2011年3月11日东日本发生里氏9级地震，地震及其引发的海啸导致断电，福岛第一核电站反应堆无法降温，从而发生一系列机组氢气爆炸和部分堆芯融损，核裂变产物随着大气气溶胶扩散至北半球，中国各地环保部门在其后相继检测到了微量的¹³¹I核素。4月1日至4月6日，东京电力公司以平均4.3t /h的流速将放射性污水排向大海。福岛第一核电站4月初泄露至海水中“污水”的实际放射性活度达5 × 10¹⁵ Bq，包括总量约4.7 × 10¹⁵ Bq的¹³¹I、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs。4月1日，茨城县近海捕捞的玉筋鱼被查出放射性碘活度达4 080Bq /kg，为此日本厚生劳动省为水产品紧急设定放射性碘活度标准。为了掌握我国东海海产品的人工放射性核素¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度现状，我们对我国东海海产品进行了抽样检测。

1 材料与方法 1.1 γ谱仪

测量用的γ谱仪为GEM40P HPGe多道能谱仪，相对效率保证值为40%，对⁶⁰ Co 1 332keVγ射线的能量分辨率为1.85keV，分析器有8 192道^[1]，本底计数率为2.1cps (50keV ~ 1 825keV) ^[2]。探测器屏蔽室选用10cm铅当量制作，内腔大小为44cm × 44cm × 47cm，内壁从外向里衬有2mm铜和5mm有机玻璃。样品盒直径75mm，高70mm。

1.2 样品采集与制备

共对13种我国东海的海产品进行了抽样检测，采样时间从2011年3月29日至2011年5月3日，样品总数共计46个。被检海产品名称和样品数见表 1。

海产品捕捞上岸分拣后即冰鲜快递至上海，共分10个批次送样。按照GB14883.1-94“食品中放射性物质检验总则”要求对样品预处理，先用水洗涤样品，然后用网篮晾至表面水刚除尽，按我国居民食用习惯采取可食部分，将其切碎、剪碎后装入样品盒中墩实、压紧制备成合适的样品用于γ谱分析^[3]，并称重贴标签。装样密度尽可能均匀，并尽量与刻度源的质量密度和体积接近。由于¹³¹I属于易挥发放射性核素，我们采用食品鲜样来分析¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度^{[2, 4]}。

1.3 能量刻度与效率刻度

能量刻度采用中国计量科学研究院制作的Ra体标准源和KCsAm体标准源，效率刻度采用中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所制作的243g液体源，该液体源获得中国计量科学研究院测试证书。标准源盒与样品盒尺寸相同，均为直径75mm，高70mm。测量样品时，其相对探测器的位置与测量刻度源时相同。

选用仪器自带的六次多项式方法来拟合效率实验点，做效率曲线拟合，再用拟合效率刻度样品。多项式效率与能量公式，见公式(1) :

(1)

式中: ε-能量E处的效率; a_i-拟合系数; E-能量，MeV; i-1到6。

1.4 最小可探测活度浓度的计算

若被测样品的活度浓度低于最小可探测活度浓度MDC(Minimum Detectable Activity Concentration)，需要计算出MDC值^[1]。MDC的计算见公式(2) :

(2)

式中: n_b-t时间内测量的选用峰区本底计数率; t-测量时间，s; ε-γ射线全能峰探测效率; P-γ射线发射几率; m －被分析样品的质量，kg。

2 结果

本研究共计抽取了13种东海水产样品，每种样品的数量从1到7不等，共计46个样品。46个样品中检出¹³¹I的样品有6个，未检出的样品有40个; 检出¹³⁷Cs的样品有8个，未检出的样品有38个。对测量结果进行分析发现，多数样品的测量结果均小于最小可探测活度浓度; 对于小于最小可探测活度浓度的样品，分别计算出样品的¹³¹I、¹³⁷Cs最小可探测活度浓度作为该样品的¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度，13种水产样品的¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度的测量结果见表 1。由表中数据可以看出，核素¹³¹I的活度浓度的范围为0.03 ~ 0.31 Bq /kg，活度浓度的最大值0.31Bq /kg出现在鲳鱼样品中; 核素¹³¹I的活度浓度以鲳鱼、马面鱼、舌鳎鱼、小红鱼和龙头鱼较高，蟹类、虾类、小黄鱼、安康鱼和青占鱼次之，章鱼、鱿鱼和带鱼最小。核素¹³⁷Cs活度浓度范围为0.02 ~ 0.48 Bq /kg，活度浓度的最大值0.48 Bq /kg出现在虾类样品中。核素¹³⁷Cs的活度浓度以虾类、蟹类、带鱼和马面鱼较高，龙头鱼、安康鱼、舌鳎鱼、小黄鱼次之，青占鱼、章鱼、鱿鱼、鲳鱼和小红鱼最小。

3 讨论

根据我国国家标准GB14882-94《食品中放射性物质限制浓度标准》中肉类虾类的人工放射性核素¹³¹I限制浓度为4.7 × 10² Bq /kg，肉类虾类的人工放射性核素¹³⁷Cs限制浓度为8.0 × 10² Bq /kg^[5]。由此可见，本研究抽取的东海海产品中的污染远低于国标中的限制浓度。

朱梅等2002年曾对连云港地区出口水产品¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度进行了测量^[6]，其测量结果连云港地区水产品¹³¹I活度浓度为0.05 ~ 2.89 Bq /kg，¹³⁷Cs活度浓度为0.05 ~ 2.52 Bq /kg。对比以上测量结果可见，我国东海水产品¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度水平未超出2002年连云港水产品的测量结果，因此可以认为，截止2011年5月3日日本福岛核泄露事故对我国东海海产品的¹³¹I、¹³⁷Cs活度浓度水平未产生显著影响。

(志谢: 本工作得到顾乃谷教授的指导，在此表示感谢!)