1898年M.居里发现在与镭接触的空气中有放射性气体, 1900年F.Dorn (德)证明了这种放射性气体是由于镭衰变产生的, 随后E.卢瑟福、F.索迪和W.拉姆齐等一致确认这种气体是一种惰性气体, 在此期间E.卢瑟福和R.欧文斯发现钍射气(Th-²²⁰Rn), F.O.吉赛尔发现锕射气(An-²¹⁹Rn), 它们都是氡的同位素。1923年国际会议上正式把这种天然放射性惰性气体元素命名为氡^[1]。

氡的测量是评价氡辐射危害的基础。氡作为一种广泛存在的天然辐射源, 与其子体一起对人产生的辐射剂量占天然辐源产生的总辐射剂量中的50%左右。氡的危害最早是在对铀矿工的健康影响中显现出来的, 16世纪中欧厄尔士山区(Erz)一些矿工患有一种异常致命的肺部疾病, 当时称其为"施内贝格矿山病"。1913年阿恩斯坦(Arnstein.A.)将"施内贝格矿山病"确诊为"初期肺癌"^[2]。

氡是导致居民肺癌发生的原因之一, 是仅次于吸烟的诱发肺癌的第二大因素。自20世纪70年代末开始, 发达国家对环境氡特别是室内氡浓度水平进行了大量的调查, 美国国家科学院估计美国每年约5 000至20 000例肺癌死亡与氡有关^[3]。

随着我国经济发展, 环境氡问题已越来越突出。自1993年开始, 我国相继颁布了《环境空气中氡的标准测量方法》(GB/T 14582-1993)等相关测量控制氡的国家标准, 对空气中的氡浓度水平进行干预。从而促使环境空气中氡和氡子气体的测量和控制得到了迅速的发展, 各种新的测量方法和仪器被开发应用。

1 标准的研究修制订 1.1 现行环境监测分析方法标准的实施情况和存在问题

为贯彻《中华人民共和国环境保护法》和《中华人民共和国放射性污染防治法》, 加强环境质量管理, 监测氡对环境可能造成的污染, 不断规范环境空气中氡的监测方法是十分必要和重要的。《环境空气中氡的标准测量方法》(GB/T 14582-1993)标准颁布实施已有20年左右, 在实际工作中已发现有不适宜的地方。因此, 需要对上述标准进行修订, 使修订后的标准主要技术内容科学、合理、可行, 满足现实监测要求。

目前国内开展氡测量的单位很多, 采用的测量方法也很多, 自发现氡以来, 随着人们对氡的认识的深入, 以及对氡危害的日益重视, 测氡的方法和仪器也在不断完善和提高, 但每种方法也都有其适用的范围和局限性。环境中的温度、湿度、气压及仪器的本底、灵敏度、响应时间等因素都会对测量结果造成影响。因此根据不同测量目的需选择不同的测量方法。

现行标准存在的问题主要表现为以下几个方面: ①由于标准颁布实施时间过长, 在文字表述、编制格式等方面与国内现有标准编制要求有差距, 有必要对标准的章节进行合理安排, 对内容进行适当修改。②原标准中采用双滤膜法、气球法现在已极少使用, 同时脉冲电离室法、静电收集法和仪器在不断完善和提高, 并得到了广泛的运用。

1.2 制定标准拟采用的原则、方法和技术依据

通过方案设计, 对现有的标准及现有标准颁布以来环境空气中氡的测量方法进行系统调研, 在实验验证的基础上, 修订《环境空气中氡的标准测量方法》(GB/T 14582-1993), 经广泛征求意见后进一步修改, 形成科学实用性、符合现实情况的新标准。

1.3 标准修订的主要工作内容

在对现有标准及现有标准颁布以来环境空气中氡的标准测量方法进行调研的基础上, 吸收国内外环境空气中氡测量仪器和测量技术的发展成果, 并充分考虑现实情况, 对现行标准进行修订, 提出适合当今国情的环境中氡的标准测量方法。

修订后的标准在表述等方面应达到现行标准编制要求; 环境适应能力强; 操作人员易于掌握; 充分考虑与其他环境介质氡标准测量方法的有效衔接; 灵敏度等指标满足常规空气中氡的监测和铀矿山及水冶系统、伴生放射性矿物资源周围环境空气监测的要求。

2 方法 2.1 国内外发展基本情况

调研国内外有关法律、法规、标准等相关资料。对国际原子能机构(IAEA)、美国国家环保局(EPA)等发表关于氡及子气体测量方法的现状进行的调研。主要参考了IAEA:《radiation protection against radon in workplaces other than mines》, EPA:《protocols for radon and radon decay product measurements in homes》(402-R-92-003), EPA:《radon measurement in schools》(402-R-92-014), EPA: 《Indoor Radon and Radon Decay Product Measurement Device Protocols》(402-R-92-004)中的部分内容和原则。

对国内相关标准、专著等的调研, 主要包括《铀矿山空气氡及子体测定方法》(EJ/T 378-89), 《氡及其子体测量规范》(EJ/T 605-91), 《环境空气中氡的标准测量方法》(GB/T 14582-1993), 《矿用便携式α潜能快速测量仪》(EJ/T 825-94), 《空气中氡浓度的闪烁瓶测量方法》(GB/T 16147-1995), 《水中氡的测量规程》(EJ/T 1133-2001), 《室内氡及其衰变产物测量规范》(GBZ/T 182-2006), 《电离辐射环境监测与评价》(潘自强主编)等。

