锶-90为核分裂的原料之一, 其半衰期约为30 a, 属于中寿命核分裂原料。在核反应炉的用过核燃料及核废料中占有重要份量, 在核试验后为放射性落下灰的主要成分。其通常经饮食或饮水途径进入生物组织, 除了七至八成的剂量会排出体外, 剩下的锶-90都储存在骨骼和骨髓, 使骨髓造血组织受到严重破坏而导致再障, 并可大量侵入骨盐中, 使骨组织中的钙化过程受到严重抑制, 导致自发性骨折以及弥散性的骨质疏松等, 所致的远期效应多为引起骨肉瘤和白血病。在切尔诺贝利核电厂事故后, 锶-90和铯-134、铯- 137和碘-131同为对健康影响最大的放射性同位素。因此, 调查海阳核电周围居民饮用水中锶-90的活度浓度水平并对周围居民所受待积有效剂量进行估算, 具有一定的意义。

1 调查方法 1.1 调查范围及布点原则

取厂址半径30 km范围内区域, 重点监测核电厂周围10 km范围。主要依据《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61-2001)的要求, 根据核电厂的源项特征和放射性"三废"排放的主要特点, 并考虑到核电厂放射性物质释放可能影响的地区, 建设项目辐射环境中的"关键核素、关键途径和关键人群组"及核电厂的自然环境、气象因素及周围环境中的人口分布特征等因素确定布点位置。另外监测方案的确定还要考虑到生态环境的特点, 客观地确定监测项目的周期。

取样点设置10个, 并从中区分出集中式供水点及分散式供水点, 包括末梢水、地表水及地下水三类共14个点位, 其中距厂址最近的邵家庄村(NNW向0.8 km)三类水源均进行监测。具体见表 1。

1.2 监测频次及调查周期

饮用水采集每年枯、丰水期各2次, 共8次; 地表水及地下水采集每年枯、丰水期各1次, 共4次, 所有样品共计87个。枯水期定于11~12月采样, 丰水期定于6~9月采样。

1.3 样品采集 1.3.1 自来水采集

用聚乙烯塑料桶采集, 采样容器先用所采的水样清洗三次后, 再将水样按采样量采集于清洗后的样品容器中, 采样容器装满后加盖。如发现样品中有颗粒物沉淀, 自然沉淀后尽快分离清液与颗粒物。密封托送回实验室。

1.3.2 地下水采集

用专门采样器(水泵)在预定水深处首先排出原井内滞水, 停留一定时间, 等扰动平稳后, 再开始采样, 采样器管道内原有水清除干净, 并将采样容器用样水清洗三次后再放入样品桶内, 如发现有颗粒物自然沉淀后应与清液分开。

1.3.3 地表水采集

选择在水流混合均匀段取一断面, 在断面中心线上采样, 避开那些没有代表性的区域, 如汇入支流的泾渭处、死水区或回水区。水库, 选择在它的中心部位或多点取混合样, 均采集其表层水下0.2 m处水样。

1.4 样品预处理

取水样25 L于大塑料盆, 加入锶载体5 ml, 用浓氨水调至碱性, 然后加入固体碳酸钠50 g, 搅拌, 放置过夜, 然后虹吸去上清液, 沉淀转入烧杯, 再转入离心管离心, 弃清液, 沉淀用6N盐酸30 ml加热浸取、抽滤, 用热酸性水洗涤, 滤液备锶-90分析用。

1.5 测量所使用仪器及条件

本实验所用的仪器均在检定周期内, 所使用的放射性标准源由中国计量科学研究院提供, 在有效期内。⁹⁰Sr浓度水平的测量使用FJ2603G低本底β测量仪, 其本底计数(cpm)为0.0498, 样品用量20 L, 测量时间为800 min, 仪器对样品的测量效率为16.9%。

1.6 测量结果与数据处理 1.6.1 测量结果

将仪器测量结果根据作业指导书计算得出测量值及标准差。为了确保调查结果的可靠性, 在所采取的水样中, 随机抽取10%~20%的样品开展平行双样测量。采样点位有平行样数据的, 取算术平均值。

