2. 中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所;
3. 生态环境部核与辐射安全中心
2. National Institute for Radiological Protection, China CDC;
3. Nuclear and Radiation Safety Center
氡及其短寿命子体(RaA,RaC')衰变释放的α射线,能量高且半衰期较短,子体与气溶胶结合形成的放射性气溶胶(即结合态子体)长期悬浮于空气中。人体吸入氡后,氡照射引起呼吸组织损伤和肺癌,肺癌发病率与人体大量吸入氡及子体密切相关[1],我国将职业性高氡暴露导致的肺及支气管器官肿瘤列入《职业病分类目录》加以控制。另一方面,职业性高氡暴露人群包含的非铀矿工人群总数逾千万级别,还有数百万地下空间和涵洞作业人员,考虑到各类监测对象的复杂性和监测适用性、成本及技术成熟度等因素,利用固体径迹方法测量氡被普遍认为是实现氡及子体职业性个人监测的可行方法,例如:杨明理等人研制的KF606B氡和γ个人剂量计[2],多年来用于核工业铀矿冶井下工作人员的氡监测,通过现场监测验证取得了大量数据,积累了有益成果,也证明了这一方法的可行性。
职业性氡暴露与环境空气中的氡及子体均来源于天然辐射,使得长期被动累积监测方式而获取径迹计数受到统计涨落的影响,无法分辨径迹贡献是来自职业性氡暴露或是环境氡本底及探测器本身缺陷。固体径迹法测量氡及子体的结果可靠性不高,且因此而不能独立使用氡个体监测数据,成为限制该方法应用于大量人群个体监测的瓶颈技术难题。本工作依据统计学原理,结合辐射剂量学分析,对现有固体径迹方法测量氡及子体判断阈的选择、探测下限的确定程序进行了研究[3],摸索了减少环境本底氡照射影响的数据分析方法。这一研究也是改善氡及子体的个人监测方法,提高监测数据可靠性的关键环节。
1 材料与方法 1.1 固体径迹法的测量原理含氡空气渗透过滤膜进入氡剂量计扩散腔(氡气)或将放射性气溶胶(氡子体)以抽气方式阻留、沉积在滤膜上,氡气或氡子体衰变产生的 α粒子作用于固体核径迹探测器(CR39)上,沿着入射轨迹造成原子尺度的辐射损伤,经化学处理后将潜径迹扩大为可在显微镜下测读的永久性损伤核径迹,依据径迹密度和刻度因子的关系可估算出特定时长内,某一场所或特定人员的累积氡浓度或氡子体暴露量,进而推算有效剂量或待积有效剂量[4-5]。
某一时间间隔内,个人剂量计累积氡浓度与径迹密度关系可描述为式(1)。
$ {C_{{\rm{Rn}}}} = ({N_{\rm{S}}} - {N_{\rm{B}}})/{F_{\rm{R}}} $ | (1) |
CRn是t期间内累积氡浓度,单位为kBq·m−3;NS和NB分别为佩戴和对照剂量计,测读到的累积径迹密度值和本底径迹密度值,单位trs·cm−2;净径迹密度N0 = NS−NB,单位trs·cm−2;刻度因子FR,单位trs·cm−2/ kBq·m−3·h。
假设测量时间内,氡及子体浓度处于放射性平衡状态,浓度变化很小,累积径迹密度值和本底径迹密度值均满足泊松分布,期望值分别记为为ρS和ρB,净径迹密度的期望值为ρ0。有方差关系:
$ {\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{S}}}} \right){\rm{ = }}{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{0}}}} \right){\rm{ + }}{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{B}}}} \right) $ | (2) |
根据《致电离辐射测量用特性限值(判断阈、探测限值和置信区间限值)的测定-基本原则和应用》ISO 11929—2010的定义方法[6],判断阈值是指当测量净径迹密度超过该值时,表示不仅有本底贡献且存在样品贡献。但实际情况下,累积测量到的径迹密度和背景本底径迹密度值均是不确定的,可能发生仅有本底径迹而判定存在净径迹贡献的情况,发生这种判断错误的概率记为α(称为第一类错误),反之,判断正确的概率为1−α。可将发生判断错误的概率P表述为式(3)。
$ P\left[ {\left. {{N_{\rm{0}}} > {L_{\rm{C}}}} \right|{{\tilde N}_{\rm{0}}}^{\rm{ - }} = 0} \right] = \alpha $ | (3) |
其中,LC为判断阈,
