核电站周围环境辐射本底调查是环境保护工作的一项重要基础工作。环境氚主要有3个来源:天然氚、核试验产生的氚和核动力产生的氚。天然氚主要是宇宙射线与大气中氮、氧作用而产生的, 99%转化为氚水, 构成了环境氚的"稳定"本底; 四十年来大气层核爆试验产生的大量氚成为环境氚来源的主要部分, 随着氚的衰变, 海水的稀释等作用, 核试验氚对环境氚本底的影响已逐渐弱化; 目前随着全球核电的增长, 核电产生的氚所占的比重将愈来愈大, 是核电站周边海水氚放射性水平的主要影响因素。在核电运行前对周边环境水中氚的活度浓度进行本底调查为监测核电运行阶段液态氚的排放对周围海水环境影响提供本底监测数据是非常必要的。本文依据《水中氚的分析方法》 (GB 12375-90)^[1], 结合本实验室现有仪器设备, 编制《水中氚的分析方法》, 对海阳核电厂运行前周边海水中氚的活度浓度进行了分析测量。

1 实验材料和方法 1.1 实验材料

闪烁液, ULTIMA GOLDTM LLT闪烁液, 闪烁纯(美国Perkin Elmer公司); 标准氚水, 浓度和待测试样尽量相当, 误差± 3%;无氚水, 含氚浓度低于0.1 Bq/L的水。

1.2 仪器和设备

A317001型低本底液体闪烁计数系统(美国Perkin Elmer公司); 分析天平; 蒸馏装置: 500 mL蒸馏瓶; 250 cm蛇形冷凝管(中国辐射防护研究院); 电解装置:TE-3型水中氚自动电解浓集装置(中国辐射防护研究院); 500 mL玻璃瓶(带密封塞); 250 mL容量瓶; 20 mL硬质石英样品瓶。

1.3 实验方法 1.3.1 样品采集

① 采样设备:采样用自制采水器; 美国GARMIN制造GPSMAP 60CSX型GPS (卫星定位仪)等; 25 L塑料桶。②采样点的选择要求:采样点主要分布在近海海域, 在距离排放口至2 km内采集样品。③采样方法:用自制采水器采集水样, 分析3H的样品用干净硬质玻璃瓶装。采样前洗净采样设备, 采样时用原水洗涤三次后采集。用自制采水器采集海水, 装入样品容器, 直至获得所需数量的水样。采好后立即盖好容器, 严密封固。

1.3.2 蒸馏

① 取350 mL水样, 放入蒸馏瓶中, 盖好磨口玻璃塞子, 并装好蛇形冷凝管。②加热蒸馏, 将开始蒸出的几毫升蒸馏液弃去, 然后将蒸馏液收集于石英瓶中。密封保存。

1.3.3 电解浓缩

用容量瓶取250 mL蒸馏液(电导率 < 2μs)于电解池中, 电解, 至剩下的溶液体积为10 mL左右。

1.3.4 测量

① 取8 mL电解液加12 mL闪烁液, 置于测量架, 待测。②把制备好的本底试样和待测试样同时放入低本底液体闪烁计数系统的样品室中, 避光12 h。调试仪器使之达到正常工作状态。

1.3.4.1 测定本底计数率

选定一确定的计数时间间隔进行计数, 一般1 000 min。

1.3.4.2 测定仪器效率

使用氚标准溶液进行效率刻度得出效率η:

式中:η-刻度效率(%); A-标准氚水活度(Bq); CPS-测量每秒计数率(c/s)。

1.3.4.3 测量样品

选用一确定的计数时间间隔, 对待测样品进行计数, 一般1 000 min。

1.3.5 分析结果的计算 1.3.5.1 计算水中氚的放射性活度浓度公式为:

式中:A-水中氚的放射性活度浓度, Bq· L^-1; DPM-样品氚每分钟衰变数; V₁-电解浓缩后水样的体积, mL; V₂-测量所用电解浓缩后水样的体积, mL; Re-电解浓缩回收率; V₃-测量时所用水样的体积, L。

1.3.5.2 标准差计算公式

式中:s-计数标准差(cps); A_t-样品测量总计数; T_t-样品测量的时间(s); A_b-本底测量计数; T_b-本底测量的时间(s)。

2 实验结果及分析

在2010年11月4日和2012年2月29日分别对海阳核电厂周边海水进行了样品采集, 海水中氚的活度浓度测量结果见表 1, 其中寨前和凤城镇分别进行了平行样测量, 5个采样点与中国辐射防护研究院进行了一次比对测量。³H的活度浓度范围为0.287~ 0.748 Bq/L, 最低值出现在2012年2月29日距2号排放口2 km (东北)处, 最高值出现在2012年2月29日邵家庄处; 算数平均数为0.517Bq·L^-1, 标准误为0.023 Bq·L^-1。

3 结论

海阳核电厂运行前其周边海水中氚放射性水平处在本底水平^[2], 此分析结果可作为海阳核电站运行时对周边海水氚影响的背景对照。