盘锦市位于辽宁省西南部，地处北纬40°39′～41°39′，东经121°25′～122°31′，属于辽河三角洲的中心地带，区域总面积4071 km²，属于温带大陆性半湿润季风气候。地势特征为北高南低，地面海拔平均高度在4 m，最高点为18.2 m，地势平坦，多水无山。盘锦是新兴的石油化工性城市，全国第三大油田—辽河油田坐落在此地。在石油勘探的过程中不可避免要使用放射性测井方法，就是利用人工放射性核素^113mIn、¹³⁷Cs等来测定地层中的石油天然气、土壤密度、水流分布及走向。而且地层中的天然放射性核素（如²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K）会在石油的开采过程中，被石油或水溶解带出并沉积在石油管道上，从而造成放射性污染。土壤是人们生存、生产、发展所依赖的重要自然资源，也是生态圈中约90%污染物的最终载体^[1]。土壤中放射性核素主要包括²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K等天然放射性核素，实时监测其比活度水平对周围生态环境、居民受照射剂量及健康风险评估具有重要意义^[2]。

为满足全国辐射监测方案需求，本工作主要采集盘锦市城区地表31个土壤样品，利用高纯锗γ谱仪进行相对测量，获得天然放射性核素和人工放射性核素产生的环境辐射剂量，科学评估了潜在健康风险。这将对盘锦市周围石油勘探开采以及周围环境居民健康卫生提供科学依据和理论支持。

1 材料与方法 1.1 样品采集和制备

本研究工作中样品采集、制备及实验测量都符合国家标准GB/T 11743《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》。采集的土壤样品包括盘锦市范围内耕地土壤、市区土壤和河床土壤等31个采样点。耕地土壤监测点总体原则为以10 km × 10 km网格按面积均匀布点，在每个采样区内布设一个采样点。市区土壤需在人口密集区加密布点，在各乡、镇、街道均布设至少一个采样点^[3]。在辽河入海口及辽河上游布设7个河床土壤采样点。按照梅花采样法^[4]取表层土壤，先用铁锹除去土壤表面杂草，将采样点标记出1 m直径的正方形，用土壤采样器（型号：TN-T3）取其四角及中心深度为10 cm的表层土壤混合后取2 kg装袋，记录采集地点的经纬度坐标，并对周围环境特征进行详细记录。

采集后的土壤样品带回实验室自然风干并去除杂草等异物，置于干燥、通风、且无任何放射性核素污染的实验台上剔除石子、杂草等异物，然后将样品用瓷盘放于干燥箱中在110℃温度下烘干24 h。待样品烘干完毕后，用舂具研磨60目过筛，并装入置φ75 mm × H70 mm聚乙烯样品盒，使样品的净重与标准土壤源重量一致。密封并做标识，放置30 d使其内部放射性核素达到衰变平衡后进行测量。

1.2 样品测量

本次测量土壤样品的γ能谱测量仪器是美国ORTEC厂家生产的型号为GEM-C7080的高纯锗γ能谱仪，该设备的能量响应范围在6 keV～10 MeV，相对探测效率大于66%，对⁶⁰Co的1.332 MeV能量分辨率为小于等于1.9 keV，测量时样品和探测器置于壁厚10 cm，内腔φ51 cm × H64 cm复合屏蔽铅室内。此外，该γ能谱仪经辽宁省计量科学研究院检定合格并出具校准证书，可对低剂量的环境放射性本底有准确的定量评估。

样品测量前，用与被测样品几何形状、基质成分、密度、几何位置等基本相同的土壤标样对仪器设备进行能量和效率刻度。土壤标样是由中国计量科学研究院提供，其质量与土壤样品一致均装于相同规格样品盒。每个待测样品测量时间为24 h。同时，测量相同规格的空盒能谱进行本底扣除。

1.3 数据处理

γ能谱的处理过程中，使用相对比较法得到样品中放射性本底的核素类型及活度值。天然放射性核素所选γ峰分别为²³⁸U的子体²³⁴Th63.29 keV、²³²Th的子体²⁰⁸Tl 583.19 keV和²³²Th的子体²²⁸Ac 911.21 keV、²²⁶Ra的子体²¹⁴Pb 351.92 keV和²²⁶Ra的子体²¹⁴Bi 609.31 keV、⁴⁰K的1 461.00 keV和人工放射性核素¹³⁷Cs的661.66 keV^[5]。放射性核素比活度计算如公式1）所示^[2]：

