在人类现今生活的空间环境中，时时刻刻都受到天然辐射源和其他放射源的照射，其中天然辐射源包括地球上天然放射性物质和宇宙射线。天然放射性物质主要包括²³⁸U、²³⁵U、²³²Th三个天然衰变系及其他放射性核素，这些核素在不同地域、不同岩石类型、不同土壤类型和不同水域中的含量差别很大^[1]。自从1896年天然放射性及Th、Po等放射性元素被发现以来，人们逐渐意识到了地球上天然放射性核素的存在，对这些放射性核素含量的调查并评估其对人类健康的影响的研究相继开展起来，国内外已有不少资料^[2-6]。例如，吴成祥等人对黑龙江省土壤中天然放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K含量进行了调查^[5]; 张庆贤等人还建立了土壤和建筑物中放射性核素与空气中γ照射量率之间的理论公式^[6]。通过对某区域土壤中放射性核素含量的研究来反映该区域的环境辐射水平，可以评估该辐射水平对人类社会和生态环境的影响。

土壤中含有的放射性核素大多会发射γ射线，应用基于闪烁体的γ谱仪进行测量是一个重要的研究手段。本文采集了东北地区26份土壤样品，利用中核(北京)核仪器厂生产的BH 1396型低本底多道γ谱仪测量了其中的天然放射性核素²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U和⁴⁰K的含量。将所得结果与相关参考文献的数据进行比较，以检验所测得的天然放射性核素含量是否合理。并从成土母质、地形地貌、地质构造单元等角度分析了东北地区土壤中放射性核素含量高低不同的深层次原因。

1 样品的采集、处理及测量计算 1.1 采集样品

为使采集样品能代表它所在的整片土壤，遵循了代表性、随机性和等量性三个基本原则。本研究在采样时特别注意以下两点: ①采样点应没有受到其他放射性污染(即采样点应远离伴生矿等); ②土壤所在场所应未受到干扰(如不要选择临近公路或有过蚯蚓和啮齿动物活动的地方等)。样品采集地点如图 1示。

1.2 样品处理

本文采用相对测量法，为使其几何尺寸、颗粒均匀度与标准源一致，所采集的样品经过风干、研磨、筛选等处理过程，装于直径75 mm，高70 mm的样品盒中。样品制作完成后再密封1 ~ 2周后，放入铅室进行测量。

1.3 样品的测量计算

利用¹³⁷Cs、⁶⁰Co标准放射源对谱仪进行能量刻度，建立γ射线能量与其全能峰位在多道脉冲幅度分析器中道址间的一一对应关系。再测量中国计量科学研究院提供的混合体标准源样品中⁴⁰K、²²⁶Ra、²³²Th、²³⁸U四种核素所发出的最大γ分支比能峰的全能峰探测效率，随后由MCNP软件建立探测器的MCNP模型从而模拟探测器对²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U、⁴⁰K的探测效率^[7]，得到结果如表 1。

由表 1可知，对于混合体标准源样品，由MCNP模拟所得探测器的探测效率与实验测得的探测效率之间的相对误差不超过3%，说明由MCNP程序模拟探测器的探测效率是合理的、可行的，从而可以通过MCNP模拟探测器对不同土壤样品的探测效率，并用于进一步的计算中。最后，将制作完成的土壤样品放入铅室，设定测量时间为72 h，得到土壤样品的γ能谱。对γ能谱进行分析，得到需要研究的γ射线峰位道址及峰面积，并将峰面积和探测效率代入待测土壤样品放射性核素含量的计算公式:

(1)

式中: A为放射源活度(Bq); S为全能峰下净面积; ε为MCNP模拟得到的该样品的全能峰探测效率t为测量时间(s); f为分支比。

由于²³⁸U的半衰期长、在土壤中含量低，而测量时间有限，在实际测量中其全能峰难以被观察到。根据²³⁸U衰变系列的放射性平衡，可以由²²⁶Ra的比活度推算出²³⁸U的含量^[8]，因此，可以通过²³⁸U衰变链中的各项子体及其分支比粗略估算出²³⁸U的比活度，本文中²³⁸U的比活度为²²⁶Ra的112.36%。

