实验室γ谱仪测量中, 探测效率的确定是重要的环节之一。国内外大多数实验室普遍采用标准物质制成若干放射性标准源, 然后进行测量而得到, 该方法存在的优点是测量数据可以溯源到国家认可的标准计量部门, 但测量时要求样品在几何尺寸、材质或密度与标准源相同或相近, 因而针对不同的样品需要制备相应的标准源, 在实际工作中需花费大量的人力、时间和经费, 尤其是在核应急监测等需要快速提供数据的工作中, 采用该方法就显得十分不方便。为解决这种难题, 实验室γ谱仪供应商针对所提供的特定探测器相继开发了无源效率刻度软件, 如美国的CANBERRA公司开发了LabSOCS软件^[1]。无源效率刻度采用MCNP蒙特卡罗方法进行计算, 因为厂家能够准确地描述探测器的内部构造, 并且利用各种放射性标准源进行检定, 所以其刻度结果在一定的不确定度范围内是可信的。国内利用无源效率刻度LabSOCS软件开展了大量的研究和实际应用工作, 主要用于探测效率计算、刻度结果的可靠性检验、样品自吸收因子的计算等工作^[2-6]。巨凌军等曾研究过利用无源效率刻度方法在实验室γ谱仪测量中最佳样品尺寸的问题^[2], 但未进行实验验证。笔者应用无源效率刻度方法, 对一定质量的土壤样品在不同几何尺寸下的探测效率进行计算, 找出较佳的探测效率, 从而对测量样品的几何尺寸进行优化设计, 避免制备大量放射性标准物质, 大大减少了工作量, 同时也减少了放射性废物的产生; 另外, 取野外未受人为干扰的表层土壤样品, 装入不同尺寸的圆柱形聚乙烯盒中进行实验室γ谱仪测量, 对计算结果的可靠性进行了检验。

1 实验器材和方法 1.1 实验器材

美国CANBERRA公司生产的实验室HPGe γ谱仪系统一套^[1], 由低本底HPGe探测器、747型10 cm厚低本底铅屏蔽室、DSA 1000多道分析器、Genie 2000谱采集与分析软件、LabSOCS无源效率刻度软件、计算机等组成。由中国原子能科学研究院国防科工委放射性计量一级站提供的含¹³⁷Cs、²²⁶Ra、²³⁸U的模拟土壤标准源各一个, 其几何尺寸为直径75 mm高25 mm; 含²⁴¹Am、¹³⁷Cs、⁶⁰Co的点源一个。不同尺寸的圆柱形聚乙烯盒若干; 不锈钢托盘若干; 电子天平一台; 塑料袋若干; 直尺一把; 40目分样筛一套; 其他取样和制样工具等。

1.2 实验方法 1.2.1 无源效率计算

运行CANBERRA公司提供的LabSOCS无源效率刻度软件, 在软件中输入相应的探测器型号, 样品盒尺寸、材质, 土壤样品的尺寸、密度以及组成等关键参数, 参数输入界面如图 1所示^[1]。其中土壤组成是质量比为70%的SiO₂、25%的Al₂O₃和5%的Fe₂O₃, 选择所关注的γ射线能量为63.3 keV、186 keV和661.66 keV。改变聚乙烯盒和土壤样品的尺寸, 由LabSOCS无源效率刻度软件计算后, 可得到不同尺寸下的所关注能量的探测效率。

1.2.2 实验测量

在野外采集未受到人为破坏的表层(0~3 cm)土壤样品3 kg, 装入塑料袋, 送实验室, 置于托盘内自然晾干。过40目筛, 电子天平称1 500 g土壤样品装入塑料袋内待用。称150 g土壤样品装入直径75 mm高25 mm的圆柱形聚乙烯盒中, 用胶带密封。

用²⁴¹Am、¹³⁷Cs、⁶⁰Co的点源对实验室HPGe γ谱仪进行能量刻度, 用含¹³⁷Cs、²²⁶Ra、²³⁸U的模拟土壤标准源分别进行效率刻度, 然后对制备好的直径75 mm高25 mm圆柱形聚乙烯盒中的150 g土壤样品进行测量。用下式计算样品中的放射性比活度^[7]:

(1)

式中:A为放射性核素的比活度, Bq/g; N为γ射线的全能峰计数, cps; ε为γ射线的探测效率, cps/ Bq; P为_γγ射线的发射几率; t为谱采集时间, s; m为样品质量, g。

将1 500 g土壤样品装入直径185 mm高68 mm的圆柱形聚乙烯盒中, 测量土壤样品的厚度并记录, 密封后置于实验室HPGe γ谱仪的铅屏蔽室内, 位于探测器正上方距前端面12 mm处, 尽可能使圆柱形盒的中心轴与探测器的中心轴处于同一直线上, 测量时间为86 400 s。测量结束后, 将该土壤样品依次装入直径155 mm高68 mm、直径110 mm高120 mm的圆柱形聚乙烯盒中进行测量。不同几何尺寸下的探测效率由下式计算可得^[7]。

(2)

式中各参数同式1, 其中各核素的比活度与150 g土壤样品中的相等。

2 结果

应用LabSOCS无源效率刻度软件计算, 实验室HPGe γ谱仪测量不同几何尺寸圆柱形聚乙烯盒中的1 500 g模拟土壤样品, 得到所关注能量下的探测效率结果如表 1所示, 其中样品密度为1.5 g/cm³。另外, 三种不同尺寸圆柱形聚乙烯盒条件下的实验测量结果也列于表 1中。

将表 1中探测效率与聚乙烯盒直径的关系作曲线如图 2所示。

对三条曲线作4次多项式拟合后, 对关系式进行求一阶导数, 得到一阶导数值与直径的关系如图 3所示。

3 讨论

从表 1数据和图 2关系曲线, 可以看出基于无源效率刻度方法得到的不同尺寸样品的实验室HPGe γ谱仪探测效率和实验测量得到的数据相吻合, 表明无源效率刻度方法在样品几何尺寸上的优化设计是可靠的。

从图 2和图 3中可以看出, 对于我们使用的由CANBERRA公司生产的低本底实验室HPGe γ谱仪, 在测量1 500 g的土壤样品, 采用圆柱形聚乙烯盒封装时, 最佳几何尺寸为直径在173 mm和174 mm之间, 当样品密度为1.5 g/cm³时, 此时样品厚度为42 mm左右。同理, 应用无源效率刻度方法可以推广到其他基质材料、不同密度和质量样品的几何尺寸优化设计。

本文仅从保证探测效率最大这一单方面因素探讨了无源效率刻度方法在样品几何尺寸上的优化设计, 实际实验室HPGe γ谱仪测量工作中, 还要多方面综合考虑本底谱中康普顿坪计数的影响、屏蔽室尺寸的限制、样品代表性、样品量及其密度等因素, 来进行样品的最优化设计。