¹³¹I是核设施场所重点监测的气态排出物之一。根据联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)报告，1986年切尔诺贝利核事故中，公众剂量主要由放射性碘与放射性铯贡献^[1]; 2011年日本福岛核事故向环境排放了大量的¹³¹I等裂变产物^[2]，其释放的¹³¹I受到广泛关注^[3-4]。空气中的¹³¹I主要有微粒碘、无机碘和有机碘三种形态，一般采用串联的玻璃纤维滤纸、活性炭滤纸以及浸渍活性炭滤盒分别采集三种形态的¹³¹I，并采用γ谱仪测量¹³¹I发射的γ射线，对空气中的¹³¹I含量进行定量^[5-7]。在定量测量中，γ谱仪对采集装置中¹³¹I的探测效率是一个关键参数。已有一些研究针对不同的γ谱仪探讨了采集装置中¹³¹I的探测效率^[8-11]。本研究针对本实验室相对效率为53%的N型同轴高纯锗γ谱仪对采集装置中¹³¹I的探测效率进行了刻度。

1 原理与方法 1.1 ¹³¹I溶液比活度测定方法

采用¹³¹I溶液标定高纯锗γ谱仪对采集装置中¹³¹I的探测效率，溶液比活度用两种方法确定，互为对比。方法一:移液枪取10 mL¹³¹I溶液，天平上称重，以CRC-25R型放射性活度计测定其活度，得比活度; 方法二:电子天平减量法称取微量¹³¹I溶液，制成点源，置于在高纯锗γ谱仪探测器正上方高15.6 cm处，作全能峰测量，该条件下谱仪的全能峰效率曲线已经²⁴¹ Am、⁵⁷ Co、¹³³ Ba、¹⁰⁹ Cd、¹³⁷ Cs、⁶⁰Co、¹⁵²Eu等核素标准点源刻度，由谱仪对¹³¹I的全能峰效率测得点源的活度，由点源溶液质量计算得比活度。使用的¹³¹I溶液中均加入适量硫代硫酸钠以避免碘析出，刻度用标准源活度的扩展不确定度为(2.5 ~ 3.7) % (k = 2)。

1.2 采样装置简介

气载¹³¹I采集装置的结构见图 1，由玻璃纤维滤纸、活性炭滤纸以及浸渍活性炭滤盒串联组成，共同完成对微粒碘、无机碘和有机碘的采集。本研究中的采集装置使用BG-300型活性炭滤盒，滤盒活性炭层厚度为21 mm，采集截面直径为42 mm，玻璃纤维滤纸与活性炭滤纸采集截面大小与其相等。一般情况下，玻璃纤维滤纸对微粒碘的收集效率接近100%，活性炭滤纸对元素碘的收集效率约为(95 ~ 99) %，对有机碘的收集效率不超过6%。浸渍活性炭滤盒对有机碘的收集效率约为(58 ~ 100) %^[5]。

浸渍活性炭滤盒具有一定深度，谱仪对采集在不同深度处¹³¹I的探测效率不一致。因此谱仪对浸渍活性炭滤盒中的¹³¹I平均探测效率同时取决于¹³¹I的分布与谱仪对采集在不同深度处¹³¹I的探测效率。实验表明，有机碘在活性炭滤盒内的分布近似符合指数分布^[5]:

(1)

其中d为活性炭滤盒的深度，A(d)为该深度处的¹³¹I活度，a为分布参数。分布参数描述了有机碘在活性炭滤盒内的分布情况。其大小取决于采样时的流速、湿度等条件，与测量仪器无关。

1.3 采集装置中¹³¹I的γ探测效率刻度方法

为模拟高纯锗γ谱仪对玻璃纤维滤纸与活性炭滤纸上¹³¹I的探测效率，取标定比活度的¹³¹I溶液均匀滴在直径为42 mm的滤纸上，制成¹³¹I参考滤纸。将其置于高纯锗γ谱仪探头正上方3 mm处测量365 keV处全能峰计数，全能峰探测效率ε满足公式(2) :

(2)

其中N为全能峰总计数，a为经过衰变修正的¹³¹I溶液比活度，m为滴取¹³¹I溶液质量，k为¹³¹I 365 keV γ射线的发射率(81.2%)，T为测量活时间。