对氡测量方法的现状进行的调研表明, 至今为止, 国内外已经开发出不少测量环境中氡及其子体的技术, 主要有α径迹法、活性炭盒法、电离室法、静电收集法、闪烁室法、双滤膜法、气球法、驻极体法等^[4-13]。

2.2 征求意见情况

环保部办公厅向全国各有关单位下发了"关于对《核设施流出物监测的一般规定》 (征求意见稿)等六项环境保护标准意见的函(环办函[2008]788号)"共征求意见单位数量共49家, 其中回函提出和未提出书面修改意见的单位数量共22家, 征求意见期间未回函单位数量为27家。22家回函单位中有具体修改意见的单位为11家, 其余单位均复函无意见。

3 结果 3.1 标准修改结果

修订后的标准相对与原标准主要在以下几方面进行了修改:①对标准格式的规范标准编制组根据环保部提供的标准最新格式要求对本标准编制格式进行了规范, 同时也参考了《标准化工作导则第1部分:标准的结构和编写规则》(GB/T 1.1)和《环境保护标准编制出版技术指南》(HJ 565- 2010)等标准, 对原标准的封面、目次、前言和正文内容进行了修改^[14]。②删除了原标准中关于双滤膜法和气球法的内容。由于双滤膜法和气球法现在很少使用, 因此删除了双滤膜法和气球法。③增添了脉冲电离室法、静电收集法。由于脉冲电离室法、静电收集法和仪器在不断完善和提高, 并得到了广泛的运用^[15]。因此增添了脉冲电离室法、静电收集法。④附录B剂量估算公式中, 明确了居民吸入氡子体所产生的年有效剂量当量与氡浓度CRn之间的核算关系。⑤对附录C适用于环境空气中氡的测量方法进行了修订。⑥对标准中部分术语、单位、公式及文字表述进行了规范。

3.2 征求意见及采纳结果

共计收到修改意见43条, 其中采纳31条, 占意见总数的72%, 部分采纳1条, 占意见总数的2%, 未采纳11条, 占意见总数的26%(共收到近22家单位的反馈意见, 总计收到修改意见43条)。

3.3 测量方法

国家标准《环境空气中氡的标准测量方法》修订工作先后经历准备阶段、起草阶段、征求意见阶段, 修订得到以下四种测量方法。

3.3.1 径迹蚀刻法

此方法为累积测量, 探测下限为3.3×10³Bq·m^-3·h。

氡及其子体发射的α粒子轰击探测器, 使其产生亚微观型损伤径迹。将此探测器在一定条件下进行化学或电化学蚀刻, 扩大损伤径迹, 用相应的计数装置(显微镜、缩微片阅读器等光学放大装置)进行计数。单位面积上的径迹数与氡浓度和暴露时间的乘积成正比, 用刻度系数将径迹密度换算成测量期间的平均氡浓度。

3.3.2 活性炭盒法

此方法为累积测量, 探测下限为6 Bq·m^-3(采样时间≥ 2天)。

空气扩散进炭床内, 其中的氡被活性炭吸附, 同时衰变, 新生的子体便沉积在活性炭内。用γ谱仪测量活性炭盒的氡子体特征γ射线峰(或峰群)强度, 并计算出氡浓度。

3.3.3 脉冲电离室法

此方法既可作瞬时测量, 又可作连续测量, 探测下限为2 Bq·m^-3。

空气经过滤材料进入电离室, 在电离室灵敏区中氡及其衰变产物衰变发出的α粒子使空气电离, 产生大量电子和正离子, 在电场的作用下这些离子向相反方向的两个不同的电极漂移, 在收集电极上形成电压脉冲或电流脉冲, 这些脉冲经电子学测量单元放大后记录下来, 储存于连续探测器的记忆装置。

3.3.4 静电收集法

此方法为连续测量, 探测下限为3.7 Bq·m^-3。

环境空气中的氡经过滤膜过滤掉子体后进入收集室, 收集室一般为半球形或圆柱形, 在中心部位装有α探测器(半导体探测器、ZnS闪烁探测器或固体核径迹探测器), 在探测器与收集室之间加有300V至4000V的负高压或上万伏的驻极体。收集室中的氡将衰变出新生氡子体(主要是带正电的²¹⁸Po), ²¹⁸Po在静电场的作用下被收集到探测器的表面, 通过对氡子体放出的α粒子进行测量来计算出氡浓度。

4 结论 4.1 空气中氡的测量方法

本标准规定了可用于测量环境空气中氡及其子体的四种测量方法, 即径迹蚀刻法、活性炭盒法、脉冲电离室法、静电收集法。

4.2 标准修订的成果及实施意义 4.2.1 修订成果

形成环境空气中氡的标准测量方法国家标准报批稿。

4.2.1 实施

本标准的实施, 对促进经济社会的全面、协调、可持续发展, 促进核技术应用具有十分重要意义。①可提高测量方法的准确性, 对开展环境监测工作具有十分重要的意义。在充分考虑与其它环境介质中氡的标准监测方法的有效衔接情况下, 可形成一套氡的测量方法, 应用于环境监测、放射性污染源监测与评价, 可及时发现放射性污染, 以切实消除隐患、减免放射事故的发生, 并可减少放射事故处理费用, 有间接的经济效益。②可广泛应用于环境监测、放射性污染源监测与评价以及科研教学等领域。正确判断和估计环境中氡浓度水平以及对人可能造成的危害, 及时发现异常情况, 以便采取安全措施, 防止对居民造成有害影响, 保证环境安全, 有较高的环境效益和社会效益。