近年来，随着生产力的发展，地下资源的开采等人类活动使得天然放射性核素向地表转移。与此同时，核工业兴起，放射性核素在能源开发、军事、医学、科学研究和工农业生产中得到广泛应用。在此期间，一系列的核试验、核事故等使人类生存环境受到人工放射性核素的污染。这些放射性核素会通过各种方式(食入、吸入、饮水等)进入人体产生内照射，对人体造成危害。其中，通过食物摄入是环境中放射性核素进入人体的主要途径之一^[1]。研究食品中的放射性水平，掌握放射性核素在食品中的分布规律，对突发性核事故风险评估、保护公众健康等具有十分重要的意义。“全膳食(whole diet)”又称“总膳食(total diet)”，区别于单个种类的食品，是指能够代表人们膳食消费量且被加工为“即食”状态的混合食品^[2]。目前国内对食品中放射性核素的监测大多以未经加工的单个种类的食品原材料为监测对象，并非直接消费食入的全膳食。有研究表明，食品原材料的清洗、加工、烹饪等环节会降低其中的放射性核素的含量^[3]。“双份饭法”被认为是膳食摄入量研究的“金标准”^[4]，因为该方法所得样品是每日所食膳食的复制样品，即“全膳食”。因此，若想更加准确的评估人们放射性核素的膳食摄入水平，就必须建立起一套全膳食中放射性核素的测量方法。γ能谱法作为放射性核素的重要测量方法之一，相对于操作繁琐的放射化学方法，具有操作过程简单、制样方便快捷、可同时测量多种核素等优点^[5]。BE 5030型宽能HPGe γ能谱仪在低能区和高能区能够保持较好的能量分辨力，并且具有较高的探测效率，能够满足一些自吸收效应较大的核素(²¹⁰Pb等)的测量需求。

该研究的目的是建立起一套基于BE 5030型宽能HPGeγ能谱仪测量全膳食中放射性核素活度浓度的方法，为更好的评估人们膳食摄入放射性核素水平提供资料。

1 材料与方法 1.1 样品采集与制备

该研究分别于2017年4月、7月、10月运用“双份饭”法收集了浙江省嘉兴市海盐县某研究对象的3个全膳食样品。采样地点距离秦山核电站仅10 km。该研究要求厨房准备两份膳食，1份为调查对象正常食用，另1份根据调查对象食用量称取等量膳食(不包括不可食部分及饮用水、饮料、面汤等液体食品)，每次样品收集时间为3 d。为避免样品腐败变质，将每日收集的样品进行冷冻保存。收集完毕后将3 d样品混合，在当地疾控实验室，对样品进行干燥预处理，并记录干重和干湿比，最后进行密封、贴标签，寄至本实验室。根据相关标准^[6]在本实验室对样品进行粉碎、研磨、混合均匀后装入2 L马林杯，经过密封、称重、贴标签等操作之后制成全膳食样品。

1.2 仪器、设备与软件

使用DGG-9240B型电热恒温鼓风干燥箱(上海森信实验仪器有限公司生产)对收集的全膳食样品进行干燥处理；使用拜杰(BJ-1000A)多功能粉碎机粉碎样品；所用γ能谱仪为美国CANBERRA公司生产的BE5030型超低本底宽能γ能谱仪，搭配铅屏蔽为CANBERRA 777型超低本底铅室，厚度为15 cm。谱仪的有效能量范围为3~3 000 keV，探头相对NaI(Tl)晶体(3”×3”)探测效率为50.5%，对于能量为1.33 MeV的⁶⁰Co发射出的γ射线分辨力为1.646 keV。所用样品盒为无色透明圆柱型马林杯，容积为2 L，材料为聚丙烯(Polypropylene)塑料。

谱分析软件为Genie-2000软件(版本为V3.3)；无源效率刻度软件为LabSOCS(Laboratory Sourceless Object Counting System)软件(版本为V4.4)，探头已经过工厂表征，可对各种基质样品的效率进行较为精确的模拟。

1.3 样品测量 1.3.1 能量刻度

因目前国内尚无全膳食标准源，故本研究使用中国计量科学研究院提供的大米粉标准源对系统应用²⁴¹Am、⁵⁷Co、¹³³Ba、¹³⁴Cs、¹37Cs、⁵⁴Mn、⁴⁰K、⁶⁰Co、⁸⁸Y等进行刻度，能量范围从59.5~1 836.05 keV，满足能量刻度要求。

