核能的开发和利用在人类活动中越来越重要，随之而来的放射性污染问题也威胁到人类的安全。放射性核素通过自然环境迁移到植物中，最终造成食品放射性污染。新疆地理位置特殊，切尔诺贝利核事故、福岛核事故、全球核试验等均对新疆造成不同程度的影响，同时新疆境内有多个铀矿山是我国核工业发展的重要地域。我国一直很重视食品的放射性安全，1982—1985年对部分食品进行了放射性调查^[1]，从2014年开始国家全面开展食品放射性风险监测工作。为了解铀矿山地区典型食品的放射性水平，补充新疆食品放射性基线数据库，分析放射性核素在食品中的变化趋势，提高核事故应急监测水平和提供食品安全风险评估的科学依据，我们对新疆某铀矿山周围食品及对照区食品放射性核素进行监测，现将2018—2020年食品放射性核素监测结果进行统计分析。

1 材料与方法 1.1 样品采集及样品预处理

选择新疆代表性的某铀矿山，该铀矿山为现役砂岩型铀矿山，矿床总规模达到特大型。根据国家食品风险监测和自治区食品风险监测工作的要求，在铀矿山周边30 km按主导风向下风向45°扇型区域范围内采集具有种植生产代表性的食品样品，同时在新疆其他3个地区采集对照食品样品。采集的食品样品包括粮食类、蔬菜类、茶叶类、家畜肉类、家畜肝脏类和奶粉类等6个大类，2018—2020年共采集食品样品71份，其中蔬菜29.6%（21/71）、奶粉19.7%（14/71）、粮食16.9%（12/71）、家畜肉14.1%（10/71）、茶叶11.3%（8/71）、家畜肝脏8.4%（6/71）。奶粉类、粮食类、茶叶类等样品经过烘干后直接过筛、分装、密封、称量。家畜肉类、家畜肝脏类样品先把肥油剔除，蔬菜类样品剔除不可食部分和根部，洗干净样品表面，晾干表面水分，称量样品鲜重，然后把样品切成小块，在放入烘干箱中烘干，放置至恒重再称量干重，记录干鲜比，最后进行粉碎、过筛、分装、密封、称量。所有样品均选择用2 L的马林杯封装。

1.2 样品测量及有效剂量估算

放射性核素分析方法依据GB/T 11713—2015《高纯锗γ能谱分析通用方法》^[2]和GB/T 16145—1995《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》^[3]等标准，食品样品监测的核素为²³⁸ U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、¹³⁷Cs等。采用2 L马林杯的标准物质对谱仪进行能量刻度和效率刻度，用效率曲线法估算放射性核素的活度，公式如下：

$\mathop Q\nolimits_j = \frac{{\mathop A\nolimits_{ji} - \mathop A\nolimits_{jib} }}{{\mathop P\nolimits_{ji} \mathop \eta \nolimits_i W}}$

(1)

式中，η_i为第i个γ射线全吸收峰所对应的效率值；A_ji为被测样品第j种核素的第i个特征峰的全能峰净面积计数率，单位为每秒计数（s⁻¹）；P_ji为第j种核素发射第i个γ射线的发射概率；A_jib为与A_ji相对应的特征峰本底净面积计数率，单位为每秒计数（s⁻¹）；W为被测样品所用的采样量，单位为千克（kg）或升（L）。样品的活度经过密度矫正后再折算到采样时食品样品性状（鲜样或者干样）的活度浓度。参考GB 18871—2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》^[4]及《中国居民膳食指南》等标准估算居民因膳食摄入所致年有效剂量，计算公式及剂量转换系数如下：

$\mathop E\nolimits_{ing} = \sum {\mathop C\nolimits_i \mathop D\nolimits_i } \mathop Q\nolimits_i \times 365$

(2)

式中:E_ing为食入食品所致的年待积有效剂量，Sv/a；C_i为样品中i核素的比活度Bq/kg；D_i为每天食入食物的量kg；Q_i为公众食入食物中i核素的剂量转换系数Sv/Bq。

1.3 测量仪器及质量控制

本次研究使用的测量仪器为美国ORTEC公司所生产的GEM 50195型高纯锗（H PGe）数字化γ谱仪。设备相对于3" × 3"NaI（Tl）晶体的探测效率为53%，复合屏蔽铅室壁厚10 cm、内腔60 cm × 60 cm × 60 cm，谱仪对Co-60 1332 keV γ射线的能量分辨率为1.71 keV，积分本底为179 cpm（50～2000 keV）。测量使用的2 L马林杯干样标准物质，由北京树诚公司制做编号：SCST-160821，核素主要有²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁹ Ce、¹¹³Sn、⁸⁵Sr、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁵Zn等。γ谱仪和马林杯标物质定期经过国家计量科学研究院进行检定校准。实验室连续多年参加由中国疾控中心辐射防护与核医学安全所组织的γ能谱实验室检测能力比对，比对结果均合格。

