氚(³H tritium)是一种广泛存在于自然界的天然放射性核素, 也是一种重要的聚变核素。氚半衰期为12.33a (4 500 ± 8d), 氚的β粒子平均能量5.72keV, 最大能量为18.6keV, 在铝中最大射程为0.6cm, 在空气中平均射程为0.036cm, 射程很短, 不会对人造成外照射危害, 但在摄入体内后, 会造成内照射危害。因此, 国际放射防护委员会(ICRP)把它定为低毒类放射性核素^[1]。氚与同浓度的⁸⁵Kr相比, 空气中氚化水(HTO)蒸汽的躯体和遗传效应要高10和50倍; 氚极易经呼吸、饮水、饮食及皮肤途径进入人体:进入人体的氚在细胞内产生电离, 引起细胞单链断裂, 导致基因突变^[2]。

随着全球核电生产的增长, 环境中氚的来源将可能主要与核电生产有关。随着我国核能的快速发展, 并且核电厂的厂址将逐渐从沿海地区转向内陆, 尽管国外已建成很多内陆核电站并具有多年的成功经验, 但是对于我国还属于新事物, 公众对此尚有很多疑虑^[4]。因此, 加强对核设施、特别是核电站工作场所的空气氚浓度的测定方法的研究及估算内照射剂量方法的探讨, 从而对工作人员所受剂量给出