1.3.2 效率刻度

获得准确的探测效率是测量样品中放射性核素活度浓度的关键。本研究利用LabSOCS软件对上述标准源进行无源效率刻度，将结果与以该标准源为基础的有源效率刻度结果相比较，以验证该方法的可靠性，然后用此方法对全膳食样品进行无源效率刻度。大量研究表明，无源效率刻度结果受到样品的基质成分、密度等的影响较大^[7-8]，为明确全膳食样品成分，对3个全膳食样品进行成分分析，取各种元素占比的均数来代表全膳食样品构成(C：37.85%，H：7.49%，O：45.9%，N：2.06%，Ca：0.11%，P：0.34%，K：0.27%，其他：5.98%)。本研究未将样品中的元素进行全部检测，由于C、H、O、N 4种元素成分高达92.94%，故在进行材料编辑时，对“其他”成分取上述4种元素按照占比均数的加权平均原子序数所对应的元素进行代替。

2 结果 2.1 效率刻度验证结果

两种效率刻度方法所得各种核素的探测效率符合良好(相对偏差最大低于10%)^[9]，证明基于LabSOCS软件的无源效率刻度方法可以用于全膳食样品的测量。见表 1。

2.2 全膳食样品无源效率刻度结果与测量结果

基于LabSOCS软件的全膳食样品无源效率刻度结果见表 2，计算得到样品中各种放射性核素活度浓度见表 3。

由表 3可得，所有样品中均检测出了天然放射性核素²²⁶Ra和⁴⁰K，对应的平均活度浓度分别为0.31和141 Bq/kg(干重)；仅有02号样品检出了²¹⁰Pb；仅有01号样品检出了²²⁸Ra；所有样品均未检出²³⁸U和人工放射性核素¹³⁷Cs。根据样品中核素活度浓度的均数以及样品的平均质量，利用公式1)计算得到研究对象全膳食中²²⁶Ra与⁴⁰K的日均摄入量，分别为0.21、95 Bq/d。

$ ~DI=\frac{\overline{M}\times \overline{A}}{3}~ $

1)

1) 公式1)中DI为放射性核素日均摄入量(Bq/d)；M为样品平均质量(kg)；A为样品中放射性核素活度浓度均数(Bq/kg)。

3 讨论

目前国内关于全膳食中放射性核素的研究较少，核素测量方法多采用放射化学相关方法(ICP-MS等)，此类方法虽可取得较低的探测限，但过程复杂繁琐，不适用于紧急情况下放射性核素的快速测量。本研究基于BE 5030型宽能HPGeγ能谱仪建立起了一套全膳食中放射性核素的测量方法。基于成分分析和LabSOCS软件的无源效率刻度方法可以较好的拟合全膳食样品的探测效率。在缺乏全膳食标准源的情况下，本研究利用上述方法得到样品中各种放射性核素活度浓度。结果表明，样品未受人工放射性核素¹³⁷Cs的污染，核电站的正常运行未对当地环境造成放射性污染。检出核素的活度浓度均低于国家标准限值^[10]。²²⁶Ra与⁴⁰K的日均摄入量分别为0.21 Bq/d和95 Bq/d，均高于诸洪达等人^[11]结合全国“总膳食研究”与第4次全国营养调查对我国四大地区居民放射性核素膳食摄入量的估算结果(²²⁶Ra为0.053 Bq/d，⁴⁰K为52 Bq/d)，原因可能与本研究调查对象的日均膳食摄入量较大有关。

全膳食样品含油脂较多，烘干后不易混合均匀，有研究采用冷冻干燥的方法^[12-13]，但此方法成本高、不易操作，因此，解决全膳食样品混合不均的更加方便、快捷、低成本的方法有待进一步研究。由于人们饮食习惯的差异，制作全膳食样品标准源难以实现，故利用LabSOCS软件模拟样品探测效率为最佳选择。然而在测量自吸收效应较大的核素时，在无源效率刻度过程中对样品基质成分的准确描述至关重要。本研究用样品成分均数代表各样品成分的方法只是一种探索性的尝试，应建立起“全膳食基质成分库”，库中应有各种单个食品的基质成分信息，根据各种单个食品在全膳食样品中的占比，准确地推算全膳食样品的基质成分，使效率刻度的结果更加准确。本研究初步建立起全膳食中放射性核素的γ能谱测量方法，下一步开展深入研究。