$ \mathrm{A}=\frac{{\mathrm{N}}_{\mathrm{n}\mathrm{e}\mathrm{t}}}{\text{εη}\mathrm{M}{\mathrm{K}}_{1}{\mathrm{K}}_{2}} $

(1)

式中，A为不同核素的放射性比活度，Bq/kg；N_net为去除天然本底后的被测核素γ射线全能峰面积净计数率，s⁻¹；ε为对应核素的探测效率；η为对应核素该γ射线能量的发射概率；M为测量样品的质量，kg；K₁为待测样品采集到测量前的过程中样品中放射性核素衰减修正因子，K₂为测量过程中的样品放射性核素衰减修正因子，所测核素半衰期很长，可忽略修正因子，故K₁ = K₂ = 1。

铀和镭处于平衡状态时^[6-7]，利用土壤中天然核素²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K放射性比活度，通过公式2）可计算距离表层地面1 m处空气吸收剂量率D^{[6, 8]}：

$ {D}=0.462{\mathrm{C}}_{\mathrm{R}\mathrm{a}}+0.604{\mathrm{C}}_{\mathrm{T}\mathrm{h}}+0.0417{\mathrm{C}}_{\mathrm{k}} $

(2)

式中，D单位为nGy/h， ${\mathrm{C}}_{\mathrm{Ra}}$ 、 ${\mathrm{C}}_{\mathrm{Th}}$ 、 ${\mathrm{C}}_{\mathrm{k}}$ 分别为样品中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K放射性比活度，Bq/kg。

土壤中放射性核素产生的年有效剂量率对居民外照射剂量的影响，可用公式3）进行计算：

$ {{D}}_{\mathrm{a}\mathrm{e}\mathrm{d}}={\mathrm{a}}_{1}\times {\mathrm{a}}_{2}\times 8.76\times {10}^{-2}\times {D}^ {[9]} $

(3)

式中， ${{D}}_{\mathrm{aed} }$ 为居民年有效剂量率，mSv/y；a₁为空气中吸收剂量率转换为年有效剂量的换算因子，取0.7 Sv/Gy；a₂为居民室外停留因子，取0.2；8.76 × 10⁻²为全年小时数经单位转换后的系数；D为空气吸收剂量率，nGy/h。

1.4 数据统计

本研究采用5数统计描述土壤放射性核素的比活度分布特征，其统计数分别为最小值、第一四分位数、第二四分位数、第三四分位数和最大值。1983—1990年，国家环保部门开展了第一次全国天然放射性水平调查^[10]，此后，国内尚未进行过类似调查^[11]。基于从文献获取的辽宁省^[7]和全国土壤中对应核素的比活度数据。采用SPSS 23软件进行统计分析，采用两独立样本均数t检验方法，分别依次比较盘锦与辽宁省和全国的核素比活度差异，检验水准α = 0.05。

2 结　果 2.1 土壤的放射性核素测定结果

利用公式1）计算得到的土壤样品中核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs放射性比活度见表1。

为描述研究区土壤中天然放射性核素和人工放射性核素的比活度水平，本研究采用5数统计法（最小值，P₂₅，P₅₀，P₇₅，最大值）描述样本中²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的比活度值分布。5种放射性核素的比活度数据的分布特征见表2。由表可知，²³⁸U的放射性核素比活度区间为（6.0 ± 0.4）～（29.6 ± 2.1） Bq/kg，P₂₅、P₅₀和P₇₅分别为（14.6 ± 1.1） Bq/kg、（18 ± 1.3） Bq/kg和（23.2 ± 1.5） Bq/kg；²²⁶Ra的放射性核素比活度区间为（10.7 ± 0.8）～（30 ± 2.3） Bq/kg，P₂₅、P₅₀和P₇₅分别为（14.7 ± 1.3） Bq/kg、（20.1 ± 1.8） Bq/kg和（22.6 ± 1.8） Bq/kg；²³²Th的放射性核素比活度区间为（10.3 ± 0.8）～（43.1 ± 3.2） Bq/kg，P₂₅、P₅₀和P₇₅分别为（15.7 ± 1.2） Bq/kg、（22.5 ± 2.0） Bq/kg和（28.3 ± 1.8） Bq/kg；⁴⁰K的放射性核素比活度区间为（517 ± 36）～（846 ± 62） Bq/kg，P₂₅、P₅₀和P₇₅分别为（569 ± 41） Bq/kg、（598 ± 40） Bq/kg和（621 ± 46） Bq/kg；¹³⁷Cs的放射性核素比活度区间为 < （0.4～2.7） ± 0.2 Bq/kg，P ₂₅、P₅₀和P₇₅分别为 < 0.4 Bq/kg、< 0.4 Bq/kg和（1.4 ± 0.1） Bq/kg。

