在能诱发癌症的13个严重环境问题中，室内空气污染排在第四位，而就室内环境污染而言222Rn的健康危害排在第一位[1]。氡在水中有一定的溶解度，在家庭用水过程中水中氡会释放到室内空气中，增加室内空气氡浓度，国外学者Gesell和Prichard在研究中发现当居住者休假回来后房间里空气中氡浓度(水中氡浓度为1500~2000 pCi/L)上升是很值得关注的，他们推断室内水的使用是空气中氡浓度上升的主要来源[2]。水中氡浓度受地质条件的影响很大，地下水明显要高于地表水。为了探讨生活用地下水使用过程水中氡的释放情况及其对居民的影响，本文对一户居民家的典型家庭用水方式开展了实验研究，通过测量地下水中氡浓度和用水场所空气中氡浓度，研究了生活用地下水氡转移到空气中的转移系数，并估算了生活用地下水所致居民的内照射剂量。同时通过转移模型计算了居民家庭全部用水行为的水氡转移系数，并进行了剂量估算。
1 实验方法及设备 1.1 实验场所的选择对位于北京市怀柔区和房山区的6个村庄的生活用地下井水中氡水平进行实地测量。在综合考虑井水中氡水平以及房屋结构的基础上，在房山区原子能院生活区新区选择了一户村民家进行实验研究，房间具体布局和监测点位如图 1所示。
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图 1 实验房屋布局及监测点位 |
选用美国Durridge公司RAD7型测氡仪测量水中氡浓度，通过闭循环充气技术，空气从水中不断循环，而氡会不断释出直至出现平衡状态(250 mL样本，鼓泡5 min水中氡释放率可达到94%)。氡进入RAD7内部样品腔后使用半导体探测器测量。测量模式WAT-250，每次测量前需进行净化和本底测量。
1.2.2 空气中氡浓度测量选用RAD7型测氡仪连续测量空气中氡浓度：测量模式为Normal，时间间隔为30 min。测量过程中湿度均保持在10%以下，温度低于40℃。
1.3 实验内容及方法 1.3.1 生活用地下水淋浴过程水氡释放实验设置4组淋浴实验(具体的实验条件见表 1)，实验房间为卫生间，体积为11.7 m3。淋浴前、淋浴中和淋浴后，一直采用RAD7型连续测氡仪监测实验房间空气中氡浓度。实验前开门窗通风2 h以上，降低房屋本底氡浓度。取气口位于房屋中央，高度约80 cm。
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表 1 实验条件 |
淋浴所使用的地下水经太阳能加热，水温为37℃~38℃。淋浴采用花洒喷头，淋浴前测量喷头处水中氡浓度，收集淋浴后的水，并测量水中氡浓度。取水样时注意尽量不要出现气泡，采样完迅速盖上瓶盖，从采样到测量时间不超过1 h，采集平行样。
1.3.2 生活用地下水洗衣过程水氡释放实验设置2组洗衣实验(具体的实验条件见表 1)，实验房间同样为卫生间。洗衣前、洗衣中和洗衣后，一直采用RAD7型连续测氡仪监测实验房间空气中氡浓度。实验前开门窗通风2 h以上，降低房屋本底氡浓度。取气口位于房屋中央，高度约80 cm。
洗衣用地下水水温为9℃。洗衣采用双桶半自动洗衣机，洗衣前测量注水口处水中氡浓度，洗衣结束后，测量洗衣机排水管处水中氡浓度。取水样注意事项同淋浴实验。
1.3.3 生活用地下水做饭过程水氡释放实验设置1组做饭实验(具体的实验条件见表 1)，实验房间为厨房，体积为17.9 m3。做饭前、做饭中和做饭后，一直采用RAD7型连续测氡仪监测实验房间空气中氡浓度。实验前开门窗通风2 h以上，降低房屋本底氡浓度。取气口位于房屋中央，高度约80 cm。
洗衣用地下水水温为9℃。做饭过程实则为模拟淘米、洗菜等用水过程。用水前测量水龙头处水中氡浓度，收集使用后的水，并测量水中氡浓度。取水样注意事项同淋浴实验。
1.4 结果计算 1.4.1 水氡到空气氡的转移系数| $ f = \frac{{\Delta {C_a}}}{{{C_{{w_0}}}}} = \frac{{{C_1} - {C_0}}}{{{C_{{w_0}}}}} = \frac{{W \cdot e}}{{\lambda \cdot V}} $ | 1) |
式中，为水氡到空气氡的转移系数；△Ca为用水后空气中氡浓度的增加量，Bq/m3；Cw0为使用前生活用水中氡浓度，Bq/m3；C0为开始用水前30 min内空气中氡浓度均值，Bq/m3；C1为用水后氡浓度从上升到下降到低值时，测量的氡浓度的均值，Bq/m3。W为居民的用水率，m3/h。e为氡从水释放到空气中的释放效率，无量纲。λ为居室通风效率，h-1。V为家居体积，m3。
1.4.2 水氡释放率水氡释放率计算方法如下：
| $ P = \frac{{{C_{{w_0}}} - {C_{{w_1}}}}}{{{C_{{w_0}}}}} \times 100\% $ | 2) |
式中，P为水氡释放率，%；Cw1为使用后水中氡浓度，Bq/m3。
1.4.3 生活用地下水使用前后室内空气氡浓度比值生活用地下水使用前后室内空气氡浓度比值计算方法如下：
| $ R = \frac{{{C_1}}}{{{C_0}}} $ | 3) |
式中，R为生活用水使用前后室内空气氡浓度比值。
