随着核电站、核武器测试，放射源制造使用及铀矿石、矿砂的开采研磨及加工，化肥的制造，石油的开采使用，金属冶炼等人类活动可能引起环境中放射性核素的分布及浓度的改变[1]。环境中自然存在及人类活动产生的放射性核素一般都能产生α射线或β射线。当环境中放射性浓度较低时，通常不需要鉴别特定的核素，测定总α和总β放射性活度就可以反映放射性水平。因而，总α和总β的放射性测量常被用作环境放射性监测的一种筛选手段[2]。为了解无锡市环境样品中总α和总β的放射性水平，本研究采集不同季节环境中沉降灰、气溶胶、饮用水及部分食品样品进行分析。
1 材料与方法 1.1 样品采集采集的样品包括气溶胶、沉降灰、饮用水及食品。①气溶胶及沉降灰采集于无锡市疾控中心顶楼。②饮用水的采集包括水源水和出厂水。③食品包括当地种植的蔬菜（根类、茎类、叶类）萝卜、莴苣、青菜，本地养殖的家禽（畜）与水产，如鸡肉、猪肉、生鲜乳、鱼类、螃蟹，水果类如无锡当地特产水蜜桃及当地种植的草莓，谷物包括大米、面粉，还有本地种植的茶叶。
1.2 仪器设备环境样品的放射性监测采用北京核仪器生产的BH1227型低本底α、β放射性测量仪，以中国计量科学院241Am（比活度为12.6 Bq/g）作为α标准源，以中国计量科学研究院提供的KCl（比活度为14.3 Bq/g）作为β标准源。气溶胶采集使用ZC—Q1002便携式大流量采样器，沉降灰采集使用ZJ—Ⅲ降水采样器。
1.3 监测方法气溶胶每季度采样1次，每次采样量为120 m3；沉降灰每季度采样1次，降水盘面积为0.08 m2；食品每年采样1次，农作物或海产品于收获季或捕捞季采集，采样量均为可食部分500 g；饮用水于每年丰水期和枯水期各采样1次，每次4 L。
1.4 样品的处理水样品按照GB/T 5750.13—2006《生活饮用水标准检验方法放射性指标》进行采集处理。
1.4.1 食品样品的处理蔬菜及水果样品取其可食用部分，洗干净并晾干、切块；肉类取其肌肉部分，用绞肉机绞碎；生鲜乳、面粉、大米及茶叶取其新鲜样品；鱼蟹取其可食用部分。将以上样品放入105℃烘箱内干燥，待水分去除后，放入瓷坩埚内，置于400℃马福炉中进行灰化，冷却后称重，然后将样品在研磨体中研碎，取160 mg研碎样品均匀铺于样品盘，放入低本底αβ测量仪进行测量。
1.4.2 气溶胶样品的处理将采集有气溶胶的滤膜剪碎，置于250 mL烧杯中，加入200 mL纯水浸泡数小时，弃去滤膜。浸泡水置于电热板浓缩至50 mL左右，转移至100 mL瓷蒸发皿，用1∶1的硝酸分次洗涤烧杯，合并洗涤液于瓷蒸发皿中。加入200 mg无水硫酸钙粉末，搅拌混匀，再用电热板蒸干溶液。最后取160 mg粉末放入低本底αβ测量仪进行测量。
1.4.3 沉降灰样品的处理将收集有沉降灰的水桶静置，待沉降灰沉淀后弃去大部分上清液，底部液体连同沉降灰全部转移至2 L烧杯中，用1∶1的硝酸洗涤采样桶壁，合并洗涤液于烧杯中。电炉蒸发浓缩至约50 mL，再全部转移至100 mL瓷蒸发皿中，1∶1硝酸水分次洗涤。在电热板蒸干溶液，最后置于350℃马弗炉中灰化1 h。最后取160 mg灰样进行测定。
1.5 样品总α、总β比活度的计算公式采用GB/T 5750.13—2006中1.1.6.5.3 标准曲线法对所有样品进行计算分析。
1.5.1 水样品总α、总β比活度的计算公式：| $ A=\frac{\left({n}_{x}-{n}_{0}\right){W}}{{\epsilon }{F}{m}{V}} $ | (1) |
公式中，nx指样品源α或β的计数率，计数/s；n0 指α或β的本底计数率，计数/s；W指残渣总量，mg；ε指α或β的计数效率，F指α或β的放射回收率，m指测量取样量，mg；V指取样量，L。
1.5.2 食品、气溶胶、沉降灰总α、总β比活度的计算公式：| $ A=\frac{({n}_{x}-{n}_{0}){W}}{{\epsilon }{F}{m}{M}} $ | (2) |
公式中，nx指样品源α或β的计数率，计数/s；n0 指α或β的本底计数率，计数/s；W 指残渣总量，mg；ε指α或β的计数效率，F 指α或β的放射回收率，m 指测量取样量，mg；M 指取样量，mg。
