氚是平均能量为5.7 keV、最大能量为18.6 keV的低能β辐射体,半衰期为12.45年[1]。氚β射线不能穿过人体的皮肤死层,一般不会对工作人员造成外照射,但摄入人体的氚化水接近100%会被组织和体液吸收形成内照射。因氚β射线能量低,电站常规内照射全身计数器基本无法探测到。考虑到氚的特殊性质及在核电站气态排出物和废水排放的放射性总量中占有显著份额[2],因此进行氚的监测及剂量评价是对辐射工作人员身体健康的保证,也是职业病危害因素识别与评价的要求。
田湾核电站一、二号机组是全国截至目前唯一经历过多次换料周期的VVER机组,部分厂房设计、工艺系统区别于PWR等压水堆,其监测数据对于刚商用的田湾核电站三、四号机组以及其他待建设的VVER核电站有着重要的参考意义。
1 对象与方法 1.1 VVER机组氚的产生途径压水堆中,氚主要以氚化水的形式存在于一回路及相关设备的水中,产生途径主要有几种:燃料中235U三元裂变产生的氚通过燃料包壳泄漏到一回路冷却剂中、一回路加入氢氧化锂试剂调节pH,残余6Li活化产生氚、控制棒及冷却剂中硼的俘获反应产生氚、冷却剂中氘活化反应[3]。VVER机组调节一回路冷却剂pH试剂与PWR压水堆机组不同,使用的是氢氧化钾,其可以恰当提高冷却剂的pH值,不会增加锆合金的腐蚀[4]。因此,田湾核电站氚的主要途径为冷却剂中可溶硼的中子活化反应和铀核三元裂变,电厂只要不发生大量的燃料包壳泄露,可溶硼产生氚的贡献是一回路中氚的最大来源[5]。
1.2 VVER机组氚的摄入方式氚摄入方式主要为食入、吸入和皮肤及伤口摄入,且经吸入和皮肤渗透途径造成的内照射剂量约各占50%。田湾核电站辐射控制区内制定了严格的个人防护措施,如禁止在控制区内饮食,禁止裸露伤口或较大伤口人员进入放射性区域;要求穿戴辐射防护基本防护用品(连体工作服、细砂手套等),进入污染区域要求穿戴附加防护用品(如纸衣、塑料鞋套等)。通过食入、皮肤及伤口摄入的可能性较低,吸入为田湾核电站工作人员的可能摄入途径。因此,田湾核电站氚监测主要以各厂房中空气中氚化水的单位体积内放射性活度(简称空气中氚浓度)监测和工作人员尿氚监测两种方式进行。
1.3 商运后氚的监测方式 1.3.1 大修期间氚的监测方法在商运初期的六次大修中,江苏核电有限公司委托中国辐射防护研究院对一、二号机组开展大修期间氚监测与内照射剂量评价工作。
空气中氚采样检测方式为:通过被动式硅胶直接液闪计数方法测量空气中氚浓度,硅胶吸附能力更强,可以稳定采样器的采集效率[6]。氚化水蒸气极富有流动性,运行和检修期间由于渗透和泄露而释放到环境中的氚会扩散到各核岛厂房。功率运行期间,田湾核电站开放性系统很少,氚的辐射危害主要体现在反应堆厂房(简称UJA)中燃料水池和乏燃料水池周围,但工作人员极少进入UJA厂房,内照射风险并不大。换料检修期间,氚弥漫在核岛各主要厂房空气中。监测点选取应具有代表性,兼顾正常运行和换料检修期间的情况,并考虑人员可能有较多停留的场所。选取反应堆厂房(简称UJA)、核安全厂房(简称UKD)、核辅助厂房(简称UKA)、核服务厂房(简称UKC)等区域布点监测。田湾核电站辐射控制区常年进行通风和温湿度控制,在正常运行和检修情况下,相对湿度和温度变化范围都不大,测量厂房中的氚化水平均浓度即可,因此选择了被动式硅胶直接液闪计数方法。监测区域放置约需三天时间,硅胶吸附的氚化水浓度与周围空气中的氚化水浓度达到平衡。经过液闪测量后,可计算出该段时间内空气中氚浓度。
人员氚致剂量监测方式为:通过尿氚方式监测人员氚致剂量。人体摄入的氚化水迅速被全部吸收,在全身软组织中均匀分布,尿中氚的活度浓度与人体水中的活度浓度相等,因此只凭单次尿氚浓度监测结果就可了解取样时被监测人员体内氚活度浓度[7]。如怀疑人员摄入大量氚,取样时间应在摄入氚与体液平衡后的2~3 h或第二天早晨尽早取尿样,否则推算初始摄入氚量误差会较大。
