海阳核电站位于海阳市留格庄镇原冷家庄和董家庄,占地面积2 256亩,东北有乳山湾; 西南有凤城港; 东部和南部面临广阔的黄海,地处三面环海的岬角东端。山东海阳核电厂规划建设六台百万千瓦级压水堆核电机组,一次规划、分期建设,一期建设2台AP1000压水堆核电机组。山东海阳核电厂厂址半径30km范围内人口共约60万人,粮食作物品种主要是小麦、玉米、地瓜和大豆,少量的谷子、高粱、水稻、绿豆、碗豆和大麦等; 蔬菜主要有大白菜、萝卜、韭菜和菠菜等; 奶牛场零星分布规模较小; 养殖场主要分布在在《海阳市海洋功能区划图2006. 9) 》给出的海域保留区及其附近,养殖种类主要以贝类(花甲、文蛤、沙蛤等)为主,此外还有一些对虾和海参的养殖。厂址附近居民消费的主食以面粉为主,其次为薯类、玉米和高粱等; 副食品主要为大白菜等蔬菜、水果、肉类食品和水产品。
该项本底调查是为了获取山东海阳核电厂厂址所在地的环境放射性本底数据,确定环境放射性本底水平及其变化,为评价核电厂运行后的环境放射性的污染程度提供依据; 为制定运行后环境监测方案、评价公众所受剂量和提出运行监测技术要求与设备性能要求提供技术依据。
1 材料和方法 1.1 仪器设备中国原子能研究院研制的HPGe-γ谱仪测量系统(型号: CIAE-MMCA 8000),137Cs的能量分辨率为1.69 keV。标准源: (统一使用中国CDC辐射安全所提供的灰样源和灰样本底,灰样源由中国计量科学研究院制作测试,证书编号: Dyhd2010-0366,参考日期: 2010年3月5日)。
1.2 样品采集 1.2.1 采样点布局距核岛10km环内不同的陆地方向分别选取高家村、大辛家村、大辛家养殖场、大埠圈养殖场、梁家村和桃源村共6个调查点; 距核岛10 ~ 30km内分别取野鸡夼村、祈家村、黄家村、留格庄村、龙头村、杜家村、育黎镇鲁济村和乳山寨寨中村共8个调查点; 总共14个采样点。
1.2.2 样品采集参考《辐射环境监测技术规范》 HJ /T61 - 2001,于2010年1月20 ~ 22日在上述设定的采样点采集当地生产的有代表性的样品。以小麦15kg、白菜14kg、海鱼9kg、牛奶14kg进行样品采集,见表 1。
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表 1 山东海阳核电站周边区域生物样品采集位置 |
样品在采集时做好采样记录,注明样品名称、编号、采样日期、采样地点、GPS卫星定位(经纬度)等详细信息。
1.3 样品预处理取白菜、小麦、鱼类样品的可食部分洗净、晾干、称重、记录,在烤箱中以100-110℃烘干后在马福炉中以180℃碳化后逐步升温至430℃灰化,称每个样品灰总质量并记录。分别取0.50kg牛奶置于2L烧杯在电炉上小火蒸干后,蒸干8.00kg后一并进入上述灰化程序进行灰化处理。
1.4 仪器探测效率的测定 1.4.1 测量测量上述以生物样品灰作基质的标准源,一般测量时间为48h,记录γ射线特征峰的峰面积、活时间。用同质同量样品灰测试相同时间以扣除本底。
1.4.2 计算用公式(1)、公式(2)分别计算标准源当前活度、特征峰效率。
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(1) |
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(2) |
式中: Ai为刻度时(2010年10月1日)标准源中152Eu、137Cs的活度(Bq); A0i为加入的标准源中152Eu、137Cs的活度(Bq) (参考日期为2010年3月5日); t为刻度日期到参考日期的时间差(a); Ti为152Eu、137Cs的半衰期(a); εi (E)为标准源152Eu、137Cs γ射线全能峰探测效率; asi为标准源152Eu、137Cs全能峰244.7、344.3、661.6、778.9、964.1、1 332.5、1 408keV净计数率,(s-1); Pi为152Eu、137Cs核素所选特征γ射线的发射几率。
经计算,得出标准源特征峰测量效率的计算公式为式(3),另外,238U在93keV(92.4、92.8 keV)特征峰的效率为0.010。
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(3) |
根据生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[1],把样品灰化至与标准源相似体积时进行测量,活度浓度计算公式为:
