2. 中国核工业集团公司科学技术委员会;
3. 苏黎世大学
2. Science and Technology Commission CNNC;
3. University of Zurich
氡是世界卫生组织(WHO)公布的19种致癌物质之一[1-2]，是除吸烟以外的第二大致肺癌因素[3-4]。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000报告指出，在人类受到的天然辐射源照射中，氡及其子体的剂量贡献(1.15 mSv)约占天然辐射源总剂量(2.4 mSv)的一半[5]。我国居民所受天然辐射年有效剂量约为3.1 mSv，其中一半(1.56 mSv)来自氡及其短寿命子体[6]。
氡(指222Rn，下同)子体是指氡衰变后生成的几个的短寿命子体核素，包括218Po, 214Po, 214Bi, 214Pb，氡子体的性质与氡完全不同，它们属于重金属的固体微粒。其中氡衰变后最早生成的218Po原子，是能量为100 keV的反冲核，在它与物体表面或凝聚核结合之前能自由存在一段时间，称为未结合态子体，很容易与空气中的凝聚核结合，形成结合态，然后继续衰变。霾天气条件下，空气中的PM2.5(霾天首要污染物)浓度较高，有利于未结合态氡子体与凝聚核结合，从而使氡与其子体的平衡因子升高[4, 7-8]。
随着中国经济的快速发展，城市化进程的加速，能源消耗和大气污染物排放总量不断增加，中国空气质量也面临着严峻的挑战。自2011年以来，霾频繁在京津冀、长三角等地爆发，大范围、持续性霾显著增加[9]。2013年1至10月，全国共有20个省(区、市)出现持续性霾，其中1月22日霾的覆盖范围达222万km2，几乎覆盖了整个中东部地区[10]。2015年11月至12月，京津冀及周边地区空气重污染频发，北京全市累积出现8次22天重污染，占两个月总天数的36%[11]。
为了更好地了解霾污染对公众所受天然辐射照射的影响，对霾天和非霾天大气氡子体水平进行系统调查是非常必要的。
本次调查计划分两步，首先在受霾污染影响严重的北京进行为期1年的空气氡子体浓度测量，并找出规律和总结经验; 其次，根据结果和需要，再分别进行1次补充和扩大范围的调查，以完善调查结果。本研究于2016年2月在北京市房山区对氡子体浓度进行了连续监测，初步了解氡子体浓度和PM2.5浓度的相关性，属于第一步工作内容。
1 实验方法 1.1 仪器及刻度本文测量仪器采用德国TRACERLAB公司生产的BWLM-Plus-s氡钍子体测量仪和南华研制的NR-200A氡子体连续测量仪，以下分别简称BWLM和NR-200A。BWLM和NR-200A的相关参数和质量保证措施分别见文献[12]和[13]。两台仪器分别于2016年1月和2015年11月于南华大学氡实验室(简称南华氡室)刻度。BWLM和NR-200A的刻度系数分别为1.07±0.048和0.94±0.044。
1.2 实验布置实验测量时间为2016年2月8日—2月15日，测量地点位于在北京市房山区中国原子能科学研究院生活区一栋毛坯房三层(共四层)阳台上距离地面和墙壁一米处。两台仪器测量模式见表 1，均采用连续测量模式，并且独立测量。测量期间没有下雨、大风等急剧变化气象条件。PM2.5同期数据从网站上获取，该数据由美国使馆北京空气质量监测站(U.S. Embassy Beijing Air Quality Monitor)测量并发布[14]。
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表 1 氡子体测量仪的测量模式 |
EECRn测量值见图 1和表 2。其中，BWLM测量得的EECRn范围为2.31~19.95 Bq/m3，平均值为7.30 Bq/m3; NR-200A测得的EECRn范围为1.94~19.63 Bq/m3，平均值为8.22 Bq/m3。对两组数据进行线性拟合发现，两台氡子体仪(独立)测量得到EECRn具有较好的一致性，如图 2所示。但是，两组测量值有一定的偏差，这可能是由仪器特性，譬如子体收集滤膜材质和非结合态子体损失率不同引起的。另外，可能与取样流速也相关。
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图 1 EECRn随时间的变化趋势 注：图中菱形和方块分别代表BWLM和NR-200A测得的EECRn值。 |
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表 2 EECRn和PM2.5浓度水平 |
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图 2 两台氡子体测量仪测量结果比较 注：图中，拟合直线，P0=1.71±0.38, P1=0.89±0.046。 |