1.3.2 职业病危害因素检测方法依据国家规定,田湾核电站每年都委托具有资质的职业卫生技术服务机构,如各级疾病预防控制中心,进行职业病危害因素检测和现状评价,检测项目包含空气中氚采样检测和尿氚监测。检测和评价结果存入田湾核电站职业卫生档案,并向监管部门报告和工作人员公布。
空气中氚采样检测方式为:使用氚采样器采集空气中的氚,采样时间45 min;采样完成后将样品带回实验室进行处理,用低本底高纯锗γ能谱仪和低本底液体闪烁分析仪进行测量分析。区域为核岛内常规工作区域,如冷更衣间、辐射监控室、仪表实验室、洗衣房等。
人员氚致剂量监测方式为:同样通过尿氚方式监测人员氚致剂量。使用尿杯对具有代表性的岗位的工作人员进行尿样采集,处理后带回实验室进行氚活度水平分析。人员组成包括运行领域、维修领域、化学领域等田湾全部接触放射性的岗位。
2 结果与评价 2.1 大修期间氚的监测结果 2.1.1 反应堆厂房监测结果UJA选取34 m平台压力容器旁和乏燃料水池旁进行空气中氚浓度布点监测,监测工作从大修热停堆开始,到大修临界前冷停堆停止,贯穿大修全过程。六次大修数据见图 1一号机组大修期间UJA压力容器旁监测数据、图 2一号机组大修期间UJA乏燃料水池旁监测数据、图 3二号机组大修期间UJA换料压力容器旁监测数据、图 4二号机组大修期间UJA乏燃料水池旁监测数据[8]。
其他PWR机组反应堆厂房与燃料厂房两者空气中氚浓度趋势并不完全一致,特别是在卸料期间,燃料水池的水与反应堆水池的水混合,燃料厂房空气中氚浓度会急剧上涨并稳定在一个较高水平[9]。而田湾核电站反应堆检修水池与燃料存储水池在同一个厂房大厅,两者监测结果趋势和数量级接近。
整个大修换料检修过程中,UJA内空气中氚浓度与机组检修状态密切相关。大修初期机组解列时,UJA由于长期密封和内部通风循环,空气中氚浓度为检修期间最高值;随着机组进入冷停堆,UJA应急维修强制通风系统投用,厂房内通风量倍增,浓度可急速降低一个数量级;在反应堆开盖、水池充水和倒料过程中,由于反应堆堆芯暴露和水池水搅动,卸料池的水池水氚浓度升高,空气中氚浓度会逐步上升;部分大修(T102、T202、T103)换料期间,进行了低低水位检修,这一阶段,水池中水位下降,空气中氚浓度会略有下降;倒料结束、反应堆扣盖后,厂房空气中氚浓度有明显下降。
六次大修换料检修过程中,机组解列状态下,一号机组空气中氚浓度最高为11 745 Bq/m3,二号机组为11 132 Bq/m3;其余节点,一号机组空气中氚浓度范围为452~4 233 Bq/m3之间,二号机组为511~3 355 Bq/m3之间[8]。UJA空气中氚浓度在同一节点逐年略有上涨。田湾核电站每次大修换料操作时,换料水与压力壳排水管嘴以下剩余的冷却剂相混合。换料结束后,换料水又重新被泵抽回换料水箱,因此换料水中氚浓度逐年增加,每次大修UJA空气中氚浓度会高于上一次。但田湾核电站会在功率运行期间有计划地排放氚,且燃料包壳的完整性、一回路的充水硼化和净化、氢氧化钾替代氢氧化锂作为PH试剂等原因进一步限制了一回路水中氚的浓度。因而,后续核岛内空气中氚的浓度在运行几个周期会趋于稳定。
2.1.2 其余核岛厂房监测结果选取UKD、UKA、UKC厂房进行空气中氚浓度布点监测,监测取样时间、节点与UJA监测均一致。六次大修数据见图 5一号机组大修期间其余核岛厂房监测数据和图 6二号机组大修期间其余核岛厂房监测数据[8]。
在UJA内由于渗透和泄露而释放到环境中的氚随着空气流动,所有连通的工作场所,随通风与距离等条件差异,产生一定的浓度发布。换料检修期间,氚弥漫在各主要厂房空气中。可以看出,各个厂房内空气中的氚浓度随着检修工况变化,在UJA应急维修强制通风系统投用前、换料过程中浓度随着UJA空气中氚浓度变化会有较大波动;UKC监测点相比UKA、UKD,距离UJA最远,检修期间氚浓度也最低,约一半监测数据在探测限左右;UKD、UKA空气中氚浓度基本在200 Bq/m3以内,最大未超过600 Bq/m3[8]。后续其余核岛厂房同反应堆厂房,空气中氚的浓度在运行几个周期也会趋于稳定。