1.6.2 数据处理

数据处理过程中采用SPSS17.0统计软件, 对不同水文期同一测量对象同一点位的活度浓度水平比较采用配对t检验, P < 0.05为差异有统计学意义。

1.6.3 剂量估算

估算所检核素⁹⁰ Sr所致居民年有效剂量。

2 结果与分析

本次调查自来水出口处采样45个, 经常作饮用水的水井采样23个, 水塘及河水采样19个, 共计87个样品。

2.1 锶-90放射性水平

所有样品的⁹⁰ Sr活度浓度测量结果见表 2~表 4。结果显示, 自来水⁹⁰ Sr的活度浓度范围为1.21~9.00 mBq·L^-1, 活度浓度最低的样品为2011年6月1日所取的邵家庄村自来水, 活度浓度最高的为2011年9月28日所取的海阳市区自来水, 其活度浓度均值为(5.03 ± 1.6) mBq·L^-1; 水井水⁹⁰Sr的活度浓度范围为1.50~9.12 mBq·L^-1, 活度浓度最低的样品为2010年11月3日所取的凤城镇水井水, 活度浓度最高的为2011年6月1日所取的邵家庄村水井水, 其活度浓度均值为(5.09 ± 1.8) mBq·L^-1; 地表水⁹⁰Sr的活度浓度范围为2.43~6.47 mBq·L^-1, 活度浓度最低的样品为2011年6月1日所取的大辛家水塘水, 活度浓度最高的为2011年12月27日所取的邵家庄村水塘水, 其活度浓度平均值为(4.65 ± 1.1) mBq·L^-1。

2.2 丰水期与枯水期锶-90活度浓度变化趋势

不同水文期锶-90活度浓度见表 5, 将不同水文期的锶-90活度浓度采用配对t检验进行统计学分析, 结果表明, 饮用水枯水期和丰水期锶-90的活度浓度差异无统计学意义(t=0.173, P > 0.05)。将相同水文期中不同水质锶-90活度浓度采用秩和检验进行统计学分析, 结果表明枯水期自来水锶-90浓度相对较高, 为(5.13 ± 1.6) mBq·L^-1; 丰水期地下水锶-90浓度相对较高, 为(5.17 ± 2.3) mBq·L^-1。各类水体平均锶-90活度浓度从大到小, 枯水期依次为自来水>水井水>地表水, 而丰水期依次为水井水>自来水>地表水。

2.3 剂量估算

辐射防护中摄入含锶-90水的内照射剂量估算十分重要。人体摄入锶-90的途径主要有呼吸道吸入及饮食、饮水摄入, 两者进入体内的锶-90的总量称为锶-90摄入量。对锶-90摄入量估计而言, 这两种途径是相互独立的。其中对于通过饮水所致锶-90的摄入量及所致待积有效剂量所用公式为:

1)

2)

式中:E为摄入含锶-90水所致的待积有效剂量, 单位为Sv; I为估算的锶-90摄入量, 单位为Bq; Q_w为每年饮水的摄入量, 单位为L; C_W为饮水中锶- 90活度浓度, 单位为Bq·L^-1; e (g)为锶-90的待积有效剂量系数, 单位为Sv·Bq^-1。

各年龄成员饮用水量数据采用诸洪达等编写的《中国人膳食组成及食入元素和放射性元素摄入量研究》^[4]中的水摄入量数据, 具体数据列于表 6。本研究采用成人(> 20岁)水的年摄入量。

海阳地区居民主要以自来水为主要饮用水来源, 地下水次之, 地表水最少。结合相关的摄入量数据, 通过公式(1)、(2)计算, 得出海阳核电站周围居民各水体锶-90平均年摄入量和锶-90致待积有效剂量, 其所致居民待积有效剂量顺序为水井水>自来水>地表水, 分别为0.0485、0.0479、0.0443 μSv·a^-1。

3 讨论

海阳核电站周围居民饮用水锶-90活度浓度的监测, 可为今后核电站运行后的周围环境监测提供本底数据与评价提供依据。核电站运行对于周围环境中锶-90活度浓度分布的影响, 国内研究者曾做过相关的研究工作^[5], 水文期对环境中锶-90活度浓度分布产生的影响一直未有统一的结论。本研究结果显示, 枯水期锶-90浓度平均值为(4.97 ± 1.5) mBq·L^-1, 丰水期锶-90浓度均值为(4.90 ± 1.7) mBq·L^-1, 经配对t检验发现海阳核电站周围水环境中锶-90在枯水期与丰水期的分布无统计学意义(P > 0.05)。石本安^[6]等在黄河水系水体中锶-90含量的水平与分布研究中, 监测结果显示枯水期锶-90含量的波动范围为0.52~1.52 mg/L, 平均值为0.88 mg/L; 丰水期锶含量的波动范围为0.50~1.23 mg/L, 平均值为0.84 mg/L; 经t检验两者差异无统计学意义(P > 0.05), 与本次研究结果基本一致。

海洋核电站运行前周围环境饮用水中锶-90活度浓度处于本底水平; 周围居民由饮水所致待积有效剂量不会造成过高的剂量负担。