2 结　果 2.1 食品放射性核素平均活度浓度

2018—2020年共采集样品71份，铀矿山周围食品样品36份，对照区食品样品35份，其中蔬菜类21份，奶粉类14份，粮食类12份，肉类10份，茶叶类8份，肝脏类6份。所感兴趣核素为²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、¹³⁷Cs，样品种类份数及食品放射性核素平均活度浓度见表1。2018年、2019年、2020年各采集样品为22份，23份，26份，2018—2020年样品采集数量及食品放射性核素年平均活度浓度见表2。

2.2 食品放射性核素检出率及比活度范围

2018—2020年所有食品样品中均未检出²³⁸U，蔬菜类样品放射性核素检出率为²³²Th：23.8%（5/21）、²²⁶Ra：47.6%（10/21）、⁴⁰K：100%（21/21）、¹³⁷Cs：33.4%（7/21），奶粉类样品放射性核素检出率为²³²Th：7.1%（1/14）、²²⁶Ra：42.9%（6/14）、⁴⁰K：100%（14/14）、¹³⁷Cs：7.1%（1/14），粮食类样品放射性核素检出率为²³²Th：0（0/12）、²²⁶Ra：25%（3/12）、⁴⁰K：100%（12/12）、¹³⁷Cs：0（0/12），肉类样品放射性核素检出率为²³²Th：0（0/10）、²²⁶Ra：10%（1/10）、⁴⁰K：100%（10/10）、¹³⁷Cs：50%（5/10），茶叶类样品放射性核素检出率为²³²Th：87.5%（7/8）、²²⁶Ra：50%（4/8）、⁴⁰K：100%（8/8）、¹³⁷Cs：62.5%（5/8），肝脏类样品放射性核素检出率为²³²Th：0（0/6）、²²⁶Ra：50%（3/6）、⁴⁰K：100%（6/6）、¹³⁷Cs：50%（3/6）。2018—2020年食品放射性核素比活度范围见表3。

2.3 居民年膳食摄入剂量估算

根据中国居民营养与健康状况调查（2019年）和《中国居民膳食指南》（2016）中给出的饮食参考结合新疆地区居民饮食的特点，制定以下摄入量进行计算。蔬菜类平均每日摄入量300 g，奶及奶制品类平均每日摄入量45 g，粮食类平均每日摄入量400 g，畜禽肉类平均每日摄入量200 g。按照《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》（GB18871－2002）中食入途径所致成人剂量转换系数，Sv/Bq；²³⁸U：4.5 × 10⁻⁵、²³²Th：2.3 × 10⁻⁴、²²⁶Ra：2.8 × 10⁻⁴、⁴⁰K：6.2 × 10⁻⁹、¹³⁷Cs：1.3 × 10⁻⁵。依据公式2）估算居民年膳食摄入有效剂量。见表4。

3 讨　论 3.1 食品放射性核素活度水平

本次所研究的6类71种食品样品中感兴趣核素的限制浓度未超过国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》（GB14882—1994）^[5]的规定限值。所有采集的样品中均未检出放射性核素²³⁸U，这可能是因为γ能谱测量该核素探测下限较高而造成的。本研究与国内其他文献报道的食品放射性核素活度水平基本一致^[6-10]，新疆某铀矿山周围食品放射性核素平均活度浓度与对照区食品放射性核素平均活度浓度相差不大，2018—2020食品样品中的各放射性核素（²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、¹³⁷Cs）平均活度浓度比较接近。各类食品样品中核素活度浓度的规律基本相同为：⁴⁰K > ²²⁶Ra > ²³²Th > ²³⁸U > ¹³⁷Cs。

3.2 居民膳食所致年有效剂量

本次研究得出新疆地区居民膳食所致年平均有效剂量约为0.198 mSv，根据联合国原子辐射效应科学委员会在（UNSCEAR）2000年报告中报道，天然辐射所致人均有效剂量约为2.4 mSv/a，其中食物中的放射性核素所造成的年有效剂量约为0.29 mSv，新疆某铀矿山周边食品放射性核素所致居民年有效剂量与报告中的年有效剂量值相符合^[11]。各类食品样品中所致居民平均年有效剂量由大到小依次是：粮食 > 肉类 > 蔬菜 > 奶粉。

3.3 食品中的人工放射性核素

本次研究中人工放射性核素¹³⁷Cs的检出率为29.6%。¹³⁷Cs不会自然产生，它主要来源于核反应堆事故或核爆炸。全球核试验和核反应堆事故所释放的¹³⁷Cs会随裂变产物一起排放到大气环境中，随大气环流扩散沉降到土壤里，植物在生长过程中进行吸收和富集，最后通过食物链将¹³⁷Cs转移到各类食品中^[12-14]。本次所研究的各类食品中¹³⁷Cs所造成的年有效剂量很低，不会对居民健康造成危害。