2011年3月11日，由于地震和海啸，日本福岛第一核电站发生了核事故，向环境中释放了大量的放射性物质，此次核危机引起了人们的关注，国内外多家监测站先后测到了环境中的人工放射性核素¹³¹I、¹³⁷Cs、¹³⁴Cs等。4月5日，西北某地降了一场大雪，为了解福岛核事故对此次降雪是否造成放射性污染，作者中的成智威曾对雪水直接装入大塑料桶用超低本底HPGe γ谱仪测量，未能测量出其中的¹³⁴Cs、¹³⁷Cs含量^[1]。笔者对雪水中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs经磷钼酸铵(AMP)富集后，应用超低本底HPGe γ谱仪进行测量，分析得出了雪水中人工放射性核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的含量。

1 实验器材和方法 1.1 主要设备和试剂

超低本底HPGe γ谱仪、含²⁴¹Am、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的混合点源、∅75mm × 25mm塑料盒、0.45μm微孔滤膜、自制磷钼酸铵、无水乙醇等。其中超低本底HPGe γ谱仪由BE3830型HPGe探测器、777型铅屏蔽室、DSA1000多道分析器、Genie2000谱收集与分析软件、LabSOCS无源效率刻度软件等组成^[2]。

1.2 实验方法

4月5日12时，采集降雪的样品，放入干净的塑料桶内，密封，置于实验室内自然融化成雪水后，经0.45 μm微孔滤膜过滤，调雪水pH值到1.5左右后，按照0.4g/L的比例加入新制的AMP，搅拌30min，放置4h，虹吸去除上清夜，离心分离沉淀，加入少量无水乙醇，搅拌，将悬浊液转移至γ测量盒(∅75mm × 25mm塑料盒)中，置于烘箱中烘干，将γ测量盒置于HPGe探测器上方，测量120 000s后分析测量谱，其中效率刻度采用LabSOCS软件进行。利用含²⁴¹Am、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的混合点源对超低本底HPGeγ谱仪进行能量刻度^[2-4]。

γ测量方法的分析结果按式(1)计算:

(1)

式中，A —水中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的活度浓度，Bq/L; N —相应γ射线全能峰净计数; P_γ—该核素对应能量的分支比; ε—Lab-SOCS无源效率刻度计算得出的探测效率; V—取样体积，L; t—测量时间，s; Y—Cs的富集效率，85%。

雪水中核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的最小可探测活度MDA，可由式(2)进行计算:

(2)

式中: N_b为该核素特征能区内的本底计数; 其他同式(1)。

经LabSOCS无源效率刻度软件可得，超低本底HPGe γ谱仪对样品的探测效率公式为:

(3)

式中: ε某特征能量的探测效率; E_γ射线的能量，keV。

2 结果

经富集后，用超低本底HPGe γ谱仪测出，雪水中放射性核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs含量分别为19 mBq/L、23mBq/L，测量不确定为10%。¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的活度比值为0.83。

3 讨论

(1) 雪水中测量出了极微量的人工放射性核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs，表明了福岛核电站事故造成大量的放射性泄漏已蔓延到距日本较远的我国西北地区。

(2) 放射性¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的含量极小，表明西北此次降雪中因放射性泄漏造成的污染，是可以接受的^[5]。

(3) ¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的活度比值为0.83，可以推定雪水中的放射性污染确实来自核电站反应堆事故。

(4) 本方法可以应用到大体积水样中极微量¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的富集与分析工作。