热释光探测器在辐射监测领域中应用已十分普遍,既可用于个人剂量监测,也可用于环境辐射水平监测,尤其在环境辐射累积剂量监测中,被国内外广泛使用。热释光测量系统的质量控制非常重要,负责辐射监测的实验室应对热释光测量系统采取多重质控措施,以保证监测数据的准确可靠。因此,本文介绍了本实验室对环境辐射累积剂量监测用热释光测量系统采取的质控措施,以相关国家标准为依据,通过实验的方法,检验热释光测量系统的稳定性、分散性、非线性响应、能量响应、变异系数等重要性能,并进行不确定度评定,还与高气压电离室的监测结果进行对比[1-5]。得到结论是本实验室的热释光测量系统性能满足环境辐射累积剂量监测的要求。
1 材料与方法用于原子能院环境辐射监测的热释光测量系统由LiF(Mg,Cu,P)热释光探测器、RGD-3A型号的热释光读出器、热释光精密退火炉及其它配套设备组成。
热释光测量系统稳定性的检验实验、与高气压电离室监测结果的对比实验是基于该系统的使用方法和特点自行设计并实施的[6-10];性能检验实验的设计依据是《个人和环境监测用X、γ辐射热释光剂量测量系统(JJG593—2016)》[11]和《个人和环境监测用热释光剂量测量系统(GB/T10264—2014)》[12]。实验中热释光探测器的标准剂量照射均是由国防科技工业电离辐射一级计量站实施照射的。
1.1 热释光测量系统的稳定性检验方法热释光测量系统的稳定性是保证测量结果准确的关键。稳定性既包括读出器的仪器稳定性,也包括热释光探测器的稳定性。
1.1.1 读出器稳定性检验读出器的短期稳定性可通过仪器的光源系数来检验。测量过程中光源系数的稳定与否将直接影响测量结果的准确性。预热过程中的检验方法为在一定时长的预热过程中每隔一定时间读取光源系数,并观察其变化范围。测量过程中的检验方法是每持续测量一定时间后读取一次光源系数并观察其变化范围。对于本实验室RGD-3A型号的仪器,预热过程中光源系数在0.070~0.073变化即为稳定。
读出器长期稳定性可通过绘制质控图来检验。将探测器在标准场内辐照一定剂量,近似等间隔的进行一次标准剂量探测器的测量,如一个月,通过每次得到的测量值计算平均值和标准差,以测量值偏离 ± 2倍标准差为警戒限,以测量值偏离 ± 3倍标准差为控制限,从而评价每次测量值是否处于统计控制状态,通过长期的质控图绘制,可观察出仪器的长期稳定性。
1.1.2 热释光探测器的稳定性检验选择50片分散性在 ± 5%范围内的热释光探测器,分成5组接受不同剂量的照射,每组照射剂量分别为0.3 mGy、0.6 mGy、1.0 mGy、3 mGy、10 mGy,读取探测器测量计数,检验其是否服从高斯分布,从而对探测器工作稳定性做出判断,检验方法为χ2(西)卡方检验。
1.1.3 热释光探测器分散性的筛选在使用热释光探测器测量前,均需要对探测器进行分散性筛选,选出分散性 ≤ ± 5%的热释光探测器用于环境测量。筛选方法为使用Cs-137源均匀照射(一般0.5 mGy~5 mGy剂量)后,测量所有探测器,记录每片探测器的测量值
$ \mathrm{I}=\frac{{C}_{i}-\bar C}{\bar C} $ | (1) |
式中:
热释光测量系统的主要计量性能:非线性响应、变异系数、能量响应应满足《个人和环境监测用X、γ辐射热释光剂量测量系统(JJG593—2016)》的要求。计量性能检验方法是:
1) 选择分散性 ≤ ± 5%的热释光探测器,分为5组,每组6片,一组作为本底组,其余4组为照射组,在0.1 mSv~20 mSv内照射4个不同等级的剂量,用于非线性响应、变异系数的检验;
2) 选择分散性 ≤ ± 5%的热释光探测器,分为3组,每组6片。一组作为本底组,其余2组为照射组,在80 keV~1.25 MeV的能量范围内,照射2组不同能量的标准剂量,每组照射剂量1 mGy。
非线性响应检验方法为满足公式 2:
$0.95 \leqslant \left[ {\frac{{\overline {{E_i}} }}{{{E_{r,0}}}} \pm {U_{com,i}}} \right] \cdot \frac{{{C_{r,0}}}}{{{C_i}}} \leqslant 1.05\left( {i = 1,2,3,4} \right)$ | (2) |
变异系数检验方法为:每组剂量计满足公式 3,且超过2组剂量计满足公式 4,且这2组探测器的约定值
$\frac{1}{{1.77}} \cdot \frac{{{s_i}}}{{\overline {{E_i}} }} \leqslant 3\% $ | (3) |
$\frac{1}{{1.24}} \cdot \frac{{{s_i}}}{{\overline {{E_i}} }} \leqslant 3\% $ | (4) |
检验能量响应的方法为,每组剂量计都满足公式 5:
$\begin{split}& 0.71 - {U_{C,com,i}} \leqslant \left[ {\frac{{\overline {{E_i}} }}{{{E_{r,0}}}} \pm {U_{com,i}}} \right] \cdot \\& \frac{{{C_{r,0}}}}{{{C_i}}} \leqslant 1.67 + {U_{C,com,i}}\left( {i = 1,2} \right)\end{split}$ | (5) |
