气溶胶是悬浮在大气中的固体或液体微粒。放射性物质可以通过四种方式进入大气，从而使环境中气溶胶含有放射性核素：一是核与辐射设施正常运行时，向大气环境排放气态流出物；二是大气层核试验、切尔诺贝利和福岛等核事故向大气环境释放大量放射性物质；三是地层和建筑物等逸散到空气中的氡，经衰变生成钋、铋、铅等天然放射性子体；四是燃煤电厂等人为活动向大气环境排放天然放着性物质。气溶胶在大气中随气流而迁移，或在高空成为雨、雪的核心，或通过溶解和化学反应与水滴结合，降落到地面。放射性核素随气溶胶沉降到地面后，又可通过水的蒸发、风的作用而重新进入大气^[1]。气溶胶中放射性核素对人(尤其皮肤和浅表组织)直接造成内照射，同时人会因吸入空气中的放射性核素造成外照射。所以大气环境气溶胶放射性水平作为我国辐射环境监测的重要内容一直备受关注。

⁹⁰Sr主要通过反应堆或加速器生产以及在核武器爆炸时产生，是重要的裂变产物, 具有裂变产额高、高毒性^[2]、物理半衰期(28.8 a)和生物半衰期较长(约7 a)等特点^[3]。锶与钙同为ⅡA族元素, 化学性质类同, 故⁹⁰Sr在机体内运转也与钙相似, 是一种典型的亲骨性核素, 易于骨沉积, 其高能β射线会对骨髓造血组织和骨骼组织产生较大的辐射损伤^[4]。因此了解⁹⁰Sr在环境中的放射性水平，并对环境质量予以评价有着重要的意义。

针对环境样品中⁹⁰Sr的放射性分析，水、生物、土壤的分析已有国家标准^[5-7]。气溶胶中⁹⁰Sr的分析目前缺少标准方法。气溶胶成分主要由硅、碳、钙、铝、硫、铁、钾、钠、锌、镁、铜、磷等元素构成，形态多以离子结合经过二次转化的SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺等离子为主，组分与土壤主要化学成分(碳、氧、硅、铝、钠、磷、铁等元素)较为接近^[8]，因此，在辐射监测工作中，根据理论推断和实际操作经验，我们可以借鉴、参照EJ/T 1035—2011《土壤中锶-90的分析方法》^[7]以及一些放射性核素在气溶胶等介质中的分析方法，对气溶胶中⁹⁰Sr核素进行处理和分析。

1 材料与方法 1.1 试剂材料

实验所用试剂浓硝酸、过氧化氢、草酸、无水乙醇、浓盐酸、氢氧化铵、碳酸铵、氯化锶、硝酸钇，均为分析纯，实验用水为新制备的去离子水，每次更换试剂时进行试剂空白实验，保证试剂空白样品测得的计数率低于探测仪器本底的统计误差。

⁹⁰Sr-⁹⁰Y标准溶液：北京计量科学院(500 dpm/ml)；P204萃淋树脂(涂有二-(2-乙基己基)磷酸酯的聚三氟氯乙烯(40~80目)用水浸泡24 h，装入色层柱中，柱的上下端用聚乙烯丝填塞，用20 ml pH=0.1的硝酸通过色层柱，备用。

1.2 仪器设备

低本底α、β测量仪(LB4110型，CANBERRA)；分析天平(Mettler Toledo AL204)；电热板(LabTech EG20A plus)；电热鼓风干燥箱(上海一恒科学仪器有限公司)；马弗炉(龙口市先科仪器有限公司)；崂应2031型智能大流量TSP(PM10)采样器(青岛崂山应用技术研究所)瓷坩埚；可拆卸漏斗，定制；色层柱(内径8~10mm)柱20 cm；气溶胶采样滤膜(FP2063-810, HI-Q Environmental Products Company)。

分析天平、崂应2031型智能大流量TSP(PM10)采样器每年由青岛计量科学院检定，分析天平每两个月做一次期间核查。低本底α、β测量仪每两年在中国计量科学院研究院检定, 期间均做期间核查和稳定性检验。

1.3 样品采集原则

放射性气溶胶采样点位遵循如下要求：地形开阔，半径50 m范围内无高大建筑物，以免阻碍气溶胶的扩散、沉降和采集；半径50 m范围内无主要交通公路经过，无大中型晒谷场和公共活动场所，以免扬尘影响采集；半径500 m范围无工矿企业的高大烟囱和产生粉尘的加工厂(如粉尘厂、矿石厂、碾米厂等)以免烟尘和粉尘所含放射性核素影响采样^[8]。气溶胶采样时避开雨天，采样前将滤膜置于烘箱中80℃烘至恒重。

为提高结果的探测下限，针对气溶胶中⁹⁰Sr的采样时，考虑到当前所用的探测仪器下限和效率、制样过程中化学回收率等因素，根据理论计算和实际操作经验，采样量应在10 000 m³以上。

1.4 样品采集方法和频次

在青岛市崂山区登瀛村布设一个点位进行气溶胶样品采集，2015—2016年每月采集测量一次，2017—2018因监测计划调整，每月采集一次，累积1年测量⁹⁰Sr的放射性水平。