$ {L_{\rm{C}}}{\rm{ = }}{k_{{\rm{1 - }}\alpha }} \cdot {\sigma _{\rm{0}}}\left( {{N_{\rm{0}}}} \right){\rm{ = }}{k_{1 - \alpha }} \cdot \sqrt {{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{0}}}{\rm{ = 0}}} \right)} $ | (4) |
其中,k1−α为判断正确的概率为1−α时,标准化正态分布分位数值,见表1;
同理,探测下限是指测量得到的净径迹密度最小期望值。若发生错误判断即无样品贡献仅存在本底贡献,发生这种判断错误的概率记为β(称为第二类错误),反之,判断正确的概率为1−β。可将发生判断错误的概率表述为式(5)。
$ P\left[ {\left. {{N_{\rm{0}}} < {L_{\rm{C}}}} \right|{{\tilde N}_{\rm{0}}}^{\rm{ + }} = {L_{\rm{D}}}} \right] = \beta $ | (5) |
其中,LD为探测下限,为净径迹密度值,是通过此次测量获得的小于判断阈值的结果,即获得实际存在结果的概率小于判断阈值LC,净径迹密度真值约为LD。若净径迹密度测量结果N0始终大于探测下限LD,可将探测下限表示为式(6)。
$\begin{aligned} {L_{\rm{D}}}{\rm{ = }}&{L_{\rm{C}}}{\rm{ + }}{k_{{\rm{1 - }}\beta }} \cdot {\sigma _{\rm{0}}}\left( {{N_{\rm{0}}}} \right) {\rm{ = }} \\ &{k_{1 - \alpha }} \cdot \sqrt {{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{0}}}{\rm{ = 0}}} \right)} {\rm{ + }}{k_{1 - \beta }} \cdot \sqrt {{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{0}}}{\rm{ = }}{\rho _{\rm{0}}}} \right)} \end{aligned}$ | (6) |
其中,
$ {L_{\rm{D}}}{\rm{ = }}\left( {{k_{1 - \alpha }}{\rm{ + }}{k_{1 - \beta }}} \right) \cdot \sqrt {{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{0}}}{\rm{ = 0}}} \right)} $ | (7) |
若α = β,
$ {L_{\rm{D}}}{\rm{ = }}\left( {{k_{1 - \alpha }}{\rm{ + }}{k_{1 - \beta }}} \right) \cdot \sqrt {{\mathop{\rm var}} \left( {{N_{\rm{0}}}{\rm{ = 0}}} \right)} {\rm{ = 2}}{L_C} $ | (8) |
某一批次CR39氡剂量计回收后进行测读,测读面积0.2 cm2。测读本底元件,得到本底2 trs,本底径迹密度NB = 2/0.2 = 10 trs/cm2;测读个人监测元件,累积径迹计数30trs,累积径迹密度NS = 30/0.2 = 150 trs/cm2。净径迹密度N0 = (30−2)/0.2 = 140 trs/cm2。
NS、N0和NB的标准差为σS、σ0和σB。N0的标准差表示为:
关于判断阈,假设净径迹密度中未含有职业性氡照射引入径迹,而仅存在氡本底或其他来源引入的径迹,N0服从均值为零,标准差为σ0的正态分布:
$ P({N_0})d{N_0} = \frac{1}{{{\sigma _0}\sqrt {2\pi } }}e - N_0^2/2\sigma _0^2d{N_0} $ | (9) |
净径迹密度与判断阈相同时,标准差为:
$ {\sigma _{\rm{0}}} = \dfrac{{\sqrt {{L_{\rm{C}}} + 2{N_{\rm{B}}}} }}{{{L_{\rm{C}}}}} = \sqrt {\frac{1}{{{k_{{\rm{1 - }}\alpha }}\sqrt {2{N_{\rm{B}}}} }} + \frac{1}{{k_{{\rm{1 - }}\alpha }^2}}} $ | (10) |
对多视域(测读面积足够大)进行计数,则
