在外部自然事件和人为事件的影响下，铀尾矿库中的废矿渣含有的放射性核素可通过各种途径进入周围环境，并迁移至尾矿周边种植的农作物中，在被当地居民食用后，最终转移到人体内。因此，从周边村民的日常饮食来考虑，有必要将铀尾矿库列为一种潜在的污染源。尾矿库中存在天然铀和镭-226，虽然它们的半衰期很长，期间对于人体外照射所产生的剂量忽略不计，但尾矿库及贮存的矿渣长期受到自然风化、风力侵蚀和雨水冲刷等自然环境因素的影响，其中的放射性核素会随着时间的推移而扩散，若它们在当地食物中的活度浓度超标，其造成的内照射伤害会对公众健康产生十分不利的影响^[1]。

现阶段的研究报告主要集中于铀尾矿库本体及周边地区土壤、地表水、地下水的放射性调查等几个方向，基于当地产出的农产品中放射性水平的研究相对于前几个方向较为冷门^[2]。本文于2017—2021年通过对某退役铀尾矿库周边主要农产品中放射性核素镭-226和天然铀连续5年进行取样分析，对可能存在的放射性污染进行提前预防，同时希望借此掌握产自该退役铀尾矿库周边的食品中放射性水平情况更为详细的资料。并通过估算当地居民食入镭-226所致的内照射年待积有效剂量，为保障我国食品安全、提升风险评估能力提供更加全面的数据支持和更为精准的科学依据。

1 材料与方法 1.1 样品选择

根据2016—2020年当地统计局对居民食谱的抽样调查结果表明，尾矿库周围居民粮食以大米为主，辅以小麦、玉米和薯类。其中大米大部分为当地自产，少量由外地购入；小麦均由外地购入；玉米和薯类为当地自产。蔬菜大部分由当地自产，极少量由外地购入，从统计局公布的蔬菜生产结构来看，全市蔬菜产量前三依次是茄果类、根茎类和白菜类，以上3类蔬菜年产量分别占全市蔬菜总年产量的15.2%、14.6%、13.9%。同时通过对尾矿库周边的实际走访和调查，发现无论是种植还是食用，豆角（根茎类蔬菜）都是当地居民选择较多的一种农产品，因此选择大米和豆角作为粮食和蔬菜的采样对象是具有食谱代表性的。

1.2 样品采集

以退役铀尾矿库本体为圆心点，向外延伸3 km为半径的圆形区域作为采样区，同时将圆形区域划分为16个22.5°的扇形，在每个扇形区域中根据农作物种植情况选取一个采样点。2017—2021年每年在16个取样点（见表1和图1）采集大米和豆角，每个样品采集至少10 kg以上。将采集到的样品用标签进行编码，同时附采样表格一一对应记录，记录内容包括采样点（方位、与尾矿库的距离）、采样条件、数量、采样人等，并将样品按品名、批号、检验项目进行分类处理。

1.3 样品处理与测量

测量仪器采用总道数为16384道的高纯锗（HPGe）γ能谱仪，铅室本底2 cps，室温控制在25℃左右。测量方法参照GB/T 16145—2020《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》^[3]和GB 14883.1—2016《食品安全国家标准食品中放射性物质检验总则》^[4]。首先把未使用过的样品空盒放到γ能谱仪探测器上，测量时间为80000 s，得到本底。将采集到的农作物按照规定的方法进行处理：先将需要处理的农作物用清水洗净后用干布擦拭吸收表面水分或者直接晾干，称鲜重并记录。再用干燥箱把样品干化，将干化后的样品炭化，在进行炭化操作时务必随时关注温度情况，以防超过控制值而导致明火燃烧，待烟雾消散后用陶瓷蒸发皿盛装样品。随后放入马弗炉中，将炉内温度始终控制在360℃～400℃，直至得到所需的最终灰白色样品灰。

将上一步所得的样品灰冷却至室温后称总灰重，计算灰化率，装入与探测本底时相同的样品盒内后由操作人员动手将样品压制整合成规定形状，并将灰化样品称量得其净重，此时还需转换成新鲜样品的净质量后才符合测量要求，大米样品的灰鲜比约为7∶1000，豆角样品的灰鲜比约为1∶100。测量时首先需保证探测器运行的有关数据和条件完全符合效率刻度时同样的要求，此时才能保证测量的精准度，然后将制备好的灰化样品放到γ能谱仪的探测器上，测量时间80000 s，样品重量75 g_灰，镭-266的检出限为0.005 Bq/g_灰，铀-238的检出限为0.05 Bq/g_灰^[5]。

1.4 质量控制

样品采集所使用的仪器均按规定定期由本单位计量站检定，中国辐射防护研究院放射性计量站是国家法定的计量部门，符合ISO/IEC 17025：2005《检测和校准实验室能力和通用要求》（CNAS-CL 01《检测和校准实验室能力认可准则》）的要求，具备承担相关校准服务的能力，检定计划和检定结果由专门的质量部门实行监督管理。

实施监测的人员必须经过专项训练，经考核合格后上岗，岗前培训内容包括样品采集和预处理相关规范，同时具备样品制备和测量分析能力等。本单位近年来持续参加能力验证和实验室间的比对活动，是当前国内辐射监测领域唯一的能力验证提供者。

本实验检测结果的不确定度因素主要有：样品称重不确定度0.5%，样品处理不确定度2%，效率刻度不确定度4%，γ谱仪测量不确定度（²³⁸U为6%、²²⁶Ra为2%）。由以上各分量的相对不确定度的平方和再开平方可得到相对合成不确定度：²³⁸U为7.5%、²²⁶Ra为4.9%。