2.1.3 尿氚监测结果对参加换料检修人员主要分为两组进行尿氚监测,在中国辐射防护研究院核科学研究所低本底实验室实验室使用液体闪烁计数测量方法开展尿氚活度检测,仪器为Tricab2250CA液闪计数器,并进行工作人员待积有效剂量计算,六次大修剂量数据见表 1历次大修尿氚监测情况[8]。
第一组为常规监测,即选取在整个大修过程中,在反应堆厂房或其他辅助厂房从事检修工作的工作人员,每10天进行一次尿氚监测。每次大修周期内进行四次尿氚的跟踪监测,内照射剂量为四次之和(考虑到上一次滞留体内氚的影响,实际剂量应低于该值)。1号机组最大值为6.86 μSv,2号机组最大值为11.32 μSv[8]。
第二组为任务监测,对参加解列、倒料工况的工作人员,在每一节点完成后第二天早晨留尿样,确定关键节点中操作人员可能受到的氚内照射剂量。1号机组最大值为2.48 μSv,2号机组最大值为3.13 μSv,都为倒料人员[8]。
2.2 大修期间氚致剂量评价查阅资料[10],氚吸入年摄入量限值为1.0×109Bq,经计算得出氚导出空气浓度DAC为4.6×105Bq/m3。六次大修中,所有核岛厂房内空气中氚浓度监测数据都低于上述限值的十分之一,氚致内照射对个人剂量影响甚微,尿氚的常规监测和任务监测数据也证实了这点结论。此外,《田湾核电站1&2号机组最终安全分析报告》也指出在正常运行、机组冷却和计划内预防性维修期间,内有带含氚处理的非平衡水(一回路)的设备房间,气体内的氚浓度不超过规定的运行房间的水平(4.4×105Bq/m3),换料期间,中央大厅里气体的氚含量也保持低于规定的运行房间的气体中的含量[11]。
按照各阶段对应进出总人工时、空气中氚浓度,对氚致群体内照射集体剂量进行保守计算,六次大修内照射集体剂量见表 2T102-T204大修内照射集体剂量计算情况[8]。可以看出,内照射集体剂量占总集体剂量比例在1%以内,与重水堆相比[12],对集体剂量贡献较低。
在后续运行中,江苏核电有限公司委托中国疾病预防控制中心、江苏疾病预防控制中心等单位开展职业病危害因素检测和现状评价工作。近几年常规工作区域空气中氚浓度水平在0.02~11 Bq/m3,与大修期间监测数据数量级一致,说明常规工作区域空气中的氚水平控制良好。在江苏疾病预防控制中心实验室依据EJ/T 1047—1997《尿中氚的分析方法》使用液体闪烁计数测量方法开展尿氚活度检测,仪器为Tri-Carb 3170型液体闪烁计数器,并进行工作人员待积有效剂量计算。除2016年样品中测得一例9.3 Bq/ml外,其余人员都在0.01~2.4 Bq/ml之间。慢性摄入情况下,尿氚最高活度样品对应氚致内照射剂量为160 μSv,其余人员氚致内照射剂量最高为40 μSv[7],与大修期间监测数据数量级一致,氚致内照射超剂量限值的可能性较低[13-15]。田湾核电站一、二号机组历年集体剂量和最大个人剂量都较低[16],氚致集体剂量基本可忽略。
3 结论总体,田湾核电站未发生过工作人员意外摄入氚事件,氚致个人剂量和集体剂量都较低,工作人员历史尿氚剂量监测结果基本低于40 μSv,氚致内照射集体剂量占总集体剂量比例大修期间在1%以内,辐射风险比较低。田湾核电站正常运行期间,存放乏燃料组件的衰变水池,构成核岛内空气中氚的主要来源;检修期间,安全壳内一回路和反应堆水池的充排水、以及打开的一回路设备管道,构成氚的主要来源。从辐射防护最优化角度及可能存在的健康效应考虑[17],上述区域可以采取重点关注措施。如停堆后核岛厂房充分地通风换气可有效降低空气中氚浓度,工作人员必要时使用气面罩等附加防护用品可降低人体内氚的吸入。
志谢: 中国辐射防护研究院杨海兰、马雄楠、邓安嫦、吕力及江苏省疾病预防控制中心陈群、马加一等各位老师参加了田湾核电站商运后的氚剂量监测和评价工作中,在此表示深深的感谢。
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