随着社会经济和核技术的发展，医疗照射产生的电离辐射已经成为人类最大的人工电离辐射来源^[1]，其中核医学被越来越多的应用于临床放射诊疗，临床核医学既可用于诊断使用又可用于治疗疾病，但因为所使用的放射性药物的特殊物理性质，在核医学诊疗过程中对患者、公众及医护人员造成辐射照射，临床核医学应用中核医学科人均年有效剂量高于放射治疗科^[2]。随着公众对辐射防护意识的增强而受到更高的关注，临床核医学的发展也增加了核医学从业人员和公众的潜在照射的风险^[3-4]。本研究对我国不同地区的5个省份的部分开展临床核医学的医疗机构的核医学科相关工作场所空气中的核素活度浓度进行调查和测量，分析相关场所人员的剂量水平，以期对核医学的防护规范和要求提供科学依据。

1 材料与方法 1.1 调查对象

选择分布于不同地区和经济发展水平的5个省的9家开展临床核医学的医疗机构，开展核医学科分装室、服药室等放射性药物操作场所中核素活度浓度的测量和调查工作，放射性核素种类选择¹³¹I和⁹⁹Tc^m两种临床核医学常用的放射性核素。

1.2 测量方法

放射性核素的操作量调查，通过对临床核医学开展单位当天的药物操作记录的调查，记录医院当日放射性核素的操作种类、总活度、分装和施用的时间等信息。在药物分装或施用后30 min开始进行空气采样，空气采样体积不小于50 m³。测量前用压样器采用25 MPa的压力将滤膜压制成直径50 mm，厚度为3.5 mm的标准样品进行测量。γ能谱测量设备采用DETECTIVE-DX100-KT型电致冷高纯锗γ能谱仪，能谱分析采用软件GammaVision（Version6.07）进行分析，效率刻度采用无源效率刻度软件ANGEL（Version3.0.0.231）进行计算，参考效率曲线由能谱仪出厂标定文件给出。一般实验室γ能谱分析采用相对测量法和有源效率刻度测量法两种方法进行γ能谱的分析，这两种测量方法所获得的效率刻度曲线和实际结果比较相符^[5-6]，但是以上两种方法均需要使用放射源，刻度操作复杂、耗费时间并且难以评估误差^[7]，为了克服这些在实际使用中的不便，近些年无源效率刻度方法在γ能谱分析中逐渐的发展起来，有效的克服了以上两种方法在使用中的局限性，刻度过程不再需要制备标准源和使用放射性物质，并且可以对不规则的结构的物质进行刻度，成为天然环境样品放射性核素定量分析不可或缺的一种效率刻度方法^[7-8]。

1.3 人员剂量估算方法

无源效率刻度需要对被探测样品的材料及空间分布进行合理的描述，再通过无源效率刻度软件对所建立的特定材料的几何材料以及和探测器的相对位置进行探测效率的刻度。本研究中对采样滤膜进行了标准形状样品的压样制样，样品模型的描述为直径50 mm，高度为3.5 mm的圆柱型滤膜模型，本研究采用ANGEL（Version3.0.0.231）构建样品模型和空间位置，调取γ能谱仪的探测器出厂表征文件，对所构建的模型的探测效率进行计算，效率刻度曲线如图1所示。将计算得到的效率刻度曲线导入GammaVision（Version6.07）对样品测量获取的γ能谱图进行分析，计算被测样品中的核素含量。

计算出针对本研究中样品测量条件下不同能量的效率之后，可以由公式（1）计算出第i种放射性核素在滤膜样品中的总活度A_i（Bq）：

$ {A}_{i}=\frac{{Net}_{{\text{样品}}}/{Lt}_{{\text{样品}}}}{{P}_{ij}{\varepsilon }_{Ej}} $

(1)

式中 $ {Net}_{{\text{样品}}} $ 为被测样品能量为E的γ光子净计数，单位为计数； $ {Lt}_{{\text{样品}}} $ 为样品的测量时间，单位为秒（s）； $ {P}_{ij} $ 为第i种核素发射第j个γ光子的概率，无量纲（%）； $ {\varepsilon }_{Ej} $ 为第j个γ光子能量所对应的效率值，无量纲。本研究中各个因子的取值和效率的计算结果见表1。