1.5 比活度计算方法

样品比活度采用全能峰效率曲线法计算^[6]，计算公式为：

$ {I}_{j}=\frac{{N}_{j}}{{\varepsilon }_{j}{P}_{j}WT{e}^{-\lambda t}} $

(1)

式中： $ {I}_{j} $ 为样品中 $ j $ 核素的比活度，Bq/kg； $ {N}_{j} $ 为样品中 $ j $ 核素γ射线能量的特征峰和扣除本底后的净计数； $ {\varepsilon }_{j} $ 为样品中 $ j $ 核素的探测效率； $ {P}_{j} $ 为样品中 $ j $ 核素γ射线的发射几率； $ W $ 为样品重量，kg； $ T $ 为本底或样品的测量时间，s； $ \lambda $ 为核素的衰变常数，s⁻¹； $ t $ 为从采样到测量时刻的时间间隔，s。

1.6 内照射剂量估算方法

环境中的放射性核素可由2种途径进入人体：通过呼吸系统吸入和通过消化系统食入。本文仅讨论食入所致的内照射年待积有效剂量。内照射剂量检测可以通过直接测量和间接测量2种方法，前者是运用计数器等设备对全身或部分重点组织器官中的放射性含量直接进行测量，后者可通过测量食入或吸入对应放射性核素浓度及摄入量来进行剂量估算^[7]。

由于当前地区居民的居住环境和餐饮习惯相对稳定，通过食入途径进入人体的放射性核素的量及其在体内各组织器官中的积累量和所致内照射剂量皆处于一个相对稳定的水平，因此选用间接法估算剂量较为合适，计算方法和相关核素的剂量转换系数参考GB 18871—2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》^[8]，估算公式为：

$ {D}_{a}=\sum {I}_{j}{F}_{j}Q $

(2)

式中： $ {D}_{a} $ 为食入食物所致的年待积有效剂量，Sv/a； $ {I}_{j} $ 为 $ I $ 样品中 $ j $ 核素的比活度，Bq/kg； $ {F}_{j} $ 为公众食入食物中 $ j $ 核素的剂量转换系数，Sv/Bq； $ Q $ 为食物的年摄入量，kg。

2 结　果 2.1 样品中放射性核素浓度

对样品灰进行了γ能谱分析，γ能谱测量信息为²²⁶Ra和²³⁸U浓度，用²³⁸U浓度和GB/T 16148—2009《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》^[9]中给出的天然铀组成：²³⁴U（0.489）、²³⁵U（0.022）、²³⁸U（0.489），反推出样品中天然铀浓度，再除以《辐射防护手册第三分册辐射安全》^[10]中给出的天然铀比活度0.0252 MBq/g，然后进行单位换算，即可得到GB 14882—1994限制标准中要求的天然铀浓度单位。

样品分析结果见表2及表3。样品中镭-226及铀浓度变化趋势如图2、3。

检测结果显示：大米中天然铀的检出率为96.0%，镭-226的检出率为74.0%；豆角中天然铀的检出率为96.7%，镭-226的检出率为73.3%。根据GB 14882—1994《食品中放射性物质限值浓度标准》^[11]中规定的各类食品中放射性核素限制浓度，粮食中天然铀的限制浓度为1.9 mg/kg，镭-226的限制浓度为14 Bq/kg，蔬菜及水果中天然铀的限制浓度为1.5 mg/kg，镭-226的限制浓度为11 Bq/kg。从上述图表中显示的数据中可以看出，尾矿库周边自然村所种植的大米和豆角中天然铀和镭-226含量近5年变化无明显规律，皆处于GB 14882—1994规定的限值之下，属于正常范围内的起伏波动。

2.2 镭-226所致年待积有效剂量

食品安全格外重视高毒组亲骨性放射性核素镭-226，其进入人体后造成内照射损伤，可引起镭中毒、各器官系统损伤及骨肿瘤等。被人体所吸收的镭除小部分（约15%～20%）均匀地分布于骨骼周围组织如：皮下脂肪、血管、肌肉等部位中，其余大部分均沉积于骨骼中^[12]。因此，有必要对食入镭-226所致内照射年待积有效剂量进行估算。参考《中国居民膳食指南》（2016版），按以下人均日摄入量计算：谷物类食物250 g，蔬菜类300 g。大米和豆角中镭-226的浓度按年平均浓度计算，分别为：3.53 Bq/kg和2.61 Bq/kg。根据GB 18871—2002中提供的镭-226食入途径所致的公众剂量转换系数为2.8 × 10⁻⁷ Sv/Bq，通过公式2）估算居民食入镭-226所致内照射剂量约为170.22 uSv/a。本次计算因所选参数数据具有一定局限性，得出的结果相对偏保守。

3 讨　论

经过2017—2021年系统地调查、取样、检测，对退役铀尾矿库周边主要农产品中放射性浓度现状有了初步掌握，同时运用间接法估算当地居民由膳食摄入放射性核素镭-226所致的内照射剂量，计算结果同文献[2, 7]等国内相关领域内的研究结果对比分析得出，该尾矿库附近居民食入镭-226导致的剂量负担较小，当地居民日常饮食是安全的，对公众健康不会造成影响。另外，本文在剂量估算时采用的膳食摄入量参考的是中国居民膳食指南，指南中列举的摄入量是对全国居民饮食习惯综合考虑得出的结论，需进行更细致的分析时，则要考虑当地居民特有的饮食习惯^[13]。同时，本次调查仅在尾矿库周围3 km范围内进行采样，检测范围偏小，未来将考虑在3 km以外设置采样点，对比分析尾矿库周围较远距离处生物样品中放射性核素活度浓度分布情况。