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(4) |
式中: Ai为样品中待分析核素的活度浓度(Bq /kg); as i为待分析核素的全能峰净计数; Fi为待分析核素的时间衰变校正系数; t为样品的测量时间(s); εi(E)为待分析核素的γ射线全能峰探测效率; Pi为待分析核素的特征峰分支比; mi为样品用量(kg)。
另外,置信度95%时的谱仪系统和测量过程对某核素的活度探测下限LD为:
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(5) |
式中,ε为特征γ射线全能峰探测效率; P为核素所选特征γ射线的发射几率; nb为该核素所选特征γ射线的全吸收峰本底计数率(s-1); Tb为本底测量时间(s); mi为样品用量(kg)。
2 结果 2.1 生物样品中核素活度浓度水平生物样品中已检出核素活度浓度水平见表 2; 其中小麦中226Ra、232Th、137Cs和40K活度浓度算术平均值分别为7.4 × 10-2、1.8 × 10-1、5.5 × 10-2和8.2 × 101 Bq /kg,范围分别为2.7 × 10-2 ~ 2.1 × 10-1、1.1 × 10-1 ~ 3.0 × 10-1、1.9 × 10-2 ~ 1.0 × 10-1和3.5 × 101 ~ 1.2 × 102Bq /kg; 白菜中226Ra、137Cs和40K活度浓度算术平均值分别为1.8 × 10-2、1.8 × 10-2和5.0 × 101 Bq /kg,范围分别为1.3 × 10-3 ~ 2.7 × 10-2、1.1 × 10-2 ~ 3.3 × 10-2和4.0 × 101 ~ 8.6 × 101Bq /kg; 鱼样品和牛奶核素活度水平见表 2。未能检出核素的方法探测下限见表 3(部分样品因测量所用质量差别分别给出探测下限范围)。
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表 2 生物样品中已检出核素活度浓度水平(Bq /kg) |
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表 3 生物样品中未检出核素该方法的探测下限(Bq /kg) |
生物样品中部分核素所致居民待积有效剂量见表 4。根据UNSCEAR提供的226Ra、232Th和137Cs剂量换算系数[2],如果小麦、白菜、鱼类和牛奶分别按2002年第四次全国营养与健康调查中的以标准人日摄入量138.5、91.5(偏高估计)、30.1和26.3g估算,则食入小麦、白菜、鱼类和牛奶所致人均平均(年)待积有效剂量分别为2.5 × 10-1、4.2 × 10-2、2.1 × 10-3和8.7 × 10-3μSv /a。
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表 4 生物样品中部分核素所致居民(年)待积有效剂量 |
海阳核电厂30km范围内部分食品中的人工和天然放射性核素活度浓度处在本底水平[3],食用后对居民造的剂量负担较少。
同类作物中部分核素的活度浓度的不同,可能与该核素在土壤中活度水平分布不同有关。
HPGe-γ谱仪测量为非破坏性样品分析手段,分辨率高,测量简单易行; 但灰化时间较长,应进一步研究生物样品快速预处理手段,以适应核事故应急情况下的生物样品的快速检测。
[1] |
GB /T 16145-1995.生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[S].
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[2] |
UNSCEAR, 2000. Sources and Effects of Ionizing Radiation [R]. United Nations, New York, 2000.
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[3] |
张景源, 诸洪达. 中国食品放射性及所致内剂量[M]. 北京: 中国环境科学出版社, 1989.
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