表1
氚是重要的核材料之一，随着核工业的迅速发展，氚对人体和环境的污染越来越引起公众的关注[1- 2]。环境中的氚主要以氚气、氚水（HTO）和有机氚（OBT）3种状态存在，可通过吸入、食入、皮肤渗入等途径进入人体。氚衰变产生低能β粒子，射程短，外照射危害极小，但其内照射危害不容小觑。小剂量氚内照射引起头晕乏力、食欲减退和女性月经失调等症状[3]；小鼠摄入氚水后外周血白细胞总数和骨髓嗜多染红细胞微核率改变[4]；氚损伤的远期效应可发生恶性肿瘤[5]。
目前评估氚内照射剂量的方法主要是通过测量受照人员尿样中的氚浓度较为精准的估算待积有效剂量。另一种方法是在没有个人监测数据的情况下，通过监测工作场所空气中氚的浓度，估算待积有效剂量，这种方法仅能在一定程度上提供一些辅助的剂量信息。本文主要介绍了对工作人员尿氚浓度监测的2种方法，即参考人氚剂量估算法和尿氚活度浓度积分法，对工作场所空气中氚浓度监测法的局限性和不适宜性进行说明，旨在提示根据不同的工作场景，考虑个体差异，选择适当的氚内照射剂量估算方法。
1 材料与方法 1.1 工作人员尿氚浓度监测尿氚测量方法是目前常用的估算氚摄入量的方法。摄入的氚水约2～3 h就能基本上与人体水混合，尿氚的活度浓度与人体水中的氚活度浓度相等。及时、快速开展尿氚监测是准确估算氚摄入量的保证。以下介绍2种估算尿氚摄入量、待积有效剂量的方法。
1.1.1 参考人氚剂量估算法国家标准GBZ 129—2016和ICRP 78号系列出版物介绍了参考人剂量估算法[6-7]。对特殊或任务相关监测而言，只要知道摄入的时间就可以通过个人监测的测量值M和特殊监测时的m(t)估算出摄入量；仅有1次测量值时，可用式1）计算摄入量I：
| I=M/m(t)(Bq) | (1) |
式中：I——放射性核素摄入量，Bq；
M——摄入后t天时测得的体内或器官内放射性核素的活度，Bq；或日排泄量，Bq·d−1；
m(t)——摄入单位活度后t天时体内或器官内放射性核素的活度，或日排泄量的预期值，Bq/Bq。
对于尿氚，M值为摄入后t天时测得的尿中氚的活度浓度，Bq·L−1；m(t)为摄入单位活度后t天时尿中氚的活度浓度，Bq·L−1/Bq。
内照射剂量用式2）计算：
| E(τ)=Ijp⋅ejp(τ)=1.8×10−11⋅I(Sv) | (2) |
式中：E(τ)——待积有效剂量，Sv；
Ijp——j类核素通过p类途径摄入的摄入量，Bq；
e(τ)——j类核素通过p类途径的剂量系数（单位摄入量的待积有效剂量），Sv/Bq；参考GBZ 129—2016，摄入氚水的待积有效剂量系数为1.8×10−11 Sv/Bq[6]。
在此基础上，ICRP 130号系列出版物介绍了利用摄入后t天时体内、器官内或排泄物中单位活度所致的待积有效剂量z(t) (dose per content function)[8]一步计算待积有效剂量的方法，省略了计算摄入量I的步骤；并更新了m(t)和e(50)等参考值。摄入后t天时，体内、器官内或排泄物中单位活度所致的待积有效剂量z(t)计算公式如3）：
| z(t)=e(50)/m(t)=2.0×10−11/m(t)(Sv/Bq) | (3) |
式中：z(t)—摄入后t天时，体内、器官内或排泄物中单位活度所致的待积有效剂量，Sv/Bq；
e(50)—待积有效剂量系数（单位摄入量的待积有效剂量），Sv/Bq；参考ICRP 134号出版物，摄入氚水的待积有效剂量系数为2.0×10−11 Sv/Bq[9]；
m(t)——摄入单位活度后t天时体内或器官内放射性核素的活度，或日排泄量的预期值，Bq/Bq。
待积有效剂量E(50)的结果可由公式4）得到：
| E(50)=M×z(t)(Sv) | (4) |
式中：E(50)——待积有效剂量，Sv；
M——摄入后t天时测得的体内或器官内放射性核素的活度，Bq；或日排泄量，Bq·d−1；
z(t)——摄入后t天时，体内、器官内或排泄物中单位活度所致的待积有效剂量，Sv/Bq。
1.1.2 尿氚活度浓度积分法关于氚的内照射剂量估算，IAEA 37号安全报告和GB/T 16148—2009介绍了1种简单的数值积分方法[10-11]。氚衰变时仅发射微弱的β粒子（平均能量5.7 keV），以E = 0.0057 MeV，m = 68.8 kg为例，单位活度的比有效剂量率为D可按照下式5）计算：
| D=1.6×10−13(JMeV)0.0057(MeV)68.8(kg)86400(sd)11(Bq⋅s)=1.15×10−12(Svd⋅Bq) | (5) |
注：1 MeV = 1.6×10−13 J
在人体42 L水中，剂量率C = 42×1.15×10−12 = 4.8×10−11 Sv·L/d·Bq。有效剂量E在95%置信度水平下，可用下式6）计算：
| E=4.8×10−11[(Ci+1+Ci)/2](ti+1−ti)(Sv) | (6) |