为模拟高纯锗γ谱仪对浸渍活性炭滤盒不同深度处¹³¹I的探测效率，将¹³¹I参考滤纸放置于高纯锗γ谱仪探头正上方不同高度处(3，8，13，18，23mm)，在滤纸下方放置活性炭颗粒(最下方3mm不放置活性炭颗粒，仅垫高)，分别测量365 keV处全能峰计数，根据公式(2)计算全能峰效率。为了探讨活性炭放置对γ射线的吸收情况，本研究还测量了滤纸下方不放置活性炭颗粒时的全能峰效率。

2 结果与讨论 2.1 ¹³¹I溶液比活度

移取质量为10.2 mg的¹³¹I溶液，用CRC-25R型活度计测量得活度为0.67 MBq，考虑衰变修正，溶液配置时刻比活度为71.7 kBq /g。移取19.5 mg ¹³¹I溶液制成点源，采用高纯锗γ谱仪测量，测量位置处针对¹³¹I全能峰探测效率为0.361%，测量活时间为60 776.36 s，测量全能峰计数为221 929个，考虑衰变修正，溶液配置时刻比活度为72.0 kBq /g。两种方法测量结果相差仅为0.5%，表明测量结果高度可信。

2.2 滤纸上¹³¹I的γ探测效率

将均匀滴有181.9 mg ¹³¹I溶液的滤纸放置于高纯锗γ谱仪探头正上方3 mm处，测量活时间为141.64 s，全能峰计数为104 332 s，根据公式(2)计算得全能峰探测效率为7.68 ± 0.02%。实际采集时，微粒碘将近似均匀地被采集至玻璃纤维滤纸上，元素碘将近似均匀地被采集至活性炭滤纸上，将两种滤纸放至高纯锗γ谱仪上方同一位置，其全能峰探测效率即为7.68 ± 0.02%。

2.3 浸渍活性炭滤盒不同深度处¹³¹I的γ探测效率

将¹³¹I参考滤纸放置于高纯锗γ谱仪探头正上方不同高度处(3，8，13，18，23 mm)，所得测量结果如表 1所示。每次测量中通过调节测量总时间，保证全能峰总计数超过100 000个，进而保证测量结果的准确性。根据公式(2)计算全能峰效率，同时计算全能峰效率测量误差也列于表 1。

将全能峰效率作图，如图 2所示。从图中可以看出，随着高度的增加，全能峰效率逐渐下降，最低降至原来的41%。滤纸下方是否放置活性炭粉末对全能峰效率略有影响，尤其是滤纸距离较远、活性炭层较厚时，是否放置活性炭全能峰效率相对偏差可达13%。可见滤盒中的活性炭对γ射线有一定吸收能力，对探测效率的准确度要求较高时，不可忽略活性炭的吸收。如果将活性炭滤盒放置高纯锗γ谱仪上方3 mm处，其不同深度处(0，5，10，15，20 mm)全能峰探测效率应与下方放置活性碳颗粒的对应滤纸探测效率相同。

2.4 浸渍活性炭滤盒η_cou·η_col值

根据分布参数，可计算浸渍活性炭滤盒内不同深度处¹³¹I的采集份额，将其与对应深度处探测效率相乘，并将不同深度乘积求和，称为η_cou·η_col值^{[5, 7]}。η_cou·η_col值综合反应了滤盒的采集效率与谱仪对其的探测效率。GBT 14584-93《空气中碘-131的取样与测定》中给出了几种不同采样条件下的分布参数取值范围为(0.09 ~ 0.35) mm-1。本研究计算了若干种不同分布参数取值条件下，高纯锗γ谱仪对浸渍活性炭滤盒的η_cou·η_col值，如表 2所示。结果显示随着采样条件变化，分布参数变化将带动η_cou·η_col值随之变化，说明实际测量中应充分考虑分布参数的影响。

3 结论

本实验室相对效率为53%的N型同轴高纯锗γ谱仪对玻璃纤维滤纸与活性炭滤纸上¹³¹I的γ探测效率为7.68%，对浸渍活性炭滤盒不同深度处¹³¹I的γ探测效率变化范围为(3.14 ~ 7.68) %，当分布参数在(0.09 ~ 0.34) mm-1之间变化时，采用该高纯锗γ谱仪测量时，浸渍活性炭滤盒的η_cou·η_col值在(4.90 ~ 6.82) %间变化。滤盒中的活性炭对γ射线有一定吸收，当对探测效率测量准确度要求较高时，不可忽略活性炭的吸收。本研究提出的探测效率刻度方法同时适用于其它γ谱仪或其他实验条件，具有一定的可推广性。