采用两独立样本均数t检验方法，分别比较我市与辽宁省^[7]和全国土壤核素比活度数据^[10]，差异均具有统计学意义（均P < 0.05），说明我市土壤放射性比活度不同于辽宁省和全国的土壤放射性比活度。对于天然放射性核素 ²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K来说，前三者的比活度略低于辽宁省和全国水平，而⁴⁰K的比活度介于辽宁省和全国水平之间；对于人工放射性核素¹³⁷Cs来说，我市放射性比活度低于全国水平，以上提示我市土壤环境未受到显著性放射性污染。详见表3。

地球经过几十亿年的变迁形成的土壤本身不产生¹³⁷Cs核素，也未发现宇宙射线致地球大气层产生¹³⁷Cs核素，因此土壤中的¹³⁷Cs核素主要来自核武器实验、反应堆放射性废物废液的挥发以及历史事故的重大放射事故等。盘锦市内土壤中¹³⁷Cs的比活度远低于1988年张淑蓉等^[13]报道的辽宁地区¹³⁷Cs的比活度16.9 Bq/kg以及2000年由UNSCEAR^[14]报道的全国范围内10.15 Bq/kg的¹³⁷Cs比活度，这可能是由于¹³⁷Cs核素在土壤中正常衰变所致。

将土壤中放射性比活度带入公式2）计算出空气吸收剂量率的范围为：34.76～73.18 nGy/h,平均值为47.74 nGy/h。这与1988年张淑蓉等^[13]报道的辽宁地区空气吸收剂量率为67.7 nGy/h相近，并在UNSCEAR的2000年报道的世界水平18～93 nGy/h。通过公式3)可以计算出盘锦市居民的年有效剂量率范围为42.63～89.74 μSv/年，平均值为58.54 μSv/年，低于中国(71 μSv/年)及世界平均水平(70 μSv/年)^[14]。因此，从环境辐射水平来看，盘锦市境内放射性核素辐射剂量略低于正常水平，不会对生活在盘锦地区民众健康造成影响。

2.2 土壤中放射性核素地理分布

盘锦市表层土壤中天然放射性核素和人工放射性核素含量地理分布见图1。²³⁸U (a)、²²⁶Ra (b)、²³²Th (c)、⁴⁰K (d) 和¹³⁷Cs (e) 含量均为东北部较高，西部较低。天然放射性核素含量较高部分均集中在同一区域，进一步分析发现该区域为盘锦市主要农耕区域，土壤中⁴⁰K等放射性核素主要来自对农作物使用的化肥所致。¹³⁷Cs 含量呈现北高南低，这种情况符合¹³⁷Cs的沉降分布规律，即核爆后裂变产物大部分沉降在入射半球上，在北半球含量随维度升高而增加^[14]。

3 讨　论

盘锦市表层土壤中天然放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th含量均低于全国^[10]和辽宁省^[7]平均值，⁴⁰K含量介于全国和辽宁省平均值之间。人工放射性核素¹³⁷Cs含量低于全国和辽宁省平均值。从盘锦市空气吸收剂量率和居民年有效剂量率的计算结果来看，盘锦市内环境辐射水平对城区内居民的健康风险影响较低。盘锦市土壤中放射性核素浓度水平的地理分布图显示农耕区区域核素浓度较高，这可能是农作物耕作过程中使用矿物生产化肥所致。综上所述，盘锦市土壤天然及人工放射性核素含量水平均在正常值范围内，该地区不属于高本底地区^[15]，对当地居民造成的健康风险较低。