2011年3月11日由于强烈的地震引起海啸，导致日本福岛核电站发生7级核事故，达到最严重级别。日本福岛以东海域的主要的洋流有黑潮流系和亲潮流系，福岛核电站的污染物有可能通过两条路径进入中国海域：第一条是从日本向东一直到美国，再从美国往南到赤道，从赤道返回北上进入到中国东海；另外一条是从日本南部进入中国黄海。国家海洋局2011年8月12日表示，受污公海海域远超日方公布影响范围，不排除核污染物进入到我国管辖海域的可能性^[1]。国家海洋局组织实施的西太平洋海洋环境监测预警体系建设2014年第一航次首次在部分站位现场检出了日本福岛核事故特征核素铯-134^[2]；监测结果表明，西太平洋海域已受到福岛核泄漏事故的显著影响，监测区域的海洋生物会受到不同程度的污染。由于铯-137等半衰期较长，影响较为持久。因此亟需我们研究福岛核事故对山东海域海产品中铯-134、铯-137放射性活度水平，分析是否受到福岛核事故的影响，采取必要的防治手段，以保障公众身体健康。

1 实验材料和方法 1.1 实验材料

由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所提供的“菠菜基质源”(中国计量科学研究院，编号：15NHH-150301)。标准源本底扣除为“菠菜基质源”的基质。

1.2 仪器和设备

使用ORTEC公司生产的GMX40P4-76高纯锗γ谱仪对样品进行铯-134铯-137活度浓度测量。使用2 L马林杯(与菠菜基质标准源具有相同的尺寸)。

1.3 实验方法 1.3.1 样品采集

在山东海域的烟台、青岛和威海三地采集甲壳类(虾蛄)、海鱼类(鲅鱼)软体类(乌贼)、植物类(海带)和贝类(毛蚶)共5类海产品，每类在当地采集刚捕捞的海产品样品，称重后加冰块包装后，以快递形式当日(最迟次日)送达实验室后放在低温冰柜中存放；并做好样品采集记录。

1.3.2 样品的制备

采用GB 14883.1的方法进行样品预处理^[3]，本项目海产品均进行了干样化处理：1)虾蛄使用自来水清洗后，晾干表面水分，不去壳；2)鲅鱼取可食部分(鱼肉)。规定可食部分的原则是：符合大多数人的食用习惯, 取样处理方便；3)乌贼去除内脏等不可食部分，可食部分晾干表面水分；4)海带清洗，晾干表面水分；5)毛蚶直接开口后取壳内可食部分。上述样品处理后使用托盘天平称量鲜重并记录。鲜样置于电烤燥箱中于110℃烘干，称量干重并记录。

使用直立式粉碎机(ML-2500型)打粉，称量一定量干粉，装入2 L马林杯中待测。

1.3.4 测量

依据《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)^[4]，把干粉样品置于高纯锗γ谱仪探测器，与测量菠菜基质标准源时位置等一致，时间设定在172 800 s测量。测量前进行能量刻度，进行本底测量，包括马林杯样品测量盒本底测量和菠菜基质干粉的测量。

对测量的数据进行记录，包括测量日期、测量时间，以及全能峰峰面积的总峰面积、净峰面积的计数与计数标准差分别进行记录。

1.5 结果计算 1.5.1 效率计算

“菠菜基质源”中包括¹³⁴Cs和¹³⁷Cs两种核素，因此测量计算使用比较法时的效率更准确，因此，¹³⁴Cs和¹³⁷Cs两种核素的计算公式如下：

$ \varepsilon =\frac{{{N}_{Y}}/{{t}_{Y}}-{{N}_{b}}/{{t}_{b}}}{A\times P} $

1)

式中：ε：菠菜基质源某核素某能量的效率；N_Y：菠菜基质源某核素特征峰的全能峰净面积计数；t_Y：菠菜基质源测量活时间(s)；N_b：相应全能峰的菠菜基质干粉某核素特征峰的净面积计数；t_b：菠菜基质干粉测量活时间(s)；A:标准源某核素测量时的活度(Bq)；P：相应能量γ射线发射几率。

1.5.2 样品活度浓度计算

样品中¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的活度浓度是指样品采集时的活度浓度，¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的半衰期分别为752.63 d、30.018 a；因此，应对测量时的活度浓度进行时间衰变校正。

根据《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)^[4]对海产品中的¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的活度浓度进行分析，计算公式见式(2)。

$ C=\frac{\left( {{N}_{s}}/{{t}_{s}}-{{N}_{b}}/{{t}_{b}} \right)\times f}{m\times \varepsilon \times P} $

2)

式中：C:某核素的活度浓度(Bq/kg)；N_s：某核素样品全能峰净面积计数；t_S：样品测量活时间(s)；N_b：相应全能峰的本底净面积计数，加入菠菜基质的扣除菠菜基质本底；t_b：本底测量活时间(s)；m：样品的质量(kg)；ε：相应全能峰的效率；P：相应能量γ射线发射几率；f：质量校正系数。

$ {{C}_{t}}=\frac{C}{{{e}^{\frac{-0.693\times \vartriangle t}{{{T}_{1/2}}}}}}~ $

3)

