对于放射性测量的质量保证而言, 实验室之间的的比对测量分析是一个重要而且有效的措施。为了得到理想满意的比对结果以及保证日常测量的准确性, 实验室内部需要建立严格的质量保证体系并开展测量技术研究。对于谱仪测量而言, 除了仪器日常维护和针对自吸收, 级联符合等效应的测量修正外, 效率曲线的准确性对测量结果有着重大影响。

本实验室参加了2012年度IAEA组织的全球实验室间土壤介质放射性样品测量比对活动, 从而对本实验室γ核素测试能力进行了有效检验, 并通过经验总结改进分析技术, 加强了日常测量数据的质量保证水平。

1 样品

IAEA提供了含待测核素⁴⁰K, ¹³⁷Cs, ²⁰⁸Tl, ²¹⁴Bi, ²¹⁴Pb和²²⁸Ac的加标土壤, 事先已经做过烘干研磨处理, 来样开封后即装到样品盒内密封待测。IAEA提供的加标土壤视为可溯源到国际标准的标准物质, 因此本实验室参加的IAEA比对活动完成了对实验室所用标准源效率刻度的一次溯源检验。由于目前无源模拟效率刻度尚未取得国内计量部门的认可, 也未达到国家计量法规的要求, 仅能作为技术研究和辅助参考, 这次比对也提供了比较正式的检验机会。

2 实验室测量 2.1 测量仪器

标准源效率曲线刻度采用DSA1000低本底HPGe γ谱仪, 探测器类型为同轴型, 相对效率45%, 能量分辨率(⁶⁰Co)1.83, 峰康比(⁶⁰Co)74:1, 全谱(20 keV~2 MeV)本底为1.52 cps, 峰漂(连续100 h)低于0.24道。

无源模拟效率曲线刻度采用Lynx宽能低本底HPGe γ谱仪, 探测器类型为宽能型, 相对效率49%, 能量分辨率(⁶⁰Co)1.48, 峰康比(⁶⁰Co)84:1, 全谱(20 keV~2 MeV)本底为0.78 cps, 峰漂(连续100 h)低于0.24道。

2.2 能量刻度

比对的放射性核素包括:⁴⁰K, ¹³⁷Cs, ²⁰⁸Tl, ²¹⁴Bi, ²¹⁴Pb和²²⁸Ac。能量刻度如式1:

1)

2.3 标准源

效率刻度的标准源由国防科技工业电离辐射一级计量站提供的模拟土壤标准源(样品编号:JZ-A21-11120607), 见表 1。待测样品和标准样品均装在尺寸为70 mm × 35 mm的聚乙烯圆柱形盒内, 样品净重140 g。

2.4 无源模拟

无源效率刻度模型, 本实验室还采用Canberra公司的LabSOCS无源模拟软件来进行效率曲线刻度。无源效率刻度法, 克服了标准源某些短寿命核素无法长期使用的缺点, 是对一个探测器进行独立表征, 建立蒙特卡洛模型, 用一系列可溯源的多能量点源在多个位置对探测器进行验证和模型优化, 计算出探测器附近的不同射线能量、见图 1、图 2。不同角度和距离的探测绝对效率值。根据出厂验证性报告, 60~150 keV、150~600 keV、600~4 000 keV的LabSOCS效率刻度的不确定度(1σ)可分别控制在7%、6%、4%。

2.5 效率刻度

效率曲线法^[1], 一般采用多γ核素(能量和半衰期已知)标准源对探测器进行效率刻度, 并拟合出探测器的效率随能量的关系曲线, 见图 2, 即全能峰效率(EI)曲线。根据该曲线关系和特定能量的全能峰净面积, 计算特定能量γ射线的强度, 进而推算出样品中特定核素的放射性活度。

标准物质刻度的效率曲线拟合采用Dual方式, 效率计算公式见式2, 效率曲线见图 3。

2)

式中:Eff为效率值, E为能量值。

无源模拟效率曲线拟合采用Dual方式, 效率计算公式见式3, 效率曲线见图 4。

3)

效率曲线拐点附近取点更多, 曲线拟合较为准确。

2.6 计算方法

被测核素特征γ能量和分支比见表 2, 样品比活度(Bq/kg)计算公式^[2]见式4:

4)

式中, S为样品全能峰净面积(计数); T为样品测量时间(s); S₀为本底谱全能峰净面积(计数); T₀为本底测量时间(s); E为全能峰效率; Q为取样量(kg); P为全能峰分支比; F为采样修正(1.0);F₁为存放修正(1.0);F₂为测量修正(1.0)。

3 结果及讨论

详见表 3~表 5。

通过相对偏差(< 30%)、U检验(|U| < 2.58)、Z检验(2 < |Z| < 3)、准确度(A1≤A2)和精确度验证(< 20%)^[3], 本实验室此次参加的土壤介质比对的六种核素(⁴⁰K, ¹³⁷Cs, ²⁰⁸Tl, ²¹⁴Bi, ²¹⁴Pb和²²⁸Ac)两种效率曲线测量数据结果均可以接受(注:实际报送结果为标准源刻度效率曲线测量值)。

这次比对活动对本实验室的γ核素测量方法、仪器设备和标准物质的质控进行了很好的检验。此外, 无源模拟刻度效率曲线的方法其拟合结果是比较满意的, 可作为效率计算方法和实验室质控方法的一个补充。