式中：Ci+1—监测期内第ti+1天的尿氚浓度，Bq·L−1；
Ci——监测期内第ti天的尿氚浓度，Bq·L−1。
可以由最后一次尿氚的浓度Cn简单估计出最后一次测量后一段时间内氚累积负荷导致的待积有效剂量E，在没有其他证据的情况下，半衰期可以用10 d，公式见7）：
| E=4.8×10−11Cnln2/10=6.9×10−10Cn(Sv) | (7) |
式中：Cn—最后一次尿样的测量结果，Bq·L−1。
由于摄入的HTO一小部分(1%～3%)会与组织中的碳结合，假设结合氚的平均半衰期为40 d。由于这种结合氚引起的待积剂量仅为循环氚引起的待积剂量的10%，且单独测量结合氚通常是难以实现的，考虑通过增加剂量系数来估算由于结合氚而引起的待积剂量增加了10%。因此，可将每单位（Bq·L−1）束缚氚和总氚的剂量在公式6）和7）的基础上增加10%，分别增加到每天5.3×10–11 Sv和7.6×10–10 Sv。
1.2 工作场所空气中氚浓度监测氚在空气中主要以氚化水的形式存在，充满整个工作空间，工作人员所接受的氚内照射剂量，主要是经呼吸途径摄入。待积有效剂量当量值的大小与工作场所空气中的HTO浓度高低以及停留时间长短紧密相关。
依据国家标准GBZ 129—2016，在有吸入途径、没有个人监测数据的情况下，可用固定空气采样器测量的空气浓度，用下式8）计算工作人员所接受的氚的待积剂量当量E(τ)[6]：
| E(τ)≈0.02CsDAC=0.02Cs5×105=4.0×10−8Cs(Sv/a) | (8) |
式中：0.02——个人年剂量限值，Sv/a；
Cs—固定空气采样器测量的HTO的浓度，Bq/m3；
DAC—导出空气浓度，Bq/m3；参考GBZ 129—2016，氚化水蒸气的导出空气浓度DAC = 5×105 Bq/m3[6]。
应明确指出的是，利用DAC估算氚的待积有效剂量是在假设仅吸入氚单种放射性核素，无其他核素摄入，且外照射剂量贡献很小的条件下，推导而出的，所适用的工作环境有限。且氚在HTO、OBT和气态等不同形态下，其DAC值是有差异的，因此在用该方法时应明确环境中氚存在的形式。总言之，在实际工作环境下，该估算方法有很大的局限性，直接用公式8）计算待积有效剂量会引起较大的偏差，不建议使用此方法。
1.3 氚内照射剂量估算方法的比较在适用范围、测量方法、不足和测量时的注意事项4个方面，将氚内照射剂量估算的方法进行对比说明，内容见表1。
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表 1 氚内照射剂量估算方法的比较 Table 1 Comparison of methods for dose estimation of internal exposure to tritium |
参考杨海兰等[15]对放射工作人员尿氚浓度、空气中氚浓度监测的数据，将13名工作人员在工作场所停留的时间及其尿氚浓度列于表2。
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表 2 利用参考人氚剂量估算法、尿氚活度浓度积分法、空气氚浓度监测法计算氚的待积有效剂量的结果 Table 2 The committed effective doses of tritium calculated by reference man-based tritium dose estimation method, urine tritium activity concentration integration method, and atmospheric tritium concentration monitoring method |
工作人员在工作完成之后马上留尿进行尿氚分析，采用ICRP 130号系列出版物中t=1时的参数，z(t) = 5.6×10−10 （Sv/Bq·L−1），按公式4）计算得出结果E(τ)1。
1.4.2 利用尿氚活度浓度积分法计算假设13名检修人员的体重均为m = 68.8 kg，半排期为10 d，体水体积为42 L，因参考文献仅提供工作完成之后的阶段性一次监测结果，本文视为是最后一次的结果，按照公式7）计算得出结果E(τ)2，考虑到结合氚对待积剂量的贡献，公式7）中的每单位（Bq·L−1）总氚的剂量取每天7.6×10–10 Sv。
1.4.3 利用工作场所空气中氚浓度监测法计算工作场所空气中氚浓度为30.2 kBq/m3，按照公式8）计算得出结果E(τ)3。
2 结 果 2.1 计算待积有效剂量利用参考人氚剂量估算法、尿氚活度浓度积分法、空气氚浓度监测法得到的结果E(τ)1、E(τ)2、E(τ)3见表2。