式中：C:某核素测量时的活度浓度(Bq/kg)；C_t：某核素在采样时的活度浓度(Bq/kg)；△t：测量时间与参考时间的间隔(a)；T_1/2:某核素的半衰期(a)。

标准差的计算采用γ能谱仪的标准差计数代入式(2)进行计算。

1.5.3 方法探测下限计算

该方法的探测下限的计算公式(6)：

$ {{A}_{D}}=\frac{4.66}{\varepsilon Pm}\sqrt{{{N}_{c}}/{{t}_{c}}^{2}} $

4)

式中：A_D：相应核素的探测下限(Bq/kg)；ε：相应全能峰的效率；P：相应能量γ射线发射几率；m：考核样品的质量(kg); N_c：铯-134、铯-137总计数；T_c：相应总计数测量的活时间(s)。

2 实验结果与分析

本项目对山东海域调查的海洋生物选择了有代表性的虾蛄、鲅鱼、乌贼、海带和毛蚶，它们分别代表海洋甲壳类、鱼类、软体类、植物类和贝壳类。对海产品每一物种设置了三个采样点，采样位置分别为烟台、青岛和威海海域，在2016年8月-2016年11月共采集15个样品。海洋生物分析的项目有：¹³⁴Cs和¹³⁷Cs，使用γ谱测量。海产品样品中¹³⁴Cs和¹³⁷Cs活度浓度测量结果见表 1；山东海产品样品中¹³⁴Cs和¹³⁷Cs活度浓度测量结果统计见表 2。

在15个海产品样品中，γ谱测量均未测出的为¹³⁴Cs；虾蛄、鲅鱼均测出了¹³⁷Cs，但乌贼、海带和毛蚶中均未测出¹³⁷Cs核素。对¹³⁴Cs未测出的15个样品，均计算出该样品检测的最小探测下限(LLD)，见表 1。

虾蛄样品中¹³⁷Cs的活度浓度测量值范围为(0.016~0.026)Bq/kg，算数均值为0.020 Bq/kg。鲅鱼样品中¹³⁷Cs的活度浓度测量值范围为(0.051~0.096)Bq/kg，算数均值为0.069Bq/kg。见表 2。乌贼、海带和毛蚶样品中¹³⁷Cs的活度浓度均未测出，其样品检测的最小探测下限(LLD)见表 1。

甲壳类(虾蛄)、海鱼类(鲅鱼)海产品样品均只检测出了人工核素¹³⁷Cs。鲅鱼样品中的¹³⁷Cs的活度浓度大于虾蛄样品中的¹³⁷Cs的活度浓度；其他软体类(乌贼)、植物类(海带)和贝类(毛蚶)等均未检测出¹³⁴Cs和¹³⁷Cs。

3 讨论

山东拥有漫长的海岸线，并且距离福岛较近，本项目是为研究福岛核事故对山东海域海产品中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs放射性水平的影响。我们现场采集了山东海域烟台、青岛和威海三地的甲壳类(虾蛄)、海鱼类(鲅鱼)软体类(乌贼)、植物类(海带)和贝类(毛蚶)共五类15个样品，以分析是否受到福岛核事故的影响。

在甲壳类的虾蛄、海鱼类的鲅鱼的3个采样点采集的样品中均检测出了人工核素¹³⁷Cs，其他类样品未检出¹³⁷Cs；其他类样品均未检出¹³⁴Cs。1976.12~1979.10卫生部组织的30个单位对渤海、黄海等4大海域进行海产品调查，渤海、黄海中的鲅鱼、乌贼和海带等均检测到¹³⁷Cs，其中渤海、黄海鲅鱼类的检测结果分别为0.89、1.15 Bq/kg，乌贼的检测结果分别为0.42、0.067 Bq/kg，海带的检测结果分别为0.19、0.32 Bq/kg^[5]；本项目检测的鲅鱼¹³⁷Cs的活度浓度测量值范围为(0.051~0.096)Bq/kg，低于前述调查的1个数量级，本次调查的乌贼和海带均未检测出¹³⁷Cs(乌贼和海带LLD分别为 < 0.012~ < 0.020、< 0.018~ < 0.041 Bq/kg)；可以看出，鲅鱼虽监测出¹³⁷Cs，但已降低约1个数量，1979年至今已37年，除衰变因素外(¹³⁷Cs半衰期为30.018 a)外，核素在海洋中稀释、沉积等因素均进一步减少了在鲅鱼、乌贼和海带等生物体的富集，但仍不排除核爆产物¹³⁷Cs的污染；而本次调查的乌贼、海带和毛蚶等均未测出的¹³⁷Cs，可以说明2011年3月日本福岛核事故排放的¹³⁷Cs在本探测水平上未能观察到放射性污染。乌贼、海带和毛蚶未测出的原因可能与本探测水平有关，也与生物富集有关。

依据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871－2002)提供的¹³⁷Cs成年人的待积有效剂量参数^[6]，甲壳类(虾蛄)和海鱼类(鲅鱼)海产品对居民待积年有效剂量分别为3.9×10^-6、2.7×10^-5mSv，见表 3。居民食入上述海产品不会对居民造成过多的剂量负担，未造成辐射剂量影响。