核技术的广泛应用给人类社会带来巨大的利益，但同时放射性核素也容易通过食物链转移到人体内，对人体产生辐射照射，对人类健康造成一定影响。目前我国已有部分对食品中的放射性核素含量的调查研究，1996年沙连茂等人在茶叶中检测出人工放射性核素¹³⁷Cs和⁹⁰Sr^[1]，2008年张秀莲等人在乐山粮食和蔬菜中检测出天然放射性核素和人工放射性核素¹³⁷Cs^[2]，日本福岛核事故发生后，我国有12个省市的蔬菜样品中检测出了人工放射性核素¹³¹I^[3-6]。四川是核技术应用大省，分布了大量核设施，涵盖从核燃料生产到核设施退役的每个环节，全面了解四川食品中放射性核素水平及对居民所致剂量的影响，建立食品放射性核素基线数据库非常有必要，本单位于2015年和2016年开展了四川省涉核地区五类食品10种放射性核素监测，并估算其对居民所致剂量。

1 材料与方法 1.1 样品的采集和制备

依据GBT 16145-1995《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》，结合四川省食品生产种类和居民饮食习惯，分别采集涉核的五个市(州)(A~ E)核设施周边(距核设施10 km内)和对照区(距核设施30 km以外)^[7]中粮食、蔬菜、茶叶、家畜家禽肉类和奶粉5类样品。样品中茶叶为干茶，蔬菜为茎叶等可食用部分，粮食中的玉米、小麦、大米均为脱壳干样，肉类为可食用肌肉和内脏，奶粉类E市为自产、其他市(州)为外地产市售奶粉。采用塑料袋封装运输，新鲜样品进行洗净、晾晒、烘干处理，所有样品粉碎后装入2 L马林杯样品盒，称重，密封20 d后待测。

各市州食品样品种类及数量见表 1。两年共采集197个样品，其中茶叶9.1%(18/197)、蔬菜39.6%(78/197)、粮食33.0%(65/197)、肉类3.0%(6/197)、奶粉15.2%(30/197)。

1.2 测量方法

依据国家相关标准^[8]，采用美国ORTEC公司GEM40P4低本底HPGe γ谱仪，测量样品中的²³⁸U、²²⁶Ra、¹³¹I、²³²Th、¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、⁵⁸Co、¹⁰⁰Ag^m、⁶⁰Co、⁴⁰K放射核素的比活度，其中粮食、奶粉、茶叶类为干样的比活度，蔬菜、肉类为鲜样的比活度，使用全能峰效率法对谱线进行解谱分析。

1.3 质量控制

所用γ谱仪相对探测效率为40%，能量分辨率1.7 keV，计量检定和国内实验室间比对均合格；测量前，使用2 L马林杯菠菜干粉生物样品标准物质(编号15NHH-150301)对系统分别进行了能量和效率刻度，效率刻度核素主要有²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁹Ce、¹¹³Sn、¹³⁷Cs、¹³³Ba、⁶⁰Co等，并每3个月进行峰位漂移观察；测量结果均扣除空盒本底，空盒本底测量时间为86 400 s，每个样品测量50 000 s，使用全能峰效率曲线法对样品分析测定，并对时间、密度等信息修正校准。

1.4 剂量估算方法

按照GB 18871《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》^[9]中的剂量估算方法结合居民食物摄入量数据^[10]对食品所致居民剂量进行估算，见下式：

${E_\mathit{T}} = \sum\limits_j {e{{\left( g \right)}_{j, ing}}} {I_{j, ing}} $

e(g)_j，ing为同一期间内g年龄组食入和吸入单位摄入量放射性核素j后的待积有效剂量；I_{j, ing}为同一期间内食入放射性核素j的摄入量。

2 结果 2.1 各类食品中放射性核素含量

两年检测的10种放射性核素中，人工放射性核素只检测出了¹³⁷Cs, ¹³¹I、¹³⁴Cs、⁵⁸Co、¹⁰⁰Ag^m、⁶⁰Co均未检测出，检出核素含量见表 2。

以检出样本数除以总样本数得出的检出率来看, 放射性核素的检出率⁴⁰K(100%)>²³²Th(50.8%)>²²⁶Ra(38.5%)>²³⁸U(15.2%)>¹³⁷Cs(13.2%)。从核素活度来看，茶叶、粮食、奶粉中⁴⁰K的活度稍高于蔬菜和肉类，其他核素在各类样品中均保持较低的活度，小于10 Bq/kg，大部分小于1 Bq/kg。

2.2 各市州²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K天然放射性核素检测结果

表 3为各市州²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K活度平均值。可以看出2015年和2016年各市州检测结果非常接近, 只有D市的²³²Th结果相差较大, 对所有D市样品两年²³²Th检测结果进行对比发现只有一个样品2016年比2015年高很多，拉高了2016年²³²Th检测结果的平均值，其余两年结果整体一致，都处于较低的活度水平。