计算出滤膜样品上的核素活度后，可以根据对应的采样体积、采样和测量时间的间隔由公式（2）计算出采样时空气中的核素活度浓度：

$ {C}_{{\text{空}}}={2}^{t/{T}_{1/2}}\times {A}_{i}/{V}_{{\text{空}}} $

(2)

式中t为测量时距采样时的时间，单位为秒（s）； $ {T}_{1/2} $ 为所分析的核素半衰期，单位为秒（s）； $ {V}_{{\text{空}}} $ 为采样空气的体积，单位为立方米（m³）。

临床核医学科的工作人员按照正常每周工作3 h，每年工作50 周计，成人呼吸速率0.83 m³/h。对于⁹⁹Tc^m和¹³¹I的微粒气溶胶，工作人员的吸收类别分别为M和F^[9]，对应的待积有效剂量系数e（g）分别为2.9×10⁻¹¹ Sv/Bq和1.1×10⁻⁸ Sv/Bq^[10]。由以上参数可以计算出不同场所的工作人员因放射性核素的操作所致待积有效剂量。

1.4 质量控制

本次研究中所使用的DWARF100X9型便携式大流量空气采样器经法定计量机构校准合格，符合JJG 943—2011检定规程^[11]的技术要求。

2 结果

共完成9家医院的20个场所样品的测量，其中包括13个¹³¹I操作场所和7个⁹⁹Tc^m操作场所，各场所的放射性核素操作情况包括操作方式、操作量等信息见表2，现场采样情况、γ能谱分析和工作人员的年待积有效剂量等数据分析结果见表3。

从表3的结果可以看出，分布于5个省份的9家开展临床核医学的医院中，进行¹³¹I治疗的场所中核素浓度最大值为(121.932 ± 0.231) Bq/m³，其所致工作人员年待积有效剂量值为1.67×10⁻¹ mSv；进行⁹⁹Tc^m诊断的场所中核素浓度最大值为(774.653 ± 0.311) Bq/m³，其所致工作人员年待积有效剂量值为2.80×10⁻³ mSv。临床核医学场所空气中放射性核素所致放射工作人员内照射年剂量值均很小，陈新俤等人对福建省临床核医学工作人员外照射个人剂量的研究结果表明，3年平均值范围为(2.72 ± 7.56) mSv/a ^[12]，在参考国家标准对放射工作人员的年剂量限值的要求^[10]进行评判时，相对于外照射所致个人剂量的水平几乎可以忽略。

3 讨论

采用相对测量法和有源效率刻度测量法在实施过程中均要使用放射源或标准放射性物质，因国家对放射源的严格监管等原因，放射源的使用给效率刻度造成不便，近些年发展起来的无源效率刻度方法在γ能谱分析中较好的克服了上述困难。通过对实际辐射水平的测量、蒙卡模拟和与有源效率刻度方法的比对等方法的验证，证实在γ能谱分析中，无源效率刻度方法的拟合结果可作为效率计算方法的一个补充，该方法在辐射剂量学研究中引入的偏差是可以接受的^{[8, 13-15]}。

本研究中对内照射的估算采用国家标准中待积有效剂量的计算方法进行评估，有研究者通过建立体素模型的方法对器官剂量进行研究^{[8, 16]}，但目前的研究均是针对外照射条件下的研究^[12]，内照射对器官剂量的影响更为复杂，需要对内照射对不同器官的剂量份额做出更深入的研究。

临床核医学应用中常用的放射性核素半衰期都较短，本研究中⁹⁹Tc^m的半衰期仅有6.02 h，若采样后将样品送至实验室进行γ能谱分析将会因自身衰变导致的时间修正带来较大的误差，本研究采用了便携高纯锗γ能谱仪，采用无源效率刻度的方法进行现场γ能谱的测量和分析，大大缩短了采样和测量之间的时间间隔，降低了时间修正带来的误差。但是现场测量无法配备低本底铅室，由此导致测量本底偏高，在分析时需要对本底的扣除进行适当的考虑。临床核医学所使用的放射性核素在天然界中不存在，因此采用现场测量的方法是可行的。