深圳位于珠江三角洲东岸，是中国拥有口岸最多且拥有海陆空口岸的城市，也是中国与世界交往的主要门户之一，有着强劲的经济支撑与现代化的城市基础设施。该市已属于核技术利用大市，其核设施与核技术利用规模居全国同类城市之首。其辖区内有大亚湾核电基地、深圳大学微堆、总装源活度全国第一的中金金鹏源辐照中心以及广东省放射性废物库等大型核设施与核技术利用单位。一旦该地区发生核泄露，后果将不堪设想。

我站(深圳市环境监测中心站)于2013年-2014年在深圳市内布设了三个重点监测点位，并对大气沉降灰中总α总β按季度进行采样分析和监测。本文报道此次研究的方法和主要结果。

1 材料与方法 1.1 布点规划

根据《环境空气质量监测规范》(试行)^[1]的要求，即设计环境空气质量监测网，应能客观反映环境空气污染对人类生活环境的影响，并以本地区多年的环境空气质量状况及变化趋势、产业和能源结构特点、人口分布情况、地形和气象条件等因素为依据，充分考虑监测数据的代表性，按照监测目的确定监测网的布点^[2]，以及时劲松等人的研究结果^[3]，最终确定监测点为:深圳大学、杨梅坑、坪山美术馆；监测频次为每季度一次。采用干沉降的采样方法，对样品进行总α、总β测量分析。

1.2 采样及制样 1.2.1 采样设备及方法

采样设备：采用FPS-2辐射环境干湿沉降采样器进行采样，该采样器具有自动采集沉降物和降水的功能，可现场显示灵敏度、关门延迟时间、降水次数、每次降水起止时间、降水总时间以及降雨量。采样设备的接受面积为0.25 m²的不锈钢盘，盘深30 cm。采样盘安放在距离地面1.2 m高度，周围开阔、无遮掩的平台上，盘底面保持水平，上口离基础面1.5 m。

采样方法：HJT 61-2001辐射环境监测技术规范中对沉降物采样方法有湿采样法和干采样法两种，本次采样采用干采样法进行采样。采样结束后将水移入塑料桶内，洗涤容器3次一并移至塑料桶内，作为样品待检。

1.2.2 样品前处理和制样

根据《生活饮用水标准检验方法放射性指标》^[4](GB/T 5750.13-2006)进行大气沉降灰总放射性监测前处理。将样品溶液与沉积物全部定量转入2 L烧杯中，在电热板上蒸发使水样浓缩至50 ml，再将样品转入已于105 ℃恒重的坩埚中，并加入1 ml无水硫酸，在电热板上防止沸腾蒸干碳化。继而把碳化后的样品转入温度控制在380 ℃的马弗炉内灰化1.5 h，取出样品冷却后称量残渣总量(g)，最后研细灰样，取所需灰样160 mg于测量样品盘中，铺成厚薄均匀的样品源。

1.3 测量与分析 1.3.1 分析设备

采用BH 1216Ⅱ双路低本底α、β测量仪进行沉降灰中总α总β活度测定，该仪器具体参数指标如下。①仪器对于⁹⁰Sr-⁹⁰Yβ源的2π探测效率比≥50%时，本底≤0.15 cm^-2min^-1；仪器对于²³⁹Puα源的2π探测效率比≥80%时，本底≤0.005 cm^-2min^-1；②α/β交叉性能：3%的α进入β道，0.5%的β进入α道；③长期稳定性：效率长期稳定性：仪器连续通电8小时，各路探测器效率变化小于10%；本底长期稳定性：在1000 min的测量时间内，本底计数变化在(N_b±3σ)的范围内，其中为本底计数的平均值，σ为本底计数的标准误差。

1.3.2 分析方法与质控保证 1.3.2.1 样品测量

此次沉降灰中总α总β活度测量方法为饱和厚度相对测量法，将标准粉末做成0.1 Amg(此处A为样品盘的面积值，其单位为mm²)的标准源^[5]，用仪器测量标准源得出仪器的探测效率，再使用该仪器测量样品即可知样品的α、β放射性活度。测量用的标准粉末分别为²⁴¹Am(11.1 Bq/g)和⁴⁰KCl(14.4 Bq/g)。测量时间为600 min~900 min。

1.3.2.2 质量控制

① 每批样品测量前均先利用校准源校准仪器并进行本底测试，当效率和本底达到测定要求(α标准源2π探测效率比≥80%，β标准源2π探测效率比≥50%)后再进行样品测量。②定期对仪器进行检定，在检定合格的情况下才可使用该仪器进行样品测量。③每批样品抽取20%的样品进行平行样分析，相对偏差要小于20%。④对仪器建立本底质量控制图和计数率控制图。定期检定仪器是否存在偏离。

1.3.2.3 数据处理

① 沉降灰中放射性核素的总α测量计算

总α活度

$ c\left( \alpha \right) = \frac{{\left[{{R_b}\left( \alpha \right)-{R_0}\left( \alpha \right)} \right] \times m \times 30}}{{{\varepsilon _s}\left( \alpha \right) \times {m_b} \times s \times T}} \times A\left( {{\text{Bq}}/{{\text{m}}^2} \cdot 月} \right) $

