131I是一种放射性β衰变核素,被世界卫生组织国际癌症研究机构列为1类致癌物,其半衰期为8.02 d,衰变时发射β粒子和γ射线[1-2],最主要的作用器官为甲状腺[3]。该核素在核医学领域被广泛应用,是治疗甲状腺功能亢进、分化型甲状腺癌以及甲状腺癌转移灶的首选放射性治疗核素[4]。然而,131I具有高挥发性,由于核医学科所使用的131I为非密封型放射源[5],患者体内的131I可随着汗水、唾液、尿液和眼泪等多种体液排出[6],且核医学工作场所是非密封性工作场所[7],放射工作人员可能由于吸入131I而产生内照射危害。我国国家职业卫生标准GBZ 129—2016《职业性内照射个人监测规范》[8]中指出,应当对使用131I进行甲状腺肿瘤治疗的职业人员进行内照射个人监测,根据具体情况确定常规监测周期,且将甲状腺测量与尿样检测作为可供选择的内照射个人监测方法。2017年国际放射委员会(ICRP)发布了第137号出版物《放射性核素的职业性摄入量:第三部分》,提出在不知道确切摄入时间的情况下,应将甲状腺测量作为发现131I暴露的首选方法,常用NaI探测器与锗探测器进行检测[9]。我国尚未有明确的放射工作人员甲状腺131I内照射个人监测方法指导,本研究基于InSpector 1000便携式γ谱仪及其相应配套软件建立一种核医学科放射工作人员中甲状腺131I体外直接测量的方法,以期为放射工作人员职业防护提供技术支撑,并为标准的制订提供参考依据。
1 材料与方法 1.1 仪器设备与配套软件本研究采用美国Canberra®公司生产的InSpector 1000多功能便携式γ谱仪,其探测器类型为IPROS-2型2 × 2英寸NaI(TI)闪烁体,能在短时间内获得灵敏度较高的测量结果。系统需配置InSpector Maintenance Utility和Genie 2000谱分析软件,InSpector Maintenance Utility是用于数据传输的软件,用数据线将计算机与探测器连接成功后计算机与探测器之间可以相互传递数据;Genie 2000是一款常用的能谱分析软件,它包含一整套用于进一步处理γ能谱的高级分析算法,在常规条件下可以为用户提供准确可靠的数据,能对获取的能谱进行准确、快速的分析,识别放射性核素并确定其含量。
1.2 谱仪刻度为了保证探测器系统能准确识别并测量核医学科工作人员甲状腺中的131I核素,在监测前需要对谱仪进行刻度。本刻度实验使用的颈部模体由国际原子能机构(IAEA)提供;所使用的刻度源为131I核素,由中国计量科学研究院提供,其刻度源编号为I170601,质量为20.3994 g,活度为13790 Bq,不确定度为4.0%(k = 2),定值时刻为2017年6月2日8时15分。测量刻度源,并通过相对比较法获得效率刻度因子CFs,其计算公式如下:
$ C{F_s} = \frac{{{n_S}}}{{A \cdot {e^{ - \lambda \Delta t}}}} $ | (1) |
式中CFs:仪器的效率刻度因子;ns:测量IAEA颈部模体364.5 keV全能峰净面积计数率,单位为每秒(s−1);A:131I刻度源制备时刻或定值时刻(t0)的活度,单位为贝克(Bq);λ:核素的衰变常数(s−1),可根据λ = ln2/T1/2求得,T1/2为131I物理半衰期(8.02 d);
谱仪刻度后,本实验室利用该谱仪参加了美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室(LLNL)发起的2018年甲状腺放射性碘比对计划,设备编号为75。比对时,使用IAEA颈部模体与LLNL提供的131I标样样品进行测量,所获得的测量结果根据美国国家标准学会(ANSI)提供的标准[10]进行比对,以比较该谱仪测量结果的准确性。