2.3 各市州¹³⁷Cs人工放射性核素检测结果

从表 2中可知，共有26个样品检测出¹³⁷Cs，检出率为13.2%(26/197)。茶叶、奶粉、蔬菜、粮食、肉类检出率分别为44.4%(8/18)、30.0%(9/30)、9.0%(7/78)、1.5%(1/65)和16.7%(1/6)，其比活度均未超过GB 14882-1994食品中放射性物质限制浓度标准^[11]。茶叶和奶粉和蔬菜占全部检出¹³⁷Cs样品的92.3%。E市自产奶粉¹³⁷Cs含量明显高于川外产奶粉，比活度最大值为2.77 Bq/kg；除一个茶叶样品为比活度2.30 Bq/kg，其余均小于1 Bq/kg。

除5个川外产奶粉，剩下21个川产样品中有10个来自核设施，11个来自对照区。

2.4 食品中放射性核素所致居民年待积有效剂量

见表 4。五类食物所致居民总年待积有效剂量平均值为0.22 mSv，最大值为0.72 mSv。其所致居民年待积有效剂量由大到小依次为粮食>蔬菜>奶粉>肉类>茶叶, 占总年待积有效剂量百分比依次为52.3%、18.6%、17.7%、10.5%、0.7%；人工放射性核素¹³⁷Cs所致年待积有效剂量最大值为5.17×10^-5mSv，平均值为7.81×10^-6mSv，占所有核素所致年待积有效剂量平均值的十万分之四。

3 讨论

表 2所示，粮食中天然放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度平均值分别为1.46、0.09、0.11、159.67 Bq/kg，与张秀莲等人对乐山粮食作物的研究结果1.03、0.79、0.26、47.26 Bq/kg比较，除了⁴⁰K结果差异较大外其余较为相近，且与资料报道的正常地区稻谷类作物天然放射性核素比活度范围0.08~6.9、0.01~0.2、0.01~2.0、28.8~3900 Bq/kg一致^[12]。蔬菜中的天然放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度平均值分别为0.08、0.09、0.04、95.41 Bq/kg，远低于张秀莲^[2]对莲花白的研究结果，原因可能在于样品种类、样品处理方法不同。

人类所受辐射照射中既包括天然本底的照射，如宇宙射线、食品中天然放射性核素所致内照射、以及来自自然环境外照射，也包括人类活动对辐射利用产生人工照射，人工放射性核素可作为判定食品是否受到放射性污染的定性或定量指标。人工放射性核素¹³⁷Cs只来自于核反应堆裂变，核燃料生产过程和铀矿设施并不产生¹³⁷Cs。食物样品中的¹³⁷Cs有两个来源，本地核反应堆裂变过程中向环境排放的废水、废气，以及既往核事件释放的¹³⁷Cs伴随大气的沉降。20世纪全球大气层核试验、切尔诺贝利核反应堆事故、福岛核反应堆事故^[13-15]等均不同程度地向全球范围释放¹³⁷Cs，并且该核素半衰期较长(30.17 a)，在产生、释放后可通过大气环流作长距离扩散，并以沉降方式降落至地面，被地表土壤颗粒吸附^[16-17]。植物在生长过程中经过吸收、富集、转移等过程将沉积在土壤浅表层的放射性核素¹³⁷Cs转移到了各类食品中。本研究的197个有效样品中，检测出¹³⁷Cs的样品10个来自核设施周边，11个来自对照区。四川省具有核设施的五个市中只有B、D两个市具有反应堆及退役设施，B、D两市检测出¹³⁷Cs的样品中只有一个来自于核设施所在地，其他样品均来自于对照区。另外3个不具有反应堆和退役设施的市中也均有¹³⁷Cs检出。因此，本省食品中的¹³⁷Cs与当地核设施无直接的相关性，可能由于既往核事件的大气沉降所致。

茶叶(干茶)比活度大概为0.11~2.30 Bq/kg, 同1996年沙连茂等人对其他省份茶叶的研究结果(2.2±0.9)Bq/kg相接近^[1]。根据文献报道茶叶、白菜、小麦、草、大米这5种植物中，茶叶中¹³⁷Cs的浓度是最高的，且其转移系数也最高，茶叶对¹³⁷Cs具有强烈的富集作用，高于稻谷类植物^[18]。这种富集作用很可能是本省茶叶¹³⁷Cs检出率(44.4%)高的原因。

E市奶粉中¹³⁷Cs比活度高于川外产奶粉，作者认为这与我国E市的奶牛为在山坡上散养的牦牛，常年以山坡上生长的草为食，由于土壤多年未翻耕，浅表层沉积大量的¹³⁷Cs，该地区草中¹³⁷Cs含量高于外地奶厂人工饲料有关，与周强等人^[19]对福岛核事故后我国牛奶样品中人工放射性核素¹³⁷Cs的检测结果一致。

本研究得出的食物所致居民年待积有效剂量平均值0.22 mSv，这与联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年报告中报道，全球天然辐射源所致个人平均年有效剂量为2.4 mSv^[20-21]，其中大约0.29 mSv是来源于食物，典型范围为0.2~0.8 mSv一致^[22]。各类食物样品中¹³⁷Cs产生的总年待积有效剂量平均值为7.81×10^-6mSv不到剂量限值1 mSv的十万分之一，因此食物中的人工放射性核素¹³⁷Cs不会对人体健康造成危害。