1.4.4 使用生活用地下水，氡释放所致居民内照射剂量估算生活用地下水氡释放所致居民内照射剂量估算方法如下[4]：
| $ H = {C_{{w_0}}} \times f \times F \times t \times DCF $ | 4) |
式中，H为生活用地下水氡释放所致居民内照射剂量，mSv/a；F为室内氡子体平衡因子，UNSCEAR 2000报告给出的推荐值为0.4；t为一年的暴露时间，h；DCF为吸入平衡当量浓度的剂量转换系数，UNSCEAR 2000报告给出的推荐值为9×10-6 mSv/(Bq h m-3)。
1.5 质量保证措施实验中使用的测氡仪均经过刻度和比对，性能良好；测量过程中无其它不相关人员进入房间干扰测量环境；及时更换RAD7干燥剂，保证测量数据的有效性。
2 测量结果与讨论 2.1 生活用地下水典型用水方式水氡转移系数及对室内氡贡献生活用地下水典型用水方式水氡转移系数及对室内氡贡献实验结果列于表 2。淋浴(花洒)过程水氡转移系数范围为2.09×10-3~1.12×10-2，均值为5.6×10-3；水氡释放率范围为86%~98%，均值为90%；淋浴后实验房间空气中氡浓度是实验前的1.8~3.6倍，均值为2.8倍。笔者在2015年开展了喷头是水龙头的淋浴实验[6]，实验结果发现水氡转移系数范围为4.04×10-4~6.85×10-4，均值为5.08×10-4；水氡释放率范围为43%~64%，均值为51%；淋浴后实验房间空气中氡浓度是实验前的1.3倍。由实验结果可知，因花洒喷头比水龙头喷头水流更细更急，因此更有利于水氡的释放。洗衣过程水氡转移系数范围为1.19×10-3~2.34×10-3，均值为1.76×10-3；水氡释放率范围为95%~96%，均值为96%；洗衣后实验房间空气中氡浓度是实验前的4.5~5.5倍，均值为5.1倍。做饭过程水氡转移系数为7.21×10-4，水氡释放率为61%，用水后实验房间空气中氡浓度是实验前的1.3倍。此次实验淋浴(花洒)、洗衣和做饭三种典型用水方式水氡转移系数均值为3.86×10-3，水氡释放率均值为88%，用水后实验房间空气中氡浓度是实验前的3.2倍。水氡转移系数均值高于UNSCEAR2000报告提出的10-4数量级，与学者David报道的美国西北部地区使用地下水淋浴时氡从水中向浴室的局部转移系数均值1.96 ×10-3相近[7]，因此估算生活用地下水利用过程水氡的短期暴露量应该用局部水氡转移系数，否则会低估水氡的实际暴露量。
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表 2 生活用地下水典型用水方式水氡转移系数及对室内氡贡献的实验结果 |
用水后居室不同房间状态氡浓度变化曲线如图 2所示。由图 2可见，用水后居室关门关窗和关窗开门情况下，室内氡浓度均上升后下降。与居室关门关窗相比，居室开门关窗室内氡浓度变化较缓慢，氡浓度最高值也相对较低。
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图 2 用水后居室不同房间状态氡浓度变化曲线 |
根据该户居民的实际用水习惯，假设每次洗澡时间30 min，平均一周洗澡5次，1年共计52周，则年暴露时间是130 h；假设每次洗衣时间为1 h，居民停留20 min，平均一周洗衣3次，则年暴露时间是52 h；假设每次做饭时间是1h，居民停留30 min，一天3次，则年暴露时间是546 h。因此通过公式(4)估算生活用地下水典型用水方式水氡释放所致居民吸入有效剂量分别为0.0212、0.00768、0.0295 mSv/a(见表 3)。
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表 3 生活用地下水氡释放所致居民吸入有效剂量估算 |
利用转移模型= W·e/ V·λ计算全部用水行为的水氡转移系数。采用文献[3]报道的释放效率e的数值是0.55和居室通风效率λ的数值是0.68h-1，同时根据居民家的实际情况，居民用水率W为0.0139 m3 /h，室内空间V为59 m3，因此估算水氡转移系数为1.91×10-4。根据公式(4)估算生活用地下水全部用水行为氡释放所致居民吸入有效剂量为0.0686 mSv/a(见表 3)。
3 结论从实验结果可以看出，生活用地下水在使用过程中会向空气释放大量的氡，并显著增加房间的氡浓度水平。典型用水方式淋浴、洗衣和做饭在用水过程的局部水氡转移系数分别是5.60×10-3、1.76×10-3和7.21×10-4，淋浴过程水氡转移系数更大。三种用水方式水氡释放所致居民吸入有效剂量总计为0.0584 mSv/a。利用模型计算全部用水行为水氡转移系数，结果为1.91×10-4，所致居民吸入有效剂量为0.0686 mSv/a。典型用水方式对居民造成的有效剂量占全部用水行为所致居民有效剂量的85%，其中主要的贡献是淋浴和做饭。该户居民暴露于生活用地下水释放的氡不会产生大的影响。但对于长期使用高氡地下水的家庭，仍需注意地下水中氡的释放，可采取多开窗通风的方式来降低氡浓度。
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