铀水冶设施退役以后，堆积于尾矿库的大量铀尾矿仍存在一定的放射性危害，其中，最主要的危害因素是²²²Rn及其一系列衰变子体。²²²Rn是²²⁶Ra的衰变产物，是一种易于扩散的惰性气体^[1]。氡是导致人体肺癌发生的主要因素之一，人类长期居留于低浓度的氡水平空间环境中对身体健康影响更大，并且许多研究表明土壤氡是室内氡(低层建筑)的主要来源之一^[2]。铀尾矿作为核燃料循环所产生的固体污染物之一，具有废物数量多、分布点广、堆积稳定性差、易于造成二次扩散污染、辐射危害影响重大等特点，通常需要治理。在我国，铀尾矿退役已有近三十年历史，积累了部分宝贵的经验，其中之一是用黏土覆盖尾矿库，以减少尾矿氡的析出量^[3]。氡析出率是尾矿治理的一个重要指标，为了调查覆土治理的效果，我们对某退役尾矿的氡析出率进行了研究。

1 氡析出率测量原理

氡析出率研究利用静电收集法，选用仪器为南华大学核科学技术学院研制的电源式多功能快速测氡仪(PIMR-2)，采用CR-39固体核径迹探测器(SSNTD)作探测器。在施加静电场提高测量灵敏度的测氡方法中，探测效率与测样室的大小和形状密切相关，电源式多功能快速测氡仪的采样室近似为圆柱体，截面直径188 mm，高125 mm，由乳白色ABS塑料注塑而成，其内表面镀铬，底部加带扩散窗的底盖可用于氡浓度的测量，加上0.42 mm铜网则可用于氡析出率的测量^[4]。测氡仪采样室如图 1示。

将测氡仪采样室于被测介质表面并密封后，采样室内由介质析出的氡及其子体的活度变化满足如下关系:

(1)

式中C、C_A、C_B、C_C 为氡及其子体A、B、C的活度(Bq)，λ_γ、λ_A、λ_B、λ_C为氡及其子体的衰变常数(s^-1)，λ_e是由反扩散和泄露确定的常数(s^-1)，q为氡的析出率(Bq·m^-2·s^-1)，s为倍密封介质的表面积(m²)。

随采样室内氡水平升高，氡向被测介质的反扩散将使采样室内氡浓度上升速度减缓，反扩散系数λ_R为:

(2)

在多孔隙介质表面上测量时，测量室内的氡还通过介质近表面的孔隙向外泄露，泄漏速率常数λ_a与反扩散系数成正比，则反扩散和泄漏系数λ_e为:

(3)

式中: β为由材料孔隙度及其连通程度决定的常数。采用CR-39作为氡探测器，若CR-39上的径迹密度为T(cm^-2)，采样周期为t(s)，探测器的效率刻度因子为R时，氡析出率计算公式为:

(4)

径迹密度T可以通过读取蚀刻后径迹数得到，效率刻度因子R可以通过对探测器效率刻度获得。

2 研究方案及仪器 2.1 采样点的设计

尾矿于1963年建成位于典型南方丘陵地形的剥蚀堆积延伸凹地内，三十年来，经过不断地更新改造，已发展成为占地约170万m²，由9个坝段与3个丘陵山头围拦而成的“平地型”尾矿库。为了使研究具有代表性，选取了四个不同特点的区域进行布点采样，尾矿中心区域集中大面积布点，在该区域将近10 000 m²的范围内布设22个采样点位; 在东南部尾矿边缘区域2000 m²范围内和附近居民区6000 m²范围内分别布设11和13个采样点位; 在西部的丘陵区域2000 m²范围内布设8个监测点位。布点均采用10 m × 10 m网格布设，共布设监测点位54个。

2.2 取样时间设计

氡析出率在一天24 h中不断发生变化，有研究表明白天氡析出率高，夜间氡析出率低，且上午8 ~ 10时测量结果可代表日平均值^[1]。因此，进行氡析出率测量每天取样时间段为上午8 ~ 10时，每个采样点取样时间为1 h; 取样尽量选在天气晴朗，土壤含水量相对较低的天气进行。

2.3 测量分析中仪器设备及材料

本次氡析出率研究采用的是静电收集法，从采样到得出氡析出率必须经过采样、径迹片刻蚀、显微镜读取径迹数再换算得到氡析出率的过程，整个过程中要用到较多的仪器设备及相应的材料。具体设备情况如表 1:

3 结果及分析 3.1 效率刻度因子

效率刻度因子R是单位暴露量产生的径迹密度，是衡量灵敏度高低的主要指标。按照与采样一致的条件将探测器组装好，将由南华大学氡实验室产生的指定量的氡连续送人采样室内，经过一段时间后将径迹片取下; 将径迹片在规定的条件进行刻蚀、读取径迹的数量，经过转换就得到探测器的效率刻度因子。本次所用径迹片的刻度因子为2.7 cm^-2Bq^-1m³h^-1。

3.2 尾矿库各区域氡析出率

氡析出率研究中选取了尾矿库四个具有代表性的区域进行了布点采样，共计布设点位54个，收集有效样品54个。各区域氡析出率情况见表 2。

从表中数据发现，三个区域中有采样点氡析出率的数据超过了国家标准EJ/T 977-95《铀矿地质辐射环境影响评价要求》规定的地表氡析出率不得超过0.74 Bq·m^-2·s^-1的限值^[5]。每个采样点氡析出率与国家标准规定限值的对照如图 2:

从图中发现，布设的54个采样点氡析出率的整体水平较低，但也存在一些问题其中有5个点位的氡析出率偏高超出了国家标准定的限值，4个点位氡析出率临近限值; 偏高点位主要分布在铀尾矿中心区域的一工区。数据同时也显示，该尾矿库覆土法治理取得了较好的效果，达到了治理的目的。

4 小结

采用静电收集法对某尾矿库氡析出率进行了调查分析，得到了氡析出率的相关结果。研究过程中采用相对法得到实验结果，分析中没有考虑括气温、气压、湿度及地表温度等因素对氡析出率的影响，没有对结果做相关的修正。调查结果中有个别点位氡析出率的数据偏高，应该不定期的对这些点位进行跟踪测量分析; 结果可以为尾矿氡析出率长期监测和有针对性的治理工作提供参考。