黄河作为山东省内最大的河流之一, 在山东省内全长617 km, 流域面积1.83万km^2[1], 流经济南, 滨州, 东营, 对周边工农业生产起着重要作用。

上世纪九十年代, 李福生^[1]等人对黄河水山东段水中镭-226放射性水平进行了调查, 距现在已有20年。在这期间我国人民生活、工业化水平都发生了巨大变化, 之前的数据已经不能代表现有的放射性水平, 需要重新进行一次调查。目前, 每年国家对济南泺口和黄河东营入海口2个监测点位进行国控点网络水中镭-226放射性水平监测, 实时统计数据。因此对黄河水山东段水中镭-226放射性水平进行长期动态监测是有必要的。

天然镭是三个天然放射性的成员, 与铀、钍矿共存, 它在矿石受地下水侵蚀时易被浸出。镭是剧毒元素, 在它的同位素中, 镭-226的半衰期为1600 a, 由铀-238衰变而来。镭-226的子体是氡-222, 半衰期3.8 d。

环境样品中镭-226放射性水平很低, 对其测量是先进行分离、浓缩, 最后测量其子体氡的活度。由于镭-226及其子体处在一个长期放射性平衡状态中^[2], 因此, 其子体氡的活度就等于其活度。本文采用化学浓集的氢氧化铁-碳酸钙载带射气闪烁法^[3]测量氡-222活度来测定水中镭-226活度。

1 材料与方法 1.1 布点

在济南泺口和黄河东营入海口各设置1个采样点, 该采样点为国家辐射环境监测网辐射环境质量水体监测点, 确保了水样采集的代表性。

1.2 采样

分别在枯水期(3~6月)和丰水期(7~10月)各采样一次, 每次采样20 L, 采样后立即送至实验室分析。

1.3 仪器设备和测量方法

FD-125/HF-643A型氡钍分析仪, 500 mL闪烁室。采用化学浓集的氢氧化铁-碳酸钙载带射气闪烁法^[3], 取10L澄清水样, 以氢氧化铁-碳酸钙为载体, 吸附载带水中镭, 盐酸溶解沉淀物。溶解液封闭于扩散器中积累氡, 转入闪烁室, 测量、计算。此方法对10 L水样的全程回收率为93%~97%。

1.4 质量控制

每年将仪器送往南华大学检定, 并对仪器进行稳定性检测, 确保监测数据准确、可靠。

1.5 计算方法

氢氧化铁-碳酸钙载带射气闪烁法^[1]分析水中镭-226计算公式:

$ C = \left[ {0.5 \times {{10}^{ - 3}}K\left( {\bar I - {I_0}} \right)/R\left( {1 - {e^{ - \lambda t}}} \right) - {C_b}} \right]/V $

式中, k为闪烁室K值(Bq·cpm^-1m^-3), I为样品平均计数(cpm), I₀为闪烁室本底计数(cpm), R为方法回收率, λ为镭-226衰变常数, t为样品封样时间(s), C_b为试剂空白的镭-226的值(Bq), V为样品用样体积(L)。

2 结果

2012-2016年黄河水山东段中镭-226放射性水平测量结果分别见表 1。从结果中可以看出黄河水济南泺口水中镭-226枯水期变化范围为(3.6~12.4) mBq/L, 平均值为8.15 mBq/L。丰水期水中镭-226变化范围为(5.6~9.4) mBq/L, 平均值为7.58 mBq/L; 黄河水东营入海口水中镭-226枯水期变化范围为(6.6~8.9) mBq/L, 平均值为7.6 mBq/L。丰水期水中镭-226变化范围为(＜LLD~11.4) mBq/L, 平均值为5.7 mBq/L。这2个点位水中镭-226放射性水平总平均值为7.26 mBq/L, 是黄河水山东段2.50 mBq/L^[1]的2.9倍, 是黄河水系1.90 mBq/L^[4]的3.8倍。是长江水系6.0 mBq/L^[5]的1.2倍。

3 结论

本文对2012~2016年黄河水山东段济南泺口和东营入海口水中镭-226放射性水平进行了调查。结果表明, 黄河水山东段水中镭-226放射性水平略高于现有国标法最低探测下限2.0 mBq/L^[3], 说明黄河水山东段未发生镭-226污染, 是安全的。通过实时监测黄河水山东段水中镭-226放射性变化水平, 可以快速判断是否发生异常, 为环境保护部门对突发的放射性数据异常做出相应预案和措施提供依据。