式中:
高气压电离室是目前国际上在线连续监测所使用的最佳通用探测器,本文的实验方法是通过与高气压电离室的对比验证热释光环境累积剂量测量的准确性。
1.3.1 测量点选取选取3处固定电离室连续测量点位,测量点与附近高大建筑物的距离大于30 m,并且位于距离地表上方1米处的百叶窗内。将4片热释光探测器分别装入2个热释光剂量盒内,热释光剂量盒构造见图1。把2个剂量盒平行固定在电离室表面。现场布置如图2。
1)热释光累积剂量法
热释光累积剂量法测量周期为2019年2月26日—2019年4月25日,累计1416 h。测量周期结束后,将回收到的热释光探测器按次序使用RGD-3A热释光剂量仪进行测量,按照公式 6计算累积剂量
${H_{TLD}} = \overline {N - {N_B}} \times F$ | (6) |
N——探测器读数,计数;
NB——读出器空盘本底读数,计数;
F——刻度系数,mGy/计数。
2)高气压电离室测量法
H/FJG-Y1型高气压电离室是连续固定测量设备,在热释光测量周期内,每小时对测量点位进行读数,求出周期内平均读数,最终求出该周期内测量点位累积剂量
3)计算比较2种方法偏差。
1.4 不确定度的评定不确定度的评定是CNAS和CMA对实验室测量系统质量管理的基本要求,在测量系统的每个检定周期内评定一次。以某项目环境累积剂量的本底测量数据为例进行不确定度的评定。在同一点位布放30片热释光探测器作为平行样,从退火后布放至收回测量的时间段为2019年11月23日—2020年2月17日,累积测量时间为85 d。
用于环境累积剂量监测的热释光测量系统,其不确定度来源主要是随机效应误差、热释光探测器分散性、热释光片和包装的自辐射、热释光片的信号衰退、校准因子的不确定度、其它因素。不确定度评定的方法是,对各个不确定度来源分别进行分量的评定,然后合成不确定度,最后给定适当的置信区间和包含因子,计算出测量方法的扩展不确定度[13-14]。在监测结果中,需包含不确定度的表示。
2 结 果 2.1 热释光测量系统的稳定性检验结果 2.1.1 读出器的稳定性检验结果由表1可知,预热30 min后,光源系数在0.072~0.073变化,说明仪器已经达到稳定状态;在持续测量的90 min内,测量了约100片热释光探测器,期间读取了9组光源系数,均在0.070~0.073变化,可知该仪器连续测量时稳定性符合要求。
2020年对热释光测量系统绘制的质控图见图3:每月的测量值均在可控范围内,可见仪器的长期稳定性满足要求。
查表可知,自由度为9,显著水平为0.99的χ2值为2.088,可以判定以上5组数据分布均服从高斯分布,探测器工作稳定,见表2。
本文列出6次分散性筛选的结果,每次筛选探测器数量400~500片。筛选结果见表3。可知,经过以上筛选,所使用厂家的热释光探测器,分散性 ≤ ± 5%的份额占40%左右,分散性> ± 5%的探测器不应用于监测工作中,如果不经过筛选就用于测量会增大测量结果误差。
非线性响应、变异系数、能量响应均采用对探测器照射标准剂量的方法进行检验。检验结果为热释光测量系统满足非线性响应、变异系数和能量响应的计量要求,见表4。
热释光测量系统得到的累积剂量见表5。高气压电离室得到的累积剂量见表6。对比2种方法测量结果之间的偏差见表7。可知热释光测量结果比电离室测量结果偏低,偏差范围最大为−6.58%,在可接受的范围内。
测读30片热释光探测器,结果见表8。各分量引起的不确定度见表9。
因此,热释光探测系统对环境累积剂量测量结果的标准不确定度为11.74%,取包含因子K = 2,在95%置信度下扩展不确定度为23.48%。使用热释光测量环境累积剂量时,监测结果应按如下方式表示:累积剂量 = 累积剂量实测值 × (1 ± 23.48%)。
本文以相关国家标准为依据,与实验室间测量结果为参考[10, 15],探讨了热释光测量系统的质量控制措施,研究了热释光测量系统的若干重要性能,并进一步通过与高压电离室对比的实验方法,验证了热释光测量系统能够准确有效的用于环境辐射水平监测,达到了本文的研究目的。
使用热释光测量系统进行环境辐射水平监测在国内各监测服务机构较为普遍,各实验室使用的热释光探测器及读出器型号规格不尽相同[15],而本文探讨的质控措施和计量性能检验方法,具有实际应用价值,对国内同类监测方法具有一定的参考价值,较为全面且结果有效。
此外,本文将热释光测量系统与高气压电离室测量系统之间的环境剂量监测结果进行对比,是本文创新之处,2种监测方法之间的对比结果与不同型号高气压电离室之间对比结果偏差相符[2-3],进一步证实了热释光探测技术用于环境辐射水平监测的适用性,并且与高气压电离室相比,热释光探测器成本相对较低,且体积小、使用便捷,在进行环境辐射测量时可以优先选用。
本文研究内容存在的局限性在于本实验室使用的热释光测量系统稳定性检验方法为参考光源系数值,而目前国内外其它型号热释光测量系统很大一部分不以光源系数值为稳定性的检验依据,因此仪器稳定性的检验还需以不同型号热释光测量仪各自要求为准。
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