标准偏差

$ {s_c} = \frac{{m \times 30}}{{{\varepsilon _s}\left( \alpha \right) \times {m_b} \times s \times T}} \times \sqrt {\frac{{{R_b}\left( \alpha \right)}}{{{t_b}}} + \frac{{{R_0}\left( \alpha \right)}}{{{t_b}}}} \left( {{\text{Bq}}/{{\text{m}}^2} \cdot 月} \right) $

探测限

$ {C_{min }} = K \times \frac{{m \times 30}}{{{\varepsilon _s}\left( \alpha \right) \times {m_b} \times s \times T}} \times \sqrt {\frac{{{R_b}\left( \alpha \right)}}{{{t_b}}} + \frac{{{R_0}\left( \alpha \right)}}{{{t_0}}}} \left( {{\text{Bq}}/{{\text{m}}^2}.月} \right) $

相对误差

$ \gamma = \frac{{{S_c}}}{C} $

② 沉降灰中放射性核素的总β测量计算

总β活度

$ c\left( \beta \right) = \frac{{\left[{{R_b}\left( \beta \right)-{R_0}\left( \beta \right)} \right] \times m \times 30}}{{{\varepsilon _s}\left( \beta \right) \times {m_b} \times s \times T}} \times A\left( {{\text{Bq}}/{{\text{m}}^2}.月} \right) $

标准偏差

$ {s_c} = \frac{{m \times 30}}{{{\varepsilon _s}\left( \beta \right) \times {m_b} \times s \times T}} \times \sqrt {\frac{{{R_b}\left( \beta \right)}}{{{t_b}}} + \frac{{{R_0}\left( \beta \right)}}{{{t_b}}}} \left( {{\text{Bq}}/{{\text{m}}^2} \cdot 月} \right) $

探测限

$ {C_{min }} = K \times \frac{{m \times 30}}{{{\varepsilon _s}\left( \beta \right) \times {m_b} \times s \times T}} \times \sqrt {\frac{{{R_b}\left( \beta \right)}}{{{t_b}}} + \frac{{{R_0}\left( \beta \right)}}{{{t_0}}}} \left( {{\text{Bq}}/{{\text{m}}^2} \cdot 月} \right) $

相对误差

$ \gamma = \frac{{{S_c}}}{C}\left( \% \right) $

式中：c(α)，c(β)为测得样品中总α、总β活度浓度，(Bq/m²·月)；R_b(α)，R_b(β)为测得样品中总α、总β计数率，计数·s^-1；R₀(α)，R₀(β)为仪器的α、β本底计数率，·s^-1；ε_s(α)，ε_s(β)为α、β标准源效率，%；m_b为测量用样品源质量，mg；m为沉降灰的总总质量，mg；s为接取沉降灰器皿表面积，其面积大小为0.25 m²; T为取样时间总长单位为天，30为转换成月的换算；A为修正系数，A=1。

2 结果

2013年10月-2014年10月期间深圳市大气沉降灰中总α总β沉降量见表 1所示，全市总α活度在0.078~7.02(Bq/m²·月)范围内涨落。总β活度在2.67~10.69(Bq/m²·月)范围内涨落。

3 讨论

本次监测在多方调研和前期准备后，针对大亚湾核电站周边和深圳大学微型反应堆情况确立了第一批监测点位：杨梅坑、深圳大学和坪山美术馆，监测频次为每季度一次。采用干沉降的采样方法，对样品进行总α总β测量分析。

深圳市沉降灰中总α、总β放射性活度季节变化见图 1、图 2。从图 1中可看出三个监测点位中冬季的总α活度浓度最高，其余三个季节总α活度浓度结果没有很大的变化，从图 2中可看出三个监测点位冬季的总β活度浓度最高，其次夏季总β活度浓度稍高于春秋两季(杨梅坑子站夏季稍低于秋季)。经笔者分析认为这与深圳当地气候变化有很大的关系。深圳冬季天气干燥，灰霾较多，导致该季沉降灰样品量比其他季度多，在结果计算过程中可发现，每份样品源计数率相差不大(测量灰样重量均为160 mg)，但因为样品源灰样总量的不同对结果产生了比较大的影响，亦有其他地区的工作者得出与笔者相同的观点^[6]，春夏秋三季台风雨水较多，沉降灰量少，导致总α、总β测量结果低于冬季。从测量结果而言，本次研究所测得的结果与广东省辐射站2007年-2010年对于大亚湾核电站附近所测结果相当^[7]。

通过图 1，图 2中可看出在冬季深圳大学点位沉降灰中总α、总β放射性浓度高于其他两个点位。经笔者分析认为。深圳大学地处深圳市南山区，周边建筑人口相对密集，所存在的工业生产和人类生活而产生的雾霾与沉降灰要高于其他两个点位，因此造成了测量结果相对较高。

1993年-2005年期间，深圳市疾病预防控制中心联合中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所以及广东省职业卫生检测中心对深圳地区大气沉降物放射性水平进行长期调查研究，其分析结果如表 2所示。通过对比可知，本次监测沉降灰中总α、总β的活度浓度与之相当，仍在其涨落范围内。

广东省辐射监测中心站于2007年－2010年对于大亚湾核电站附近的沉降灰中总α、总β测量结果如表 3所示。通过对比可知，本次沉降灰测量中总α、总β的活度浓度与之相当，仍在其涨落范围内。