氡是世界卫生组织(WHO)公布的19种环境致癌物之一,国际癌症机构(IARC)将氡及其子体列为Ⅰ类致癌因素。文献中的氡通常是指222Rn,有时也指222Rn和220Rn,220Rn即为钍射气。以前人们只注意到222Rn及其子体对人体健康的危害,从人群的流行病学调查、细胞水平和分子水平进行了大量多方面的研究[1]。近年来,钍射气(220Rn)及其子体的研究逐渐受到人们的关注, 居室内220Rn的照射是影响居民健康不可忽视的辐射来源。
1 我国土壤中232Th含量和室外220Rn及其子体浓度220Rn是由地球中天然放射性核素232Th衰变,即钍系产生。在土壤中232Th含量较高的地方,220Rn及其子体产生的有效剂量可能占很大的份额。在UNSCEAR 2000年的报告中[2],220Rn及其子体所致的有效剂量占氡及其子体剂量的比例由UNSCEAR 1993年报告的6%提高到9%。我国土壤和建材中232Th含量偏高,许多房屋是砖木、砖混和泥土结构,一些矿物中232Th含量也较高,所以220Rn及其子体产生的剂量可能比现在估算的世界平均值高。根据现有的数据估计,220Rn及其子体对居民产生的剂量约为222Rn的20%。中国和世界土壤中232Th的平均含量分别为49 (1.0~438) Bq/kg和30 (11~64) Bq/kg[3],美国土壤中232Th的含量也仅仅是35 Bq/kg。我国土壤中232Th的含量明显高于世界平均值,最高可达438 Bq/kg, 由此导致我国室内外220Rn浓度偏高, 表 1列出我国10省市土壤232Th和室外220Rn及其子体水平,这些省市土壤232Th含量为(31.79~102.59)Bq/kg,上海和广东省室外220Rn平均浓度分别为(8.1±1.89)和(22.1±10.7)Bq/m3,220Rn子体平均浓度为(0.19~0.83)Bq/m3[4-13]。表 2列出了我国部分地区居民室内220Rn浓度及其子体平衡当量浓度[14],世界220Rn子体平衡当量浓度平均为0.3 Bq/m3,而表中所列的我国7个省市的测量值均高于世界平均值。其中平凉市的220Rn子体平衡当量浓度为世界平均值的92倍。
潘自强根据近年来我国室内空气220Rn浓度实测结果[3],提出了我国室内220Rn浓度及其子体平衡当量浓度。平均值分别为263 Bq/m3和4.73 Bq/m3。220Rn的263 Bq/m3浓度水平高于表 3中美国等几个国家的浓度水平,更远高于世界平均值。根据UNSCEAR2000报告,在天然辐射对公众的年有效剂量中,氡及其子体约占总有效剂量的50%,220Rn及其子体产生的有效剂量占氡及其子体剂量的比例为9%。从国内外发表的有关220Rn及其子体的数据看,220Rn及其子体产生的剂量要比现在估算的世界平均值高。从表 4可见,中国220Rn所致年有效剂量为0.25~0.342, 所占氡剂量比例22%~27%, 远高于世界平均值(7.7%)和美国等国家。由此说明,在我国开展氡的危害研究中, 不仅要重视222Rn, 也要关注220Rn危害和监测的研究。
除了土壤中232Th的含量影响室内外220Rn的水平,建筑材料类别与特征、建筑物的通风条件、季节、地表γ辐射水平等因素也影响220Rn的水平,居室下的土壤可能是引起室内220Rn水平更高的原因之一。同时,大气环境中220Rn和222Rn放射性活度浓度与地质构造年代、区域地质构造和地质断裂构造等有关。本文选择了西北黄土高原、云南锡都个旧市和广东省阳江辐射高本底地区,比较这三个地区民居内220Rn和222Rn浓度水平。