1.4 监测方法应用InSpector 1000便携式γ谱仪对核医学科工作人员进行甲状腺131I活度监测时,监测场所选择会议室等环境辐射较低的区域(< 200 nGy/h),并避免放射性污染,因此在监测前,需对环境进行时长为30 s的测量。监测时,记录医疗机构信息和被测人员个人基本信息及操作核素信息(包括最后一次操作131I的日期及时长、防护措施),用干净的塑料袋或塑料薄膜包裹仪器探头,确保每次测量及时更换,防止仪器探头被污染。
在甲状腺体外直接测量的过程中,许多因素如探测器位置的变化、环境本底的改变、甲状腺组织覆盖物的厚度、身高和体重的变化等均会影响测量的不确定度[11]。有研究表明,放射源与探测器之间的距离变化对总体不确定度的影响最大[12]。因此,本研究测量时将探测器紧贴测量部位,旨在较短的时间内获得足够的计数。对同一被测人员,需将便携式γ谱仪紧贴大腿(本底测量)和甲状腺两个部位分别进行测量,测量时间为120 s。对同一人员的大腿部和甲状腺进行测量时,也需更换包裹仪器探头的塑料袋或塑料薄膜。每次测量结束后,记录并保存谱文件。
1.5 数据分析方法基于InSpector 1000便携式γ能谱仪定性和定量测量的基础,计算和分析核医学科工作人员中甲状腺131I的活度,其放射性活度的计算公式如下:
$ {A_j} = \frac{{\left( {{n_j} - {n_b}} \right)}}{{C{F_S} \cdot {e^{ - \lambda \Delta t}}}} $ | (2) |
式中Aj:放射性核素131I的测量活度,单位为贝克(Bq);nj:测量甲状腺364.5 keV全能峰净面积计数率,单位为每秒(s−1);nb:测量本底364.5 keV全能峰净面积计数率,单位为每秒(s−1);CFs:仪器的效率刻度因子,由刻度实验得到;λ:核素的衰变常数(s−1),可根据λ = ln2/T1/2求得,T1/2为131I物理半衰期(8.02 d);
假定甲状腺摄入131I的时间按最后一次操作完成时间计算,甲状腺待积器官剂量可采用公式3)进行计算:
$ {H_T} = {A_0} \cdot {h_T} $ | (3) |
式中HT:甲状腺待积器官剂量,单位为希沃特(Sv);A0:甲状腺的131I摄入量,单位为贝克(Bq);hT:每单位摄入量的甲状腺的辐射权重剂量1.1 × 10−8,单位为希沃特每贝可(Sv/Bq)。
在置信度95%时,InSpector 1000便携式γ谱仪在给定测量时间下对131I的最小可探测活度MDA,采用公式4)计算[13]。
$ MDA = \frac{{2.706 + 4.653\sqrt {{N_b}} }}{{C{F_S} \cdot {t_m}}} $ | (4) |
式中MDA:最小可探测活度,单位为贝克(Bq);Nb:364.5 keV的γ射线全吸收峰本底计数,它包括探测器及其周围环境中核素引起的干扰峰计数(如果存在的话)和测量中其他高能γ发射体的连续谱的贡献;CFS:仪器的效率刻度因子,由刻度实验得到;tm:测量时间。
1.6 方法应用使用美国Canberra®公司生产的InSpector 1000便携式γ谱仪分别进行了2次应用,于2019年9月25日在北京市某三甲医院核医学科进行测量,于2019年12月25—26日在济南市某三甲医院核医学科进行测量。
2 结 果 2.1 刻度实验结果本研究对刻度源进行了5次测量,获得的平均效率刻度因子为4.29 × 10−2 cps ·Bq−1。
2.2 比对结果在LLNL发起的2018年甲状腺放射性碘比对中,本实验室谱仪所获得的测量值与ANSI提供的参考值之间的偏倚为−0.03,均方根误差为0.04,满足ANSI标准中偏倚为−0.25~+0.50,均方根误差小于或等于0.25的条件,比对合格,证明使用该仪器进行测量所获得的结果可靠。
