为能准确掌握积累环境辐射水平数据,总结环境辐射水平变化规律,判断环境中放射性污染及其来源,报告辐射环境质量状况,对异常数据提供报警并判断环境风险,近年来,我省开展了辐射环境质量监测工作,也为公众提供了有价值的参考信息[1]。从确保监测数据的全面性和覆盖性的角度出发,云南环境γ辐射空气吸收剂量率(以下简称环境γ辐射剂量率)的监测主要采用了直接测量和间接测量方法。
1 材料与方法 1.1 直接测量本文环境γ辐射剂量率即时测量结果已扣除宇宙射线的贡献,环境γ辐射剂量率累积测量结果和连续测量结果均含宇宙射线的贡献。
1.1.1 即时测量2003年以来,云南环境γ辐射剂量率的即时测量,主要选用北京核仪器厂BH 3103B型便携式X-γ剂量率仪和德国热电公司FH40G剂量率测量仪,两种设备均属碘化钠晶体的闪烁探测器。闪烁探测器属固体探测器,是根据射线照射在闪烁体上,使闪烁体发光的原理而制作的一种探测器[2], 此类型仪器主要是采样核脉冲计数率加相对修正的方法实现剂量率的测量[3]。
2003年至2007年,云南辐射环境质量监测中的环境γ辐射剂量率即时测量,主要在昆明、玉溪、版纳、大理、丽江、怒江、迪庆、临沧,8个州市开展。2008年,按国家环境保护部辐射技术中心统一要求,结合云南实际,对云南境内8个国控点进行了优化,调整后的环境γ辐射剂量率即时测量点位均设在当地气象站或公园。监测频度2次/年。2008年至2014年,云南环境γ辐射剂量率的即时测量(国控点)结果见表 1。
2009年至2014年,使用北京核仪器厂FJ427A1型微机热释光剂量装置,对云南辐射环境质量监测中的环境γ辐射剂量率累积进行了测量,主要在昆明、玉溪、版纳、大理、丽江、怒江、迪庆、临沧,8个州市开展,点位同即时测量设在当地气象站或公园。监测频度2次/年,每次布样时间约3个月。2009年至2014年,云南环境γ辐射剂量率的累积测量(国控点)结果见表 1。
1.1.3 连续测量2007年以来,云南辐射环境γ辐射连续测量,使用美国GE公司RSS-131型高压电离室或中国原子能研究院YB-Ⅳ型高压电离室,开展了环境γ辐射剂量率的连续测量(1组/5 min),测量点离地面约20 m,以监控境内外核设施的排放和核事故的越境影响。
2007年至2014年,云南辐射环境自动监测标准站设在昆明市环城西路省辐射站楼顶。2012年至2014年,云南辐射环境自动监测基本站设在保山市和临沧市环保局楼顶。2007年至2014年,云南辐射环境自动监测站γ辐射剂量率连续测量结果见表 2。
间接测量是通过对陆地γ辐射源即环境土壤(岩石)中主要放射性核素比活度分析,在基本满足天然放射性元素在土壤中分布均匀,且构成无限大平面的均匀辐射场;在铀和镭基本处于放射性平衡状态。再利用经验公式导出离地表 1m高处的γ辐射剂量率,间接测量导出结果不含宇宙射线的贡献。
1.2.1 Beck公式经过多年的发展,γ能谱换算计量目前主要采用总窗法法、Beck公式法、HASL标定法、G(E)函数法等[4]。
经比选,选择UNSCEAR Effects and risks of ionizing radiations推荐的Beck公式如下[5]:
$D = 0.427{C_U} + 0.662{C_{Th}} + 0.043{C_K}$ | (1) |
式中:D-导出γ辐射剂量率(nGy/h); CU-土壤中核素238U比活度(Bq/kg); CTh-土壤中核素232Th比活度(Bq/kg); CK-土壤中核素40K比活度(Bq/kg)。
1.2.2 土壤中主要放射性核素分析云南辐射环境质量监测中,土壤主要放射性核素分析,使用美国E&G ORTEC公司GEM60P高纯锗(HPGe)DSPEC PLUS数字化高分辨率γ能谱仪进行测量与分析,结果见表 3。
国(省)控点辐射环境监测对应开展的项目有地面环境γ辐射剂量率,土壤中主要天然放射性核素238U、232Th、40K比活度分析等。
2003年,云南境内辐射环境质量土壤(国控点)开始采样、分析。2008年云南境内土壤国控点进行了较大的优化,其中原6个土壤国控点就调整了4个,故此次对2007年前土壤点数据未纳入统计。2012年至2014年,云南辐射环境质量土壤(省控)点增设至10个州市,实现了全省16个州市的全覆盖。
2008年至2014年,云南辐射站按环境保护部辐射环境质量监测方案,对云南境内6个州市气象站(国控点)及省控点开展了土壤采样及核素分析。给出其238U、232Th、40K核素比活度及对应Beck公式导出的陆地γ辐射剂量率见表 3。
2 结果 2.1 直接测量的稳定性分析从表 1看,2008年至2014年,云南境内8个陆地γ辐射剂量率即时测量国控点,每年2次测量均值总体稳定,同点位7年即时测量测值相对偏差小于10%的占67.9%,在10%~20%之间的占17.9%,在20%~30%之间的占10.7%,大于30%的占3.6%;2009年至2014年,云南境内8个环境γ辐射剂量率累积测量国控点,每年2次测量均值总体稳定,同点位6年累积测量测值相对偏差小于10%的占79.2%,在10%~20%之间的占12.5%,在20%~30%之间的占6.2%,大于30%的占2.1%;即时测量、累积测量测值波动较大,其统计分布符合放射性涨落规律。