1−α = 95%时k1−α = 1.65,即N0 ≥ LC时,净径迹计数由职业性氡暴露引入置信概率为95%。判断阈LC可表示为:
$ {L_{\rm{C}}} = {k_{{\rm{1 - }}\alpha }} \cdot {\sigma _0} = {k_{{\rm{1 - }}\alpha }} \cdot \sqrt {2{N_{\rm{B}}}} \approx {\rm{2}}{\rm{.33}}\sqrt {{N_{\rm{B}}}} $ | (10) |
计算可知,判断阈值LC约为7.35 ≈ 7.0 trs/cm2。
参考文献的方法[7],在放射性测量中,给出探测限的计算方法:当总计数足够大(> 30),已近似符合泊松分布,探测下限LD可用式(11)计算。
$ {L_{\rm{D}}} = \left( {{k_{{\rm{1 - }}\alpha }}{\rm{ + }}{k_{{\rm{1 - }}\beta }}} \right) \cdot \sqrt {{N_{\rm{B}}} \cdot \left( {\frac{1}{{{t_{\rm{S}}}}} + \frac{1}{{{t_{\rm{B}}}}}} \right)} $ | (11) |
氡测量中,测量累积计数的时间tS与测量本底的时间tB无实际意义,均取为1。1−β=95%时k1−β = 1.65,即N0 ≥ LD时,净径迹计数由职业性氡暴露引入置信概率为95%。由式(11)可得探测下限为:
$ {L_{\rm{D}}} = \left( {{k_{{\rm{1 - }}\beta }}{\rm{ + }}{k_{{\rm{1 - }}\alpha }}} \right) \cdot \sqrt {2{N_{\rm{B}}}} \approx {\rm{4}}{\rm{.66}}\sqrt {{N_{\rm{B}}}} $ | (12) |
计算可知,探测下限值约为14.7 ≈ 14.0 trs/cm2
CR39刻度系数约为2.1 trs·cm−2/kBq−3· h。计算得到累积氡浓度为71.4 kBq。将探测限LD视为可测量最小净径迹密度。最小可测量氡浓度为7.1 kBq。
3 讨论固体径迹法测量的径迹来源较为复杂,径迹元件及其剂量盒的表面电荷状态对测量结果也可能造成显著影响[8-10]。发生β错误(本底氡来源的径迹被错误判定为职业性氡暴露来源)的概率不仅与判断阈LC有关,而且与净径迹计数有关。净径迹计数值越大,则发生β错误的概率就越小。职业性氡暴露引入径迹与本底径迹(气泡、氡本底引起径迹)的区分度不高,应根据判断阈LC和探测限LD,对职业性氡暴露引入径迹进行定量分析,提高氡个人监测方法和氡监测数据的可靠性。
[1] |
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[2] |
杨明理. KF606B型氡和γ个人剂量计[J]. 辐射防护, 2007, 27(4): 193-197, 204. DOI:10.3321/j.issn:1000-8187.2007.04.001 |
[3] |
察冬梅. 浅议灵敏度、检出限和测定限[J]. 大学化学, 2011, 26(4): 84-86. DOI:10.3969/j.issn.1000-8438.2011.04.023 |
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中华人民共和国卫生和计划生育委员会.GBZ/T 270—2016矿工氡子体个人累积暴露量估算规范[S]. 北京: 中国标准出版社, 2016.
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杨文锴, 杨磊, 卢玉峰, 等. 用固体核径迹法测定地下场所222Rn水平
[J]. 中国辐射卫生, 1999, 8(2): 93-94. |
[6] |
国际标准化组织. ISO 11929—2019致电离辐射测量用特性限值(判断阈、探测限值和置信区间限值)的测定-基本原则和应用[S]. 2019.
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张卫媛, 范敦煌, 卓维海, 等. 静电对被动累积式氡浓度测量影响的实验研究[J]. 中国辐射卫生, 2018, 27(2): 136-138. |
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潘莉兰, 王焕强. 固体核径迹探测器探测器测氡的统计误差及其控制[J]. 中国辐射卫生, 2000, 9(3): 191. |