检修人员3在工作场所停留的时间短于检修人员10，按照空气中氚浓度监测法，人员3的待积有效剂量的结果低于人员10；但是人员3的尿氚浓度高于人员10，利用尿氚浓度监测法，待积有效剂量高于人员10。
空气氚浓度监测法与参考人氚剂量估算法计算待积有效剂量的公式没有引入关于个体差异的因子，即模型是固定的；尿氚活度浓度积分法的估算结果与检测人员的体重、半排期等个体因素相关，但在本例中均以m = 68.8 kg、半排期10 d等数据开展计算，也成为了“固定模型”。因此，在本例中，13名检修人员的参考人氚剂量估算法的结果E(τ)1比尿氚活度浓度积分法的结果E(τ)2低24.8%，考虑是由模型差异引起的；在实际情况中，检测人员的体重不同，氚的半排期和体水体积可能存在差异，利用参考人氚剂量估算法和尿氚活度浓度积分法估算的结果不再存在固定的比例关系。
2.2 待积有效剂量值的比较将参考人氚剂量估算法计算的待积有效剂量结果E(τ)1、尿氚活度浓度积分法计算的结果E(τ)2分别与空气中氚浓度监测法计算的待积有效剂量结果E(τ)3进行比较，E(τ)1比E(τ)3高的百分比（%）和E(τ)2比E(τ)3高的百分比（%）见表3。
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表 3 参考人氚剂量估算法、尿氚活度浓度监测法计算的待积有效剂量结果与空气中氚浓度监测法结果的比较 Table 3 Committed effective doses derived from reference man-based tritium dose estimation method and urine tritium activity concentration integration method in comparison with those from atmospheric tritium concentration monitoring method |
在13个E(τ)1比E(τ)3高的百分比数据里，正值的有7个，负值的有6个，百分比的绝对值小于30%的有10个，占76.9%，13个百分比绝对值的平均数为29.6%；在13个E(τ)2比E(τ)3高的百分比数据里，正值的有10个，负值的有2个，百分比的绝对值小于30%的有5个，占38.5%，13个百分比绝对值的平均数为72.4%。相较于参考人氚剂量估算法计算的待积有效剂量，利用尿氚活度浓度积分法计算的结果与利用空气中氚浓度监测法计算的结果差异更大，换句话说，参考人氚剂量估算法的结果与空气中氚浓度监测法计算的结果的一致性更好；相对于尿氚活度浓度积分法，利用空气氚浓度监测法偏向于低估氚的待积有效剂量。
3 讨 论选择氚的内照射剂量估算方法时，应考虑工作人员的工作内容、工作环境、工作时长、可能接受的剂量水平、取得样品的难易程度等多方面因素。通常，仅根据工作场所空气中氚浓度估算待积有效剂量的方法会产生较大的偏差，如检修人员3和10的情况，使用该方法有严格的限制条件和很多的不确定因素，所以不建议使用空气中的氚浓度估算待积有效剂量，有必要同时进行尿氚监测。
本研究发现检测人员的体重、氚的半排期和体水体积的不同会引起待积有效剂量的差异，会在利用尿氚活度浓度积分法估算的过程中体现出来。当事故发生后，若受照个体接受了阻吸收或促排等医学措施，或者受照个体的剂量接近或大于个人年剂量限值时，采用参考人代谢模型估算摄入量和待积有效剂量可能会产生偏差，甚至产生很大的偏差。这是由于选取参考人代谢模型时综合考虑了辐射事故受照人员、志愿者和动物实验数据，也就是说，参考人代谢模型是大量人类实验数据的平均值或约定参考值，部分数据来源于动物实验数据，因此，参考人代谢模型与实际每个人的代谢规律都有一定的差异[8]。此外，其它因素也会影响氚的半排期，如环境温度、工作强度等，影响人体水代谢的因素都会影响氚的半排期。另外，摄入放射性核素的时间明确与否也会影响氚内照射剂量的估算结果。因此，采用参考人氚剂量估算法或者是尿氚活度浓度积分法，应结合个人代谢情况、工作环境和摄入时间明确与否等多方面因素而定。
目前，对于慢性小剂量摄入氚的工作人员，通过尿氚监测的方法准确估算氚内照射剂量实施起来仍有一定的困难。部分核电站在通过尿氚监测估算氚致剂量时，多数采用阶段性一次监测，并以监测点体内氚含量作为某一工作期间的氚蓄积量，如结果中的举例所示，以此估算氚致剂量，忽略了连续摄氚的体内氚累积、衰变、生物排除现象，致使估算的氚致剂量比实际氚致剂量偏小[5]。加之一些工作人员由于倒班或周末休息，很难配合做到在监测周期结束时按时采样，导致氚内照射剂量的估算结果偏差更大。对于持续摄入氚的情况，待积有效剂量是由持续摄氚量所致，每次的监测结果应扣除以前所有次氚摄入对本次监测结果的贡献后才能得出，各次摄入量之和为总的氚摄入量。
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