大气中的天然放射性核素⁷Be是宇宙射线同大气中的氮和氧原子相互作用的产物, 其产率随大气层的厚度及空气密度的增加而减少, 形成后很快与气溶胶结合在一起, 随着大气运动过程而迁移。由于⁷Be具有确知的来源和输送方式, 被作为示踪核素广泛应用于大气物质传输、表土季节迁移和微粒混合作用的示踪研究。同时由于⁷Be具有放射性, 对其的监测不仅可用于观测大气运动, 还可以研究监测区域内⁷Be放射性致公众的吸收剂量。

我中心采用大流量大气气溶胶采样器进行采样, 使用低本底高纯锗γ谱仪测量样品, 对兰州地区的大气气溶胶中⁷Be浓度进行了连续监测。在本文中报告了兰州地区2009年度的⁷Be浓度监测结果以及对监测结果的分析讨论。

1 材料和方法 1.1 实验设备

ORTEC公司高纯锗(HPGe)γ能谱分析系统。P型探测器, 对3″×3″NaI (T1)晶体的相对探测效率为70%。能谱分析软件为GammaVision32。系统能量刻度范围为8~ 2 734keV, 对于⁶⁰Co 1332keV能量峰的FWHM为1.92keV, 8~ 2 734keV能量范围的积分本底为2.31cps。采样设备为大流量大气气溶胶采样器, 平均采样速率≥500m³·h^-1。

1.2 标准源

能量、效率刻度使用由²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁹Ce、⁵¹Cr、¹¹³Sn、⁸⁵Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁸⁸Y、⁶⁵Zn、⁶⁰Co组成的混合标准源。标准源基体材料与采样所使用的滤材相同。

1.3 样品制备

采样使用对于直径2μm的微粒采集效率≥ 80%的滤膜。采样滤膜置于采样器中连续采样约24h后取下, 并记录样品采集体积。将吸附了气溶胶颗粒的滤膜仔细地由外向内折叠至尽可能小, 放入模具中, 使用压力装置将其压制成圆形薄片, 放入塑料盒中制成待测样品。

1.4 样品分析

图 1是一个大气气溶胶样品的典型γ能谱图, 在477.6keV处存在很强的⁷Be特征峰, 与临近峰不存在相互干扰。通过样品γ能谱中⁷Be特征峰的计数值进一步计算得出⁷Be浓度。

1.5 衰变校正

⁷Be测量结果已衰变校正至采样开始时刻。

2 监测数据

2009年, 我们对兰州地区大气气溶胶中⁷Be放射性浓度进行了全年连续监测。除设备维护原因导致1月下旬和2月上旬监测中断以及采样器工作状态异常导致样品无法采集外, 2009年度共采集气溶胶样品332个。表 1中按月份列出了气溶胶采样数量、样品中⁷Be的浓度范围和平均值。图 2以曲线形式显示兰州地区2009年度大气气溶胶⁷Be浓度月平均值变化情况。

3 数据分析 3.1 受降水影响

地面的⁷Be浓度会受到降水过程中大气运动的输运作用以及降水对近地面气溶胶的清除过程的影响^[1]。兰州地区是典型的温带半干旱气候, 降水不多, 主要集中在夏秋季, 这些月份的⁷Be浓度月平均值相对较低。1、2月降水量较低, 但大气气溶胶中⁷Be浓度监测数据的月平均值较低, 原因可能是该时间段内监测点设备维护, 样品数量较少, 影响了月平均值数据。11、12月⁷Be浓度月平均值较低可能与该时间段降雪次数较多有关。

3.2 海拔高度影响

全世界范围有70多个监测站长期观测放射性核素⁷Be的浓度, 其全球平均水平是2.45 mBq·m^-3, 在海拔高于700m站点观测数据的平均值是3.54 mBq·m^-3, 海拔低于700m站点观测数据的平均值为1.84 mBq·m^-3[2]。兰州海拔平均高度为1 520m, ⁷Be浓度年平均值为(8.54±2.93) mBq· m^-3, 高于世界平均值和海拔高于700m站点数据平均值。

3.3 剂量估算

由兰州地区大气气溶胶中⁷Be浓度年平均值(8.54±2.93)mBq·m^-3, 采用我国成人呼吸率典型值22.2 m³ ·d^-1[3], 吸入放射性核素⁷Be所致的待积有效剂量5.2×10^-11 Sv·Bq^-1[4], 估算出兰州附近地区成人吸入⁷Be所致的年吸收剂量为3.60×10^-9Sv。