1.6 质量控制样品的采集、处理及测量均采用国家标准方法，所使用的检测仪器均经过国家计量部门检定合格，并在有效期内使用。无锡市疾控中心从2014年开始每年均参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国总α总β放射性测量能力考核，其中有4年获得全国年度优秀。同时每年参加江苏省疾病预防控制中心的放射比对工作，每年4月、7月抽取各监测点食品、饮用水样品进行对比测量，以保证监测数据的准确性。
2 结 果 2.1 食品样品中总α和总β放射性水平监测结果如表1和表2所示，2014—2019年食品样品总α、总β放射性水平的范围约为0.01～7.40、9.47～547.86 Bq/kg，本次监测结果显示除茶叶和螃蟹外，各食品的总α放射性水平均< 2 Bq/kg，平均值约0.28 Bq/kg。各食品的总β放射性水平较总α高，其中螃蟹和茶叶的总β放射水平最高，平均值分别约284.56、159.48 Bq/kg。茎类（莴苣）蔬菜总α、总β放射平均水平较根类（白萝卜）、叶类（青菜）高，蔬菜较水果高，鱼类较肉类高，生鲜乳的放射水平最低。2019年螃蟹、鱼类的总α、总β放射性水平较其他年份升高。
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表 1 2014—2019年无锡市食品样品中总α放射性水平 Table 1 Gross α radioactivity levels in food samples in Wuxi, 2014—2019 |
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表 2 2014—2019年无锡市食品样品中总β放射性水平 Table 2 Gross β radioactivity levels in food samples in Wuxi, 2014—2019 |
如表3所示，2014—2019年水源水、出厂水的总α放射性水平分别为3.8～22、1.2～7.2 mBq/L，水源水、出厂水的总β放射性水平分别为8.1～141、0.1～101.2 mBq/L。以上水样监测结果均不超过我国《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2006）及世界卫生组织（WHO）关于生活饮用水中总α≤0.5 Bq/L、总β≤1.0 Bq/L的限值[3]。各个年份无论枯水期还是丰水期，出厂水的总α和总β放射性水平均低于水源水，说明经过无锡市自来水厂的一系列净化处理后水的放射性含量进一步降低。在枯水期和丰水期水源水和出厂水的总α放射性水平保持相对稳定，而水源水和出厂水的总β放射性水平在枯水期和丰水期具有一定的波动，整体上枯水期的总β放射水平较丰水期高。
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表 3 2014—2019年无锡市水源水和出厂水总α、总β放射性水平 Table 3 Gross α and gross β radioactivity levels in source water and finished water samples in Wuxi, 2014—2019 |
如图1所示，2014—2019年沉降灰总α放射水平的范围为39～44 790 mBq/m3，平均值约10 034.62 mBq/m3，总β放射水平的范围为743.1～101 500 mBq/m3，平均值约24 275.66 mBq/m3。沉降灰总α和总β的放射水平从2015年第1季度开始升高，2016年到达顶峰后迅速下降，2017年以后趋于平缓。其中总β放射水平在2016年第2季度为顶峰，与同时期苏州的总β放射水平相似[4]。