测量期间PM2.5浓度范围为3~234 μg/m3，平均值为72 μg/m3。EECRn和PM2.5随时间的变化趋势见图 3。由图 3可以看出，随着时间变化，EECRn除了有其自身的时间变化规律(具体为凌晨高、下午低)外，其值还和PM2.5浓度总体变化趋势基本一致。这说明氡子体浓度除受常规气象条件(例如温度、湿度等)影响外，也和PM2.5浓度有一定的相关性。
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图 3 测量期间EECRn和PM2.5浓度随时间的变化趋势 注：图中，方块代表EECRn值，菱形代表PM2.5浓度值。 |
需要特别说明的一点是，本文实验期间PM2.5浓度的测量点位(大使馆)与EECRn测量点位(良乡地区)不同，但均在北京。这在引入一定偏差的情况下，可能对EECRn和PM2.5浓度相关性研究产生一定的影响。但随着数据采集工作的完善，后续研究中这种情况将有所改善。
2.2 EECRn和PM2.5浓度相关性分析本文采用root软件[15](欧洲核子中心开发的数据分析处理软件)对EECRn和PM2.5两组数据(两组数据一一对应)进行分析。首先将数据按PM2.5浓度(μg/m3)分组，共划分为五个区间(区间划分依据见表 3)，分别为[0~35]、[35~75]、[75~115]、[115~150]和[150~250]。然后对每个区间的数据进行数据分析，以区间[150~250](如图 4所示)为例，将此区间范围的PM2.5和EECRn(BWLM测量值)柱状图进行高斯拟合或直接给出平均值和误差，结果如图 5和图 6所示。最后将得到的EECRn平均值和PM2.5平均值进行线性拟合，结果如图 7所示，可以看出EECRn和PM2.5具有明显的正相关性。其中误差偏大的原因可能有两个：一是PM2.5低的时候两者相关性较差，可能由氡和PM2.5的来源不同所致; 二是PM2.5高的时候两者也存在一定偏差，其原因是数据量比较小。随着后续实验数据量的增加，误差会减小。
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表 3 PM2.5浓度区间分割及依据 |
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图 4 PM2.5浓度(μg/m3)区间[150~250]示意图 注：图中，长方形中的数据对应于PM2.5浓度在[150~250]区间范围对应的EECRn。 |
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图 5 PM2.5浓度高斯拟合结果示意图 |
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图 6 EECRn高斯拟合结果示意图 |
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图 7 EECRn与PM2.5浓度线性拟合结果 注：图中，拟合直线，P0=7.733±2.785, P1=0.03488±0.02024。 |
本文用两台氡子体测量仪在北京同时测量，得到以下结论：(1)2016年2月8日—2月15日北京市房山区中国原子能科学研究院生活区室外EECRn平均值为7.30 Bq/m3(BWLM测量)或8.22 Bq/m3(NR-200A测量)。期间，PM2.5浓度平均值为72 μg/m3。(2)结果显示，两台氡子体仪测量得到的EECRn具有较好的一致性; EECRn和PM2.5浓度变化趋势也基本一致。(3)经root程序分析，氡子体浓度(或EECRn)和PM2.5浓度呈线性正相关。究其原因，理论上，大气气溶胶粒子对氡子体有附着作用，因此气溶胶浓度的变化也会引起氡子体结合态的份额的变化。根据相关实验结果，氡子体的未结合态份额fP取决于大气气溶胶粒子的浓度Z(单位:粒子/cm3)，其关系可表示为fP=K/Z(K为常数)[18]。因此，霾天大气气溶胶细颗粒物PM2.5浓度升高，未结合态氡子体的份额将会减少，相应地吸附在气溶胶上的结合态子体份额将增多，即氡子体浓度升高。
本文工作中发现以下问题：(1)两台氡子体仪测量值有一定的偏差。这可能是由仪器特性，譬如子体收集滤膜材质和泵取样流速不同引起的; 也可能存在其他影响因素，例如仪器刻度条件和实际测量条件不同(氡子体浓度、相对湿度和气溶胶浓度不同)。(2)氡子体浓度和PM2.5浓度总体变化趋势基本一致，但存在一定的差异。除了气象因素，这可能与两者来源不同有关，氡子体主要来自地面释放的氡，而PM2.5来源多样(如烟花爆竹燃放、工业和取暖排放等)且不稳定; 当然，PM2.5浓度与氡子体浓度的测量地点不同也是不可忽略的因素。这些都需要进一步研究及改进。
感谢南华大学氡实验室为本工作提供实验条件，感谢丘寿康老师和刘晓松老师对本工作的指导，感谢夏益华老师和卓维海老师提出的宝贵修改意见！
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