1.5 分析方法 1.5.1 分析步骤

将虑有气溶胶的无灰滤膜放入500 ml瓷坩埚中，在500~600℃马弗炉内灼烧1 h，取出冷却。

将灰分转入聚四氟乙烯坩埚中，加少量水湿润，加入1 ml锶载体溶液，1ml钇载体溶液，5 ml浓硝酸，5 ml高氯酸，30~40 ml氢氟酸，加盖置于电热板上加热消解，待大部分固态物质消解后再揭盖蒸至近干，加入40~50 ml 6mol/L盐酸，温热坩埚使残渣溶解，过滤，弃去不溶物。

加入2 ml钙载体溶液，用氨水调节pH8~9搅拌下加入8 g碳酸铵，继续搅拌1 h，放置10 h或过滤，弃去上清液，逐滴加入6 mol/L硝酸至碳酸盐沉淀完全溶解，温热，滤去不溶物。

滤液以2 ml/min的流速通过P204萃淋树脂色层柱，记下从开始过柱到过柱完毕的中间时刻，作为⁹⁰Sr和⁹⁰Y分离时刻t₁；用50 ml 1.0 mol/L的盐酸和40 ml 1.3 mol/L的硝酸以相同的流速洗涤柱子，弃去洗涤液。

用50 ml 6mol/L的硝酸以0.5 ml/min流速解吸钇，解吸液收集到150 ml烧杯中，加入1 ml铋载体，用氨水调至溶液pH=1.0，并逐滴滴加0.5 ml硫化钠溶液，生成黑色的硫化铋沉淀，用G4玻璃砂芯漏斗抽滤，滤液收集于150 ml烧杯中。

加入5 ml饱和草酸溶液，氨水调节溶液pH至1.5~2.0，水浴中煮沸30 min。

用铺有恒重定量滤纸的可拆卸漏斗抽吸过滤，依次用0.5%的草酸溶液、水、无水乙醇各5 ml洗涤沉淀。

沉淀置于烘箱45℃烘干1 h至恒重后，将其放于低本底α、β测量仪的测量盘测量净计数率，记录开始测量到测量完毕的中间时刻，作为测量时刻t₂。

样品测量完毕后测量校正点源的净计数率，记为J。

1.5.2

计算方法：

$ A=\frac{N J_{0}}{K E_{f} V Y_{Y} e^{-\lambda\left(t_{2}-t_{1}\right)} J} $

式中：A溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度，Bq/m³；N为样品的净计数率，cps；K为转换系数等于60；E_f⁹⁰Y的仪器探测效率，%；V标况下气溶胶的采样量，m³；Y_y为⁹⁰Y的化学回收率；e^-λ(t2-t1)90Y的衰变因子，此处的t₁为锶钇分离时刻，t₂为测量样品进行到一半的时刻；λ为⁹⁰Y的衰变常数，等于0.693/T_1/2(T_1/2(⁹⁰Y)=64.2)；J₀为标定测量仪器的探测效率时，同步测量已知计数的⁹⁰Sr-⁹⁰Y电源(电镀板源)的净计数率；J为样品测量完毕后测量校正点源的净计数率。

2 结果 2.1 实验结果 2.2 结果

分析表 1得出：(1)2015—2016年青岛市登瀛点位气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度范围为(1.95~5.51)μBq/m³，在2015年2月份该点位气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度出现最大值，最大活度为5.51 μBq/m³。核设施或者其他核造成的污染最先体现在空气中¹³⁷Cs和¹³¹I的数据变化，查阅2015年1—6月份气溶胶中γ核素分析数据^[7]137Cs和¹³¹I均未检出，所以基本排除核设施或者其他核污染造成的气溶胶中⁹⁰Sr数据偏高。

(2) 采集分析的气溶胶样品中，成分主要为扬尘以及大气中悬浮的微粒^[9]，分析气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度实质是分析吸附在固体颗粒物上的⁹⁰Sr活度浓度，雾霾天气，相同时间气溶胶的固体颗粒物浓度变大，固体颗粒物的体积浓度发生变化直接影响⁹⁰Sr放射性活度浓度。覃连敬等在文献中曾研究表明气溶胶中总α、总β、⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po含量与灰尘浓度、PM₁₀、PM_2.5呈正相关性^[10]。2015—2016年每月气溶胶中⁹⁰Sr的监测结果表明环境空气气溶胶样品中⁹⁰Sr的放射性活度浓度水平呈现明显的季节性特征，呈现春冬高，夏秋低的趋势^[11]。这一趋势与大气中总悬浮颗粒物浓度的季节趋势一致，进一步说明空气中的总悬浮颗粒物浓度直接影响气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度。

3 结论

结合青岛地区登瀛点位2015—2018年四年气溶胶中⁹⁰Sr采样分析，结果显示青岛市气溶胶中⁹⁰Sr放射性活度的范围是1.09~5.51 μBq/m³；2015—2018年年均值逐年减小，且均低于全国气溶胶中⁹⁰Sr的检测范围。

环境空气气溶胶样品中⁹⁰Sr的放射性活度浓度水平呈现明显的季节性特征，春冬高，夏秋低的趋势。进一步说明空气中的总悬浮颗粒物浓度直接影响气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度。

该分析做了2015—2018年一个点位的气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度监测，初步探索了雾霾天气和空气中气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度关系，今后计划对青岛市三个气溶胶国控点增加监测频次，获得更加充足的数据，进一步科学、完整、准确的分析探索空气中气溶胶中⁹⁰Sr的放射性活度浓度关系与雾霾天气的关系。