华北地区曾为受雾霾影响的重灾区，相关的大气污染成分、防治策略等研究成为热点，报道屡见不鲜^[1-4]。放射性核素作为雾霾颗粒物的组成因素之一，近年来引发人们的关注。也曾一度引发人们对燃煤导致大气辐射水平增加的猜忌与恐慌，各种猜测不断。2018年吴永伟等人对北京市2013—2016年间的气溶胶样品进行放射性核素分析，主要针对长半衰期核素，得出放射性均在本底范围内^[5]的结论。本文以北京地区大气颗粒物为主要研究对象，使用大流量采样器收集气体，对其进行放射性水平监测，综合考虑长半衰期及短半衰期核素，并分析颗粒物浓度与放射性水平的关系，为雾霾颗粒物成分研究及有效防控提供数据支持。

1 材料与方法 1.1 仪器

SNOW WHITE大流量采样系统、3M滤膜(其对小于10 μm微粒的采样效率大于95%)(芬兰)；TBM-3S测量仪(美国)。

1.2 采样点

北京市CDC北院防病楼五层的楼顶，四周无高大建筑物和工厂，周围居民均使用清洁的气体燃料，采样器位置距离地面约20m，避开了不利环境因素干扰。

1.3 样品采集

2017年9—12月，以建立在北京市疾控中心北院防病楼五层楼顶的大流量空气采样器进行样品采集，3M滤膜为空气采样的特制滤膜(长方形，规格：57.5 cm×46 cm，空白质量为6.37 g/张，实际采样区域，即空气中颗粒样品收集区域为53.5 cm×42 cm)，采集不少于30 d的大气样品，每日固定时间更换采样膜，连续24 h采样，采样器流量不低于600 m³/h(设定后，每日不进行流量调整)。

1.4 样品测量

每日于样品采集后即刻(5 min以内)对每个滤膜样品进行表面巡测，并均匀取点，点位为上(2个)、中(1个)、下(2个)，共5个代表性的测量点，每个点位测量读数稳定后取值并记录，同时以官方空气质量软件为依据，实时记录每日空气质量，记录数值包括AOI、PM_2.5和PM₁₀^[6]。

1.5 质量控制

使用的测量仪器经过比对和检定，TBM-3S表面污染仪同时使用经鉴定后的COMO170表面污染仪(表面活度响应因子为70.99 s^-1·Bq^-1·cm²)进行平行比对测量，确定两仪器之间的校正因子，测得TBM-3S表面活度响应因子为12.56 s^-1·Bq^-1·cm²。经确认该仪器测量相应指标是准确可靠的。

1.6 空气质量分级

依据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)^[7]规定，将AQI共分六级，从一级优，二级良，三级轻度污染，四级中度污染，五级重度污染，六级严重污染；空气污染指数划分为0~50、51~100、101~150、151~200、201~300和大于300六档。

1.7 数据处理

测量值减去测量位点仪器本底值后除以仪器表面活度响应因子，测量结果以x±s表示，组间数据比较采用SPSS 20.0统计软件，单因素方差分析SNK-q检验。

2 结果 2.1 环境空气放射性污染水平

共采集有效样品37个，大气气溶胶滤膜样品的表面污染水平见表 1。表面污染水平均值为1.802 Bq/cm²，其中最高值和最低值两日对应的AQI分别为74和53，PM_2.5分别为40 μg/m³和26 μg/m³。PM_2.5最高和最低日大气样品表面放射性污染水平值分别为2.064 Bq/cm²和1.249 Bq/cm²；对其中22份监测样品同时进行了衰变12 h、24 h后表面污染水平测量，测量结果分别降为初始值的1/9、1/17，经初步估算大气颗粒物辐射半衰期约为5.9 h。

2.2 空气质量等级与放射性水平的关系

37份监测样品中，天气状况分布为优16天、良14天和轻度污染7天，以空气质量等级进行划分后，监测样品表面放射性水平见表 2。不同空气等级间两两比较无显著性差异(P>0.05)。

2.3 大气中PM_2.5颗粒物浓度与放射性水平关系

依据37份样品对应天气的PM_2.5值，从低到高分为3组，比较不同PM_2.5浓度间大气放射性水平变化。结果显示各组间比较无显著性差异(P>0.05)。

2.4 大气中PM₁₀颗粒物浓度与放射性水平关系

依据37份样品对应天气的PM₁₀值，从低到高分为3组，比较不同PM₁₀浓度间大气放射性水平变化。结果显示各组间比较无显著性差异(P>0.05)。

3 讨论

大气中放射性主要来源于天然存在的放射性核素，气溶胶中以氡(²²²Rn)及氡子体、钍射气(²²⁰Rn)及其子体、宇生放射性核素等为主，亦有粘附于地表颗粒物土壤上的镭、钍系放射性核素在风力作用下转化成尘埃或气溶胶进入大气。天然放射性的存在已被人们所适应，不会对人体造成健康危害。但在意外核事故、核试验、医院放射性核素的意外排放等可使一些人工放射性核素进入大气，导致大气中放射性的异常增高，进而危害人体健康。对实时采集的大气气溶胶滤膜样品进行表面污染监测，可初步了解空气中放射性污染的基本状况及不同时日空气中放射性水平的变化情况，及时发现空气中存在的人工意外放射性污染^[8]，亦为揭示雾霾颗粒物浓度与放射性水平关系提供数据支持，为建立人群健康监护体系和防护策略提供技术基础。

据环保数据报道，2017年北京市PM_2.5年平均浓度为58 μg/m³，较上年同比下降20.5%。从空气质量各级分布情况看，2017年北京市优良天数226天，重污染日23天，空气质量较2016年明显好转^[9]。根据北京地区PM_2.5浓度均值的四季变化特点，由高到低为冬季、秋季、春季、夏季，本次选择北京市初冬及采暖时段进行空气质量实时监测，37天的监测数据中无重度污染日。PM_2.5浓度为(5~93)μg/m³，PM₁₀为(10~183)μg/m³。监测结果显示，大气气溶胶滤膜样品的表面放射性污染水平为(1.051~2.831)Bq/cm²，平均值为1.802 Bq/cm²。由于样品测量时未进行放射性平衡，采样后即刻测量，天然存的短寿命的氡、钍子体等有一定的剂量贡献，衰变12小时后辐射水平大幅降低；不同空气质量等级间比较，大气中放射性水平无显著性差异(P>0.05)，与庄家毅等人的研究结果相符^[10]；不同颗粒物浓度间比较，大气中放射性水平无显著性差异(P>0.05)。结果表明，监测期间随着空气质量的变化，大气中放射性水平变化不显著，空气质量及颗粒物浓度与大气放射性水平不相关。

2017年北京市空气质量水平整体提升，监测周期内未采集到重度污染日的监测数据，针对重度污染日的测量分析有待后续研究。