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图 1 2014—2019年无锡市沉降灰总α和总β放射性水平的变化 Figure 1 Changes in gross α and gross β radioactivity levels of sedimentary dust samples in Wuxi, 2014—2019 |
如图2所示，2014—2019年气溶胶总α放射水平的范围为50～1 125，平均值约282.2 μBq/m3，总β放射水平的范围为38～9 510，平均值约723.2 μBq/m3。其中2014年第2季度和第4季度总β放射水平达到2个高峰，分别为9 510、2 530 μBq/m3，2015年以后变化幅度明显减小，2017年以后总α和总β放射水平的变化趋于平缓。据李春燕等赞[5]研究发现2013—2017年无锡市区PM10、PM2.5、SO2年均浓度及CO日均浓度第95百分位数（CO—95%）呈逐年下降趋势，这可能与2014—2016年无锡市气溶胶的波动存在一定的相关性。
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图 2 2014—2019年无锡市气溶胶总α和总β放射性水平的变化 Figure 2 Changes in gross α and gross β radioactivity levels of aerosol samples in Wuxi, 2014—2019 注：图中方框为2017—2019年气溶胶放射水平的趋势图 |
本次调查显示2014—2019年无锡市食品样品中生鲜乳的总α、总β放射水平最低，水果类较低，茎类蔬菜（莴苣）较根类、叶类蔬菜高，鱼类较肉类高，茶叶和螃蟹的放射水平最高。无锡市茶叶的总α、总β平均放射水平约为2.96、159.48 Bq/kg，与连云港市相仿[6]，而较我国南方主要产茶地[7]和乌鲁木齐市[8]茶叶的总放射水平低。无锡市螃蟹的总α、总β平均放射水平约为2.82、284.56 Bq/kg，较南通市[9]和苏州市[4]高，其中2019年较其他年份明显增高，约为7.4、547.86 Bq/kg，同年鱼的总β放射水平也较前增高，值得引起持续关注。
2014—2019年无锡市饮用水的总α、总β放射水平低于我国生活饮用水卫生标准的推荐限值（总α ≤0.5 Bq/L、总β≤1.0 Bq/L），且较1989年无锡市饮用水总放含量低[10]，较江苏省周边城市大致相仿。无论枯水期还是丰水期，出厂水的总α和总β放射性水平均低于水源水，说明经过自来水厂的处理后总放含量进一步降低。水源水和出厂水的总β放射水平在枯水期较丰水期高，可能与丰水期大量降雨稀释了放射性物质，整个水循环流动加快进一步净化水质。
近几年无锡市沉降灰、气溶胶的总α、总β放射水平保持相对稳定的变化趋势，但不同年份和季节显示出一定的波动。沉降灰和气溶胶在2014—2016年出现较大波动，2017年以后逐渐趋于平稳，故可采用2017年以后的数据作为无锡市的基线参考值。
同时监测显示沉降灰、气溶胶的总α和总β放射水平与季节没有明确的相关性。无锡市沉降灰总α、总β放射水平的平均值约10 034.62、24 275.66 mBq/m3，较南京市[11]、徐州市[12]、连云港市[6]的平均值低，而较深圳市[13]的平均值高，可能因为深圳受台风影响雨水多，而尘土少。无锡市气溶胶总α、总β放射水平的平均值约282.2、723.2 μBq/m3，较北京[14]、广东[15]的平均值低，可能因为北京属于北方地区，气候较干燥，风沙、尘土及雾霾天气较无锡多，而广东核电站较多，同时又是铀矿采冶地区。此外，无锡市气溶胶总α、总β放射水平的平均值较南京市[16]低，但波动范围较南京市大，需进一步加强监测。虽然无锡市沉降灰、气溶胶的总α和总β放射水平呈现一定的波动，但在全国整体处于较低水平。
无锡市环境样品的放射水平呈现一定波动性，故需进一步完善环境质量监测水平，扩大监测范围、增加监测项目及频率，从而更加全面的反映整个无锡市环境放射水平。
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