2 结果与讨论 2.1 东北地区土壤中²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U和⁴⁰K的含量

26份土壤样品采集地点以及样品中天然放射性核素含量调查结果列于表 2。

由表 2可知，所采集样品区域的土壤中²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U和⁴⁰K的含量范围分别为34.5 ~ 239.0 Bq /kg，18.1 ~ 95.8 Bq /kg，20.3 ~ 107.6 Bq /kg，506.6 ~ 1 529.1 Bq /kg，可见所测天然放射性核素含量在合理范围内^[4]。对这些结果按照省份进行统计处理的结果如表 3所示。

由表 3数据可知，²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U和⁴⁰K的含量平均值分别为: 52.9 Bq /kg，44.8 Bq /kg，50.3 Bq /kg，820.3 Bq /kg。对比1993年的文献参考值发现^[4]，所采集样品区域土壤中²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰K的放射性核素含量略有增加，但增加幅度很小。

2.2 不同成土母质、地形地貌和地质构造单元土壤中²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U和⁴⁰K的含量

对26份样品所属的成土母质、地形地貌和地质构造单元进行调查分类^[9]，调查结果列于表 4。

分析表 4可知，以采集样品区域成土母质类型划分，土壤中²³²Th含量在残积母质类型土壤中最高，在沉积母质类型土壤中最低; ²²⁶Ra和²³⁸U的含量在冲积母质类型土壤中最高，在残积母质类型土壤中最低; ⁴⁰K的含量在沉积母质类型土壤中最高，在冲积母质类型土壤最低。以不同地形地貌划分，土壤中²³²Th含量在山地最高，在平原最低; ²²⁶Ra和²³⁸U含量在平原最高，在山地最低; ⁴⁰K含量在山地最高，在平原最低。以不同地质构造单元划分，土壤中²³²Th含量在隆起区域最高，在断陷、裂谷区域次之，在断块区域最低; ²²⁶Ra和²³⁸U含量在断陷区域最高，在隆起、裂谷区域次之，在断块区域最低; ⁴⁰K含量在裂谷区域最高，在隆起、断陷区域次之，在断块区域最低。

2.3 不同区域土壤中放射性核素含量存在差异的原因 2.3.1 不同区域降水量不一

从本文数据可见，在地势较低的辽宁接近沿海一带土壤中天然放射性核素含量明显高于其他地区。分析认为，降水量在土壤放射性核素迁移中起了重要作用^[10]。从中国气象信息服务网^[11]获得8个样品采集地区年平均降水量(这8个样品采集地区的地形均为山地或丘陵)，如表 5所示。

经标准化处理，以降水量为自变量，当地土壤⁴⁰K含量为因变量，应用SPSS 17.0软件进行线性回归分析^[12]，得出自变量的非标准化系数为-0.15，P值为0.047。表明山地与丘陵地区的降水量与土壤中的⁴⁰K含量为负相关，进一步分析认为，放射性核素会以离子形式溶入水中随水的流动迁移，最终放射性核素在低洼地带聚积，从而导致地势较低的辽宁接近沿海一带土壤中天然放射性核素含量明显高于其他地区。

2.3.2 不同区域成土母岩分布存在差异

从本文数据可见，吉林松原和辽宁丹东宽甸的土壤中天然放射性核素含量，特别是²²⁶Ra和²³⁸U的含量有较大不同。从表 4可知，土壤中²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U和⁴⁰K含量在残积母质类型土壤和在沉积母质类型土壤中天然放射性核素含量差异明显，分析认为，其可能是由于不同区域成土母岩分布存在差异造成的。土壤是成土母岩的风化产物(成土母质)在气候、地形、时间及生物等因素的综合作用下形成的^[13]。因此，土壤中放射性核素含量与成土母岩具有密切关系。由于松原处于平原地区其土壤由沉积岩形成，辽宁丹东宽甸处于长白山脉区其土壤由岩浆岩形成，沉积岩和岩浆岩的形成作用不同的差异导致了两地土壤中放射性核素含量的差异。

