为了掌握核电站运行前周边地区食品的放射性本底水平,为核事故应急响应和健康影响评估等积累基线数据,为政府制定核事故应急措施提供科学依据, 各核电站所在省份有关机构逐步在开展或者已经开展了核电站周围食品放射性监测,并积累了数据,为正确评价核电站运行对周围环境和人群健康是否产生影响提供强有力的技术支持。本文分析了广西防城港核电站运行前周边食品放射性水平并估算出公众年摄入食品放射性核素所致有效待积剂量当量。
1 材料与方法 1.1 仪器设备美国ORTEC公司的GEM50P4型高纯锗(HPGe)γ谱仪测量系统(配DSPEC-jr型数字化谱仪,相对探测效率≥50%,能响范围40 keV~10 MeV,峰康比≥66:1,对60Co 1332.5 keV能量分辨力为1.89 keV,铅室本底2 cps)。
1.2 样品处理与测量采用生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[1]、高纯锗γ能谱分析通用方法[2]等国家标准中提供的方法进行测量与分析。将干净的与标准源盒规格相同的样品空盒放到γ能谱仪探测器上,测量时相对探测器的几何条件和谱仪状态与效率刻度时基本一致,测量时间86 400 s,得到本底。将采集的食品严格按照文献[1]附录A的方法进行处理:先将需要清洗的食品(干样直接去杂物再炭化灰化)净水洗后用纱布擦掉表面水珠或晾干表面水份后称鲜重,记下鲜重,然后在干燥箱中烘干,再将烘干样炭化,炭化时注意控制温度,防止明火燃烧,待无烟后转移到瓷蒸发皿放入马弗炉中,保持在360℃~400℃灰化成疏松的灰白色灰为止。将样品灰放在干燥器内冷却至室温后称总灰重,算出灰化率,装入与标准源盒规格相同的样品盒内用手工压样成形,称量样品净重折算成鲜样品净质量。将制备好的食品样品放到γ能谱仪的探测器上,测量时相对探测器的几何条件和谱仪状态与效率刻度时完全一致,测量时间为86 400 s。
1.3 比活度计算样品比活度采用全能峰效率曲线法计算。
$ {C_i} = \frac{{{N_i}}}{{{\varepsilon _i}{P_i}WT{e^{-\lambda t}}}} $ |
式中:Ci为样品中i核素的比活度,Bq/kg;Ni为样品中i核素γ射线能量的特征峰扣除本底后的净计数;εi为样品中i核素的探测效率;Pi为样品中i核素γ射线的发射几率;W为样品重量,kg;T为本底或样品的测量时间,s;λ为核素的衰变常数,s-1;t为从采样到测量时刻的时间间隔,s;
1.4 剂量估算估算居民食入所致待积有效剂量按照文献[3]提供的计算方法,居民膳食摄入量估算参考《中国居民膳食指南》(2007年版)。估算公式Eing =∑CiDiQi×365;式中:Eing为食入食物所致的年待积有效剂量,Sv/a;Ci为样品中i核素的比活度,Bq/kg;Di为每天食入食物的量,kg;Qi为公众食入食物中i核素的剂量转换系数,Sv/Bq (40K、232Th、226Ra、137Cs、238U的剂量转换系数分别为6.2×10-9、2.3×10-7、2.8×10-7、1.3×10-8、4.5×10-8 Sv/Bq)。
1.5 质量控制措施本所使用的仪器均定期在国家计量部门或其授权的计量站检定,实行标识管理。标准源能够追溯到国家法定计量部门。从事监测的人员必须经过专门的培训(包括样品采集、预处理以及样品制备和测量分析),经单位考核合格后上岗。多次参加中国疾控中心辐射安全所组织各实验室间的测量比对工作,比对结果均合格。
2 结果防城港核电站周边地区食品中仅能检出137Cs、238U、226Ra、232Th和40K 5种放射性核素,检出率分别为93.1%、5.0%、95.0%、96.0%和100%,比活度均值分别为(0.063±0.252)、(0.146±0.172)、(0.326±0.678)、(1.080±2.139)、(107.7±130.5)Bq/kg。不同种类食品中各核素活度浓度水平见表 1。
40K的检出率为100%,检出的比活度范围为30.52~672.1 Bq/kg。粮食中豆类中40K比活度最高。粮食中40K含量高低次序为:豆类>杂粮(玉米)>薯类>大米。蔬菜中40K比活度均值为(78.27±24.20)Bq/kg,含量高低次序为:根茎类>叶菜类>瓜果类。根茎类以竹笋中40K最高,为134.0 Bq/kg。马玲薯中40K比活度次高,为106.2 Bq/kg。动物性食品中40K含量高低次序为:虾>鱼>蟹>畜禽肉>贝类,虾最高其均值为(85.99±19.16)Bq/kg。茶叶中的40K含量高于其它食品, 其均值为(598.6±56.5)Bq/kg。
2.1.2 食品中的232Th232Th的检出率为96.0%,仪器的探测下限为0.006 Bq/kg,其检出的比活度范围为0.012~9.812 Bq/kg。粮食中232Th的比活度以薯类最高, 均值为(0.576±0.379)Bq/kg;杂粮(玉米)最低,均值为为(0.032±0.031)Bq/kg。232Th含量高低次序为:薯类>豆类>大米>杂粮(玉米)。各种蔬菜232Th含量均值为(0.139±0.119)Bq/kg,比活度高低次序为:根茎类>叶菜>瓜果类,蔬菜中以竹笋中232Th最高, 达0.519 Bq/kg。动物性食品中232Th比活度均值(1.118±1.594)Bq/kg,蟹和虾含量高于其它类食品, 比活度分别为(5.044±0.959)、(2.645±0.766)Bq/kg。所有食品中茶叶中232Th含量最高, 其均值为(8.177±1.040)Bq/kg。
