天然放射性在环境中无处不在。它在宇宙形成时就存在，人类总是暴露在天然辐射之中的。天然辐射包括来自太空的宇宙射线和地壳中的原始放射性核素^[1]。根据UNSCEAR报道，世界各地天然辐射水平不同，通常会有3倍的差异^[2]。为掌握我国各地区的环境放射性水平分布，20世纪80年代，我国卫生和环境保护系统都曾开展了全国范围的环境天然放射性水平调查，但2个调查结果在某些方面存在一定偏差^[3]。由于海南自1988年才独立建省，既往的2次调查都没有海南省的独立调查数据，现有的部分数据也是涵盖在广东省内。另外，由于海南昌江核电站即将建成，为了摸清核电站投入运行前，海南部分地区环境土壤中的放射性核素组成，我项目组于2013年开展了海南部分地区土壤放射性水平调查，并估算了对所致的居民外照射剂量。

1 材料与方法 1.1 调查地区

本次进行的土壤放射性水平调查，是在海南省的海口、昌江、三亚、三沙、文昌5个地区进行的。其调查点分布如图 1所示。图中黑色长方形表示本次调查点的地理分布位置。

1.2 样品采集与制备

本次调查所用的土壤采样器是仿照美国能源部环境测量实验室(简称EML)的采样工具加工的，可定量采集表层0 ~ 5 cm的土壤样品，采样器为内直径90 mm，高50 mm的圆柱型。采样具体位置选取在野外，人、畜活动较少的开阔地点。采样后在实验室进行样品制备时，首先去除样品中的异物(石头、植物的根等)。土壤样品被转移到一个瓷盘，并在烤箱中105℃温度下烘烤24 h，干燥后对样品进行研磨、60目过筛后，装入直径75 mm，高75 mm的圆柱型塑料样品盒(其与刻度谱仪的体标准源形状、体积相同)，擦净，求得净重，编号，密封后测量^[4]。

1.3 测量设备

全部土壤样品都采用实验室低本底高纯锗γ能谱仪进行测量分析。所用的γ能谱仪为ORTEC GEM50195，1332 keV能量分辨率为1.71 keV，相对探测效率为53%。刻度用到的标准样品含有²³⁸U，²²⁶Ra，²³²Th，¹³⁷Cs和⁴⁰K等核素，分析软件为Gamma Vision V5.10。γ能谱测量前需对仪器进行能量刻度和效率刻度，经过能量刻度，使γ能谱仪对样品进行核素识别，经过效率刻度，使γ能谱仪生成效率刻度曲线，用效率曲线方法分析样品中放射性核素的活度浓度^[5]。关于γ能谱的刻度与分析方法主要参照相关国家标准^[6-7]。

1.4 样品分析

每个样品中都能检测到天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K，部分样品中能够检测出人工放射性核素¹³⁷Cs。样品中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的特征峰分别选取351.99、609.32、583.14、911.07、1460.75和661.66 keV。样品中核素活度浓度采用的公式(1)计算^[7]。

(1)

式中: A为样品中核素的活度浓度，Bq·kg^-1; n_s和n_b分别为样品和本底谱中所选定能峰的净峰面积计数; T_s和T_b分别为样品和本底谱的测量活时间，s，ε为该核素所选特征γ射线的发射几率; η为样品的特征γ射线全能峰探测效率; m是样品的干重，kg。

对于样品中核素活度浓度低于仪器探测下限者，给出样品该核素的最小可探测活度浓度MDC，其计算方法由公式(2)给出。

(2)

式中，MDC为样品中该核素的最小可探测活度浓度，Bq·kg^-1; 提供了一个大约95%的置信度; n_b、T_b、ε、η、m的解释同公式(1)。

1.5 土壤中放射性核素所致居民外照射剂量估算

土壤样品中都能检测出天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K，仅个别样品中能够检测出微量的人工放射性核素¹³⁷Cs，因此在估算由土壤中放射性核素所致距地面1 m处空气吸收剂量率时，忽略了个别样品中人工放射性核素¹³⁷Cs的贡献。剂量转换系数选用UNSCEAR 2000年报告中的参数^[2]，其计算方法由公式(3)给出。

(3)