2.3 便携式γ谱仪在核医学科放射工作人员甲状腺131I活度测量的应用结果对北京市某三甲医院核医学科的10名工作人员进行测量,测量结果显示10名放射工作人员的甲状腺131I活度均低于最小可探测活度(33.30 Bq)。
对济南市某三甲医院核医学科的4名工作人员进行测量,其中3个人的甲状腺内监测到了131I,另1人甲状腺的放射性131I活度低于最小可探测活度(35.18 Bq),测量结果见表1。
核医学是研究核技术在医学上的应用及其理论的学科,核医学科放射工作人员在职业活动中可能由于放射性核素进入体内而受到内照射。在开展甲状腺放射性131I靶向治疗的核医学机构中,若放射工作人员不慎通过呼吸道摄入131I,则有可能受到持续性的内照射。近年来,各国关于放射工作人员内照射风险的关注度日益增加,波兰[14]、科威特[15]、智利[16]等多国均对核医学实践中工作人员的甲状腺内照射剂量测量展开了研究,我国核医学发展非常迅速,但对于相关放射工作人员甲状腺内照射剂量监测的关注度仍有所欠缺。2016有学者对我国核医学工作人员进行了内照射个人监测的必要性调查,强调了职业人员内照射剂量监测的重要性[17]。2017年,王红波[18]首次建立了NaI便携式γ谱仪直接测量甲状腺中131I计数的方法,为本研究提供了思路,其刻度使用的模体为美国Radiology Support Devices®(RSD)有限公司生产的裂变产物模体,它包括头部、颈部、完整的躯干和在臀部有关节的残余腿根部,但刻度过程中需要往空壳甲状腺等效模体中手动加注131I标准源溶液,存在一定的实验风险。本研究改进了刻度试验的方法,选择IAEA提供的通用颈部模体进行刻度,所用的刻度源为中国计量科学研究院提供的密封型刻度源,并于文献[18]的基础上,提出了使用塑料袋或塑料薄膜防止探头污染的措施,推导出适合于本方案的放射性活度计算公式,所选择的γ谱仪参与了LLNL发起的国际甲状腺放射性碘比对计划,测量结果的可靠性有保证。旨在将InSpector 1000便携式γ谱仪应用于放射工作人员的甲状腺131I内照射剂量监测中,以期掌握其职业内照射现状,保护他们的健康权益。
《职业性内照射个人监测规范》[8]中规定对接受内照射个人监测的人员,应根据具体情况确定常规监测的周期。但我国放射工作人员甲状腺131I内照射个人监测工作尚未在大范围内展开,因此本研究建立的方法同样适用于放射工作人员甲状腺131I单次内照射个人测量,亦可为应急情况发生时开展监测工作提供方法支撑。
在方法应用方面,分别对北京市与济南市的2家三甲医院核医学科工作人员进行了测量,前者的监测中,所有被测人员的甲状腺131I活度均低于最小可探测活度,解除了相关工作人员对于131I所致内照射污染的担忧;后者的监测中,4名被测对象中有3个人的甲状腺内监测到了131I,其职业类型分别为护士、医师、保洁人员,甲状腺131I活度分别为64.05 Bq、160.77 Bq、416.67 Bq,对应的甲状腺待积器官剂量分别为0.70 μSv、1.77 μSv、4.58 μSv,提示该核医学科可能存在一定的内照射污染,推测可能是由于给药间或高活室内放射性废气的门窗泄露造成,但仍需采取进一步的调查研究以寻找污染来源,采取相应的防护措施以保护工作人员健康。
实际测量中显示,InSpector 1000便携式γ谱仪操作顺利,被测人员的依从性好,将该谱仪应用于常规监测的可行性强。所建立的便携式γ谱仪测量方法能够快速、便捷、准确地检出人体内的放射性131I核素,为今后对放射工作人员的日常监测以及核辐射事故中应急人员和公众的体内放射性131I测量提供了新的思路,为国内医院辐射监测工作提供导引,值得进一步推广实施。但本研究仍存在不足之处,在方法应用部分,所测量的人员数量较少,进一步的研究中应扩大监测范围,获取更多有效数据。
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