从表 2看,云南辐射环境自动监测站(昆明站、保山站、临沧站)环境γ辐射剂量率连续测量测量结果相对稳定,多年连续监测的月度均值范围为(58.8~184)nGy/h,平均值为130 nGy/h。云南自动站监测值波动幅度低于2014年全国110个自动站按站点统计年均值范围(58.0~188)nGy/h,监测均值高于2014年全国110个自动站按站点统计均值87.6 nGy/h[6]。
由于受宇宙射线周期性变化、天气(季节性或雷雨)变化和测量仪器性能(稳定性、准确性)变化等影响,其在每5分钟获取1组的数据中,单点测量偏差达32.0%(临沧站)[7]。测量结果多年月均值相对偏差均在3%以内,即辐射环境自动监测站环境γ辐射剂量率连续测量结果总体稳定。
2.2 间接测量的稳定性分析从表 3看,2008年至2014年,云南6个土壤国控点样品中,核素238U、232Th和40K比活度分析结果总体稳定。核素238U比活度分析结果相对偏差小于10%的占87.5%,在10% ~20%之间的占7.5%,在20% ~30%之间的占5.0%;核素232Th比活度分析结果相对偏差小于10%的占80.0%,在10% ~20%之间的占15.0%,在20% ~30%之间的占5.0%;核素40K比活度分析结果相对偏差小于10%的占85.0%,在10% ~20%之间的占15.0%。由此,Beck公式导出陆地γ辐射剂量率相对偏差小于10%的占90.0%,在10% ~20%之间的占10.0%,相对稳定。
2.3 对比分析由表 1看,2008年至2014年,云南8个国控点即时测量按测点统计年均值为60.3 nGy/h,低于2013年度全国测量均值67.0 nGy/h[8],低于1984—1989年云南省环境天然放射性水平调查给出的全省即时测量均值66.7 nGy/h[9];2008年至2014年,云南8个国控点累积测量按测点统计年均值为109.6 nGy/h,高于2013年度全国累积测量均值97.5 nGy/h[6]。2008年至2014年,云南国控点即时测量值与累积测量值之比在33.6% ~70.2%之间,均值为54.1%,低于全国占比均值68.7%;按迪庆、昆明、大理、丽江、怒江、玉溪、景洪、临沧的顺序递增,具有明显的正相关,同时具有随测量点位地理纬度下降而占比增大的趋势。
从表 3看,2009年至2014年,丽江气象站土壤核素238U、232Th、40K比活度分析结果相对稳定,测值明显低于全省均值,仅占云南省环境天然放射性水平调查[7]给出丽江均值的38% ~57%,用Beck公式导出的地表环境γ辐射剂量率降幅明显,即Beck公式导出值明显低于即时测值实测值。2011年至2014年,临沧旗山公园土壤核素238U、232Th、40K比活度年度监测均值分别为162 Bq/kg、242 Bq/kg和1 040 Bq/kg,测值相对稳定,测值超出云南省环境天然放射性水平调查[7]给出的临沧均值1.0 ~2.8倍,用Beck公式导出的地表环境γ辐射剂量率增幅显著,即Beck公式导出值显著高于即时测值实测值。由此,用Beck公式导出值判断地表环境γ辐射剂量率,需满足土壤中238U、232Th、40K比活度适中的前提,否则Beck公式导出值失真明显。
云南土壤中核素238U、232Th比活度均值高于全国土壤均值,土壤核素40K比活度与全国土壤均值相当,对应Beck公式导出的陆地γ辐射剂量率高于全国均值。
3 讨论辐射环境质量监测中,环境γ辐射剂量率的直接测量(即时测量、累积测量、连续测量)与间接测量(Beck公式导出),各有千秋,利弊共存。
即时测量受测量时气象条件及环境因素等变化,存在较大的波动性,同点位不同时期测量值偏差可达30%,建议在辐射环境质量监测中,放弃即时测量,以避免随机误差的引入,导致测量结果出现较大偏差。
累积测量含盖了气象条件及环境因素等变化带来的影响,测值相对稳定,随机性误差较小,是现行环境γ辐射剂量率测量的合理选择。累积测量可提供完整的辐射剂量数据,有利于评价辐射环境质量和相关人群所受的外照射剂量。
辐射环境质量自动站中的环境γ辐射剂量率连续测量,含盖了气象条件及环境因素等变化带来的影响,具有能量响应效果好,测量速度反应快等特点,还兼监测数据实时上报功能,是现行环境γ辐射剂量率测量的最佳选择。建议增设辐射环境监测自动站,优化自动站点位设置,将现自动站(离地20 m)移至地面(离地1m),在既能满足实时监控境内外核设施的排放和核事故的越境影响,又能极大满足服务辐射环境质量监测的需求。
间接测量是辐射环境质量监测的有利补充。辐射环境质量监测已有对应点土壤中放射性核素比活度的测量,充分利用既有数据应证辐射环境质量相关性是提升辐射环境监测质量的正当选择。同时,需注意类比运用的合理性与科学性。
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