2.1 西北黄土高原窑洞民居的220Rn浓度黄土高原分布于我国北方,即北纬33~47°之间。黄土的矿物质成分有60多种,以石英构成的粉砂为主,占总重量的50%左右,因而黄土地层构造质地均匀,抗压与抗剪强度较高,在挖掘窑洞之后,仍能保护土体自身的稳定,为居民挖掘窑洞形成了天然的条件。黄土高原上的窑洞又称为黄土窑洞,由于受到所在地的自然环境、地貌特征和地方风俗的影响,窑洞有许多不同的类型。窑洞因为是生土建筑,氡析出率较高,受建筑特点的制约,通风一般不好,因此,窑洞民居内220Rn和222Rn的研究受到重视。
2000年以来已有数篇关于黄土高原窑洞民居内220Rn和222Rn水平的调查报告(表 5),虽然这些报告的作者来自德国、日本和中国,采用的探测器也不尽相同,测量结果却非常相似[16-21]。甘肃省平凉市和庆阳市、陕西省延安市和山西省吕梁市都地处黄土高原上,测量均采用被动累积氡-钍鉴别式探测器,在各种类型的居室内都测出了较高水平的220Rn,说明在黄土高原的窑洞和普通平房中既存在较高浓度的222Rn,也存在相当高浓度的220Rn。而且室内的220Rn浓度均高于222Rn浓度,220Rn与222Rn之比达2~9倍之多。
尚兵等[16]采用Rn-Tn固体径迹探测器测量了平凉市窑洞内220Rn和220Rn浓度, 发现室内220Rn浓度是222Rn的7倍,窑洞内220Rn最高浓度达1326 Bq/m3,与雷淑洁等[21]报告的庆阳市窑洞内最高220Rn浓度1471 Bq/m3非常接近(表 3)。Wiegand等[17]在延安市采用瞬时主动探测器测量了土窑洞内的氡浓度,报告的瞬时220Rn浓度(中位数)为215 Bq/m3,222Rn浓度为92 Bq/m3。吕梁市和延安市[18-20]的土窑洞、石窑洞和砖窑洞等几类窑洞内的220Rn及其子体浓度大多高于222Rn,其中以土窑洞中220Rn和222Rn及其子体浓度最高,吕梁市土窑洞内220Rn和222Rn浓度分别为(145±1.7)Bq/m3和(73±1.5)Bq/m3。延安市土窑洞内220Rn和222Rn浓度分别为(185±1.6)Bq/m3和(72±1.5)Bq/m3。在各类窑洞中220Rn的浓度为222Rn的2~4倍。
在庆阳市基本保持原来的生土结构的地坑窑、半明半暗窑和明窑内220Rn的平均浓度为222Rn的2倍,地面上用砖盖的平房和用泥箍成的箍窑内220Rn与222Rn之比却高得多,平均浓度分别为后者的9倍和4倍[20]。这可能与不同类型住宅中悬挂的探测器与墙壁之间距离不同有关,普通平房墙壁垂直,探测器距墙壁的距离很小为(0.008 ± 0.06)m,而窑洞的上部与顶部呈拱型,探测器距墙壁的距离要大得多,这三种窑洞的探测器与墙壁的距离为(0.14 ± 0.07)m。箍窑为(0.09 ± 0.03)m。220Rn的半衰期仅有56 s,其浓度分布在室内极不均匀,在近地面和墙面附近的浓度高,随着离发射源距离的增加而急剧下降。
2.2 云南个旧市郊民居室内220Rn和222Rn及其子体浓度个旧市位于东经102°54′~103°25′,北纬23°09′~23°36′,海拔150~2740 m,属高山丘陵地带。个旧锡矿是一个以铜锡为主的超大型多金属矿床,既具有火山沉积成矿的特征,也具有花岗岩热液成矿的特征。雷淑洁等[21]从个旧市郊区选取50户住宅的主卧室, 采用氡-钍射气鉴别探测器, 测量222Rn和220Rn浓度, 用沉积率装置测量220Rn子体浓度.在长期被动测量的49间卧室的测量结果如图 1(a)~(c)所示。图 1(a)显示49间卧室室内222Rn浓度的分布,其波动范围为32~498 Bq/m3,算术平均值为136 Bq/m3。图 1(b)显示49间卧室220Rn浓度的分布,其波动范围为39~7908 Bq/m3,算术平均值为3297 Bq/m3。图 1(c)显示用沉积率探测器测量29间卧室的EECTn的数据分布,其范围值为2.0~23.9 Bq/m3,算术平均值10.2 Bq/m3。此结果远远高于在其他国家的测量结果。依据所得结果,EECRn平均值为25.0 Bq/m3,EECTh平均值为10.2 Bq/m3,采用联合国原子辐射效应科学委员会推荐的剂量转换系数,估算了222Rn和220Rn及其子体导致的年剂量,分别为1.6和2.9 mSv,220Rn及其子体致居民平均有效剂量大于222Rn及其子体的平均年有效剂量。由此可见,在当地开展氡致肺癌危险研究时,必须考虑220Rn子体的剂量贡献。