2.3.3 不同区域植被类型分布差异

从表 4可知，土壤中天然放射性核素含量受地形地貌影响较为明显，特别是⁴⁰K含量在山地和平原中差异很大。分析认为，其可能是由于同地形地貌的植被分布存在差异造成的。不同植被类型在生长过程中所形成的有机质的数量和累积的方式不同^[10]。例如，平原多阔叶林植被，山地多针叶林植被，而阔叶林植被的灰分中的Ca、K含量高于较针叶林植被中的Ca、K含量^[10]，从而出现了表 4中的现象，取自山地地形的土壤中⁴⁰K含量明显高于取自平原地形的土壤中⁴⁰K含量。

2.3.4 不同区域受人为影响程度不同

从表 2可知，取自不同区域的土壤中⁴⁰K含量存在较大差异，进一步分析样品来源发现大部分⁴⁰K含量较高的土壤取自农作物种植地区，分析认为，当地居民对化肥的使用可能导致了该区域土壤中⁴⁰K含量的聚集。

2.4 天然放射性核素含量与环境剂量率的关系

为了评估土壤中放射性核素对生态环境的影响，本文计算了空气环境中海拔1m处天然γ辐射吸收剂量率，计算公式如下^[14] :

(2)

其中D为吸收剂量率(nGy/h)，C_Th、C_Ra、C_K分别为²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K在土壤样品中的比活度，前面的系数为对应核素的转换因子。

计算年平均有效剂量当量时要用到从吸收剂量到有效剂量当量的换算因子，本文取为0.7Sv/Gy^[15]。具体计算公式如下:

(3)

其中E为年有效剂量(nSv)，D为吸收剂量(nGy/h)，T为时间(本文中取一年，即8760 h)。根据实际测量的土壤样品中的天然γ放射性核素含量，本文计算了东北地区的平均地表γ辐射水平，所得结果见表 6。

通过土壤中的放射性核素含量估算出了该地区的空气吸收剂量率和年有效剂量分别为87.6 nGy/h和0.54 mSv，这与中国天然辐射源所致人体的平均年有效剂量中的地表γ辐射量(0.54 mSv)相符合^[1]，再次验证本次所测的实验结果是合理的。

3 结论

本文得到了所采集的东北地区土壤中放射性核素含量的分布情况，并与1993年给出的含量值比较，发现土壤中²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰K的含量略有增加，但增加幅度很小。本文从成土母质、地形地貌、地质构造单元等角度分析了东北地区土壤中放射性核素含量高低不同的深层次原因，分析表明，²³²Th含量在残积母质类土壤中最高，在沉积母质类土壤中最低; ²²⁶Ra和²³⁸U含量在冲积母质类土壤中最高，在残积母质类土壤中最低; ⁴⁰K含量在沉积母质类土壤中最高，在冲积母质类土壤中最低。²³²Th和⁴⁰K含量在山地中最高，在平原中最低，而²²⁶Ra和²³⁸U则是在平原中最高，在山地中最低。经计算，山地与丘陵地区的降水量与土壤中的⁴⁰K含量为负相关，分析认为，放射性核素会以离子形式溶入水中随水的流动迁移，最终放射性核素在低洼地带聚积。此外，不同区域的土壤中放射性核素含量与该区域的成土母岩分布、植被分布、受放射性污染的程度等因素有关。本文通过土壤中的放射性核素含量估算出了该地区的空气吸收剂量率和年有效剂量分别为87.6 nGy/h、0.54 mSv，与中国天然辐射源所致人体的平均年有效剂量中的地表γ辐射量(0.54 mSv)相符合。