2.1.3 食品中的226Ra226Ra的检出率为95.0%,仪器的探测下限为0.005 Bq/kg,其检出的比活度范围为(0.007~3.423)Bq/kg。粮食中豆类226Ra比活度最高, 均值为(0.497±0.154)Bq/kg,大米中226Ra比活度最低,其均值为(0.022±0.003)Bq/kg。226Ra比活度高低次序为豆类>薯类>杂粮(玉米)>大米。蔬菜中226Ra比活度均值为(0.069±0.068)Bq/kg。其高低次序为根茎类>叶菜>瓜果类。蔬菜中以竹笋中226Ra最高,比活度为0.232 Bq/kg。动物性食品中226Ra含量以蟹、虾类最高,比活度分别为(0.908±0.277)、(0.552±0.175)Bq/kg。所有食品中茶叶中226Ra含量最高,其均值为(2.836±0.384)Bq/kg。
2.1.4 食品中的238U238U检出率为5.0%,仪器的探测下限为0.221 Bq/kg,只在贝类中能检出,检出比活度均值为(0.584±0.164)Bq/kg,花甲螺中238U最高,其比活度均值为0.735 Bq/kg。
2.1.5 食品中的人工核素137Cs137Cs的检出率达93.1%,仪器的探测下限为0.003 Bq/kg,其检出的比活度范围为(0.008~2.498)Bq/kg,在不同种类食品中人工放射性核素137Cs的含量差异较大,与文献[4]报道一致,茶叶中137Cs含量最高,比活度均值为(0.258±0.069)Bq/kg,其次是畜禽肉,比活度均值为(0.204±0.637)Bq/kg,豆类的比活度均值为(0.100±0.001)Bq/kg,其它食品中的137Cs更低。
监测结果表明,防城港核电站运行前周边地区食品中天然核素40K、238U、232Th、226Ra、以及人工核素137Cs放射性水平均在正常范围内,与国内文献[5-8]报道的水平相当,并且低于国家标准GB 14882-1994[9]的限制水平。
2.2 居民年膳食摄入剂量估算当地居民成年人人均各种食品消耗量及从食品中摄入放射性核素所致的年待积有效剂量估算结果见表 2。
估算结果表明,食品中放射性核素所致当地成人人均年待积有效剂量为197.16μSv/a,其中人工放射性核素137Cs贡献0.158μSv/a,虽要稍高于文献[10]报道的结果,但所致居民平均年待积有效剂量在文献[11-14]报道的范围之内。
3 讨论茶叶中226Ra、232Th、40K和137Cs的检测结果在所有食品中最高,一方面可能是茶叶采摘前接触空气的面积大,积聚的放射性气溶胶多,另一方面是可能与所生长的环境有关,人工核素137Cs来源于历史上的核试验、核电站事故、以及其他核事故而散射到大气中形成飘尘或落下灰所致。238U的检出率低主要是由于环境本底高,扣除本底后除贝类样品外,其余食品样品的检测结果均低于仪器的探测下限。
调查结果表明,防城港核电站运行前周边地区食品中天然核素238U、226Ra、232Th、40K以及人工核素137Cs的放射性水平与国内文献[5-8]报道水平基本一致,低于国家标准GB 14882-1994[9]中的限值,其它人工放射性核素均未检出。当地居民由膳食摄入食品中放射性核素所致年待积有效剂量为197.16 μSv/a,与国内相关调查资料报道的基本一致, 低于我国剂量水平[15],食用后对居民造成的剂量负担较小,对当地居民健康是安全的,由食品中的人工核素137Cs所致的当地居民年待积有效剂量为0.158 μSv/a,对公众所造成的附加剂量也低于国家规定的限值,对人体的健康不会造成影响。
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国家质量技术监督局. GB/T 16145-1995生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[S].北京: 中国标准出版社, 1996.
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[2] |
国家质量监督检验检疫总局.GB/T 11713-2015高纯锗γ能谱分析通用方法[S].北京: 中国标准出版社, 2015.
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[3] |
国家质量监督检验检疫总局.GB 18871-2002电离辐射防护与辐射源安全基本标准[S].北京: 中国标准出版社, 2003.
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