阳江辐射高本底地区地处北纬21°47′~22°10′, 东经111°30′~112°10′。高本底地区地质属侵入岩(火成岩), 岩性为花岗岩, 花岗岩中铀、钍和镭含量较高, 特别是其富含独居石, 使天然钍含量更高。由表 6可见[22],高本底地区室内平均220Rn和222Rn浓度分别是95.16 Bq/m3和49.61 Bq/m3,220Rn浓度是222Rn的2倍。对照地区室内空气平均222Rn和220Rn浓度分别为18.1和12.4 Bq/m3,220Rn浓度略低于222Rn的浓度。室外220Rn平均浓度略低于222Rn。两地区居民由于吸入222Rn和220Rn及其子体所致的有效剂量,按2000年UNSCEAR报告推荐的单位时间吸入222Rn和220Rn及其子体有效剂量转换系数[2],计算222Rn和220Rn及其子体所致高本底地区和对照地区居民的平均有效剂量分别是3.28 mSv/a和1.03 mSv/a,进一步计算出高本底地区居民支气管上皮组织和肺的吸收剂量分别是5.40和1.08 mGy/a,220Rn及其子体致居民的平均有效剂量为1.75 mSv/a,超过了222Rn和220Rn合计剂量的50%,由此可见,在阳江辐射高本底地区居民内照射剂量中220Rn及其子体照射是不可忽视的重要来源。
综上所述,我国土壤中232Th含量明显高于世界平均水平, 使得我国建材中232Th含量偏高,加之目前我国还有相当数量传统居民住房是砖木、砖混和泥土结构,导致我国居民住房内220Rn水平高于222Rn。根据UNSCEAR 2000报告,在天然辐射对公众的年有效剂量中,氡及其子体约占总有效剂量的50%,220Rn及其子体产生的有效剂量占氡及其子体剂量的比例由原来的6%提高到9%。从国内外发表的有关220Rn及其子体的数据看,其产生的剂量可能比现在的估算世界平均值高。但是过去人们却只注意到222Rn对健康危害的研究, 忽视了对220Rn与人体健康关系的观察。由于目前没有220Rn的流行病学调查资料, 只有ICRP 50号出版物(1986)[23]对于220Rn的健康评价,应用220Rn和222Rn的浓度-剂量换算系数之比,假设222Rn的危险度用于220Rn,推算222Rn和220Rn的平衡当量浓度分别为15和0.5 Bq/m3所导致的肺癌增加分别为每100万人年32人和3.6人。
我国人口众多,地域广阔,地处东经73°40′~135°36′,北纬3°53′~53°33,各地的地质构造年代、区域地质构造和地质断裂构造等又不尽相同。西北黄土高原、西南地区的个旧市以及华南地区的阳江辐射高本底地区各有一定的代表性,这三个地区220Rn浓度水平都高于222Rn的水平,其中以黄土高原的窑洞内220Rn浓度水平最高,220Rn浓度最高可达222Rn的9倍。窑洞中220Rn放射性活度浓度高是因为窑洞直接采用土壤修建,并且220Rn在土壤的析出率明显高于砖和混凝土。一般而言, 窑洞中220Rn及其子体所致有效剂量,高于甚至远高于222Rn及其子体所产生的剂量。我国窑洞民居主要分布在甘肃、山西、陕西、河南和宁夏等5省(区),河北省中部、西部和内蒙古中部也有少量分布.随着当地经济的发展,这些农村地区居住在窑洞中的人数逐年减少,但是现在还有很大数量的农民仍然住在各种类型的窑洞中,对220Rn及其子体的监测方法以及220Rn对健康的危害研究仍应给于足够的重视。
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