式中: D为离地面1 m处空气吸收剂量率，nGy/h; C_K、C_Ra、C_Th分别为土壤中⁴⁰K、²²⁶Ra和²³²Th的比活度，Bq/kg。系数0.0417，0.0462和0.604分别是⁴⁰K，²²⁶Ra和²³²Th的转换系数(nGy·h^-1/Bq·kg^-1)。在上述转换中，假设²²⁶Ra和²³²Th的衰变产物是经过放射平衡的^[8]。

根据公式(3)计算的结果，采用公式(4)估算地表土壤中天然γ辐射所致人均年有效剂量^[9]。

(4)

式中，E_out为地表γ辐射所致人均年有效剂量，Sv; D为由公式(3)估算的室外γ辐射空气吸收剂量率，(nGy·h^-1); 0.7为空气吸收剂量率到有效剂量的转换系数，依据UNSCEAR 2000年报告中提供的空气吸收剂量率到有效剂量当量的转换系数，成人为0.7 Sv/Gy; 0.2为室外停留因子; 24 × 365为以小时为单位的一年时间。

1.6 质量保证

我实验室曾多次参加国内外技术机构组织的γ能谱测量分析方面的各项比对活动^[10-13]，并能够在比对考核中取得与标准值较为一致的测量结果，保障了我实验室检测数据的质量。

2 结果

本次调查，在海南省的5个县市共计采集了15份表层土壤样品，其测量分析结果及所致室外距地面1 m处的空气吸收剂量率和人均外照射年有效剂量列在表 1。

从表 1中可以看到，²²⁶Ra的活度浓度范围为2.99 ~ 67.3Bq·kg^-1(平均值为26.3 Bq·kg^-1); ²³²Th的活度浓度范围为0.78 ~ 71.92Bq·kg^-1 (平均值为23.7 Bq·kg^-1); ⁴⁰K的活度浓度从范围为5.3 ~ 1381.8 Bq·kg^-1 (平均值为366.1 Bq·kg^-1)。¹³⁷Cs的活度浓度范围为＜MDC(最小可探测活度浓度) ~ 2.25 Bq·kg^-1。

3 讨论

在本次调查中，仅在四份土壤样品中检测到人工放射性核素¹³⁷Cs，并且活度浓度的最大值仅为2.5 Bq·kg^-1。上世纪80年代，卫生系统开展的全国土壤调查中¹³⁷Cs全国的算术均值为10.15 Bq·kg^-1[14]。¹³⁷Cs的半衰期约为30年，经过衰变校正后，本次在海南调查获得的土样中¹³⁷Cs的最大值仍然低于既往调查的全国平均值。

表 2中还给出了由土壤中²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的活度浓度，估算的其所致室外距地面1 m处的空气吸收剂量率和人均外照射年有效剂量。距地面1 m处的空气吸收剂量率范围为2.07 ~ 127.12nGy·h^-1(平均值为41.7 nGy·h^-1)，最高值出现在三亚。人均外照射年有效剂量范围为2.54 ~ 155.90μSv (平均值为51.1μSv)，最高值也是出现在三亚。根据UNSCEAR (2000)报告，来自陆地辐射所致的室外人均外照射年有效剂量的世界均值为70μSv^[2]。从我们的调查结果来看，本次调查的人均外照射年有效剂量均值是低于全球平均值的。

为了进一步比较本次调查结果与其他国家和地区土壤中天然放射性水平和所致距地面1 m处的空气吸收剂量率水平，我们依据UNSCEAR(2000)报告中的数据，制作了表 2，绘制了图 2。

从图 2可以直观的看出，本次调查的²²⁶Ra、²³²Th的平均活度浓度是最低的。本次调查的⁴⁰K的平均活度浓度不是最低，但与全球平均值相比还是略低的。本次调查估算的所致距地面1 m处的空气吸收剂量率水平的平均值，在相比国家和地区中是最低的，并且也低于国内的平均水平。综合来看，本次调查的结果表明，被调查地区土壤中的天然和人工放射性水平属于正常环境水平，未见异常。由此产生的空气吸收剂量率水平所致的室外人均外照射年有效剂量低于世界均值。本次调查为未来海南昌江核电站运行后的环境监测提供了背景资料。

志谢: 本次调查工作得到了海南省疾病预防控制中心和被调查县市疾病预防控制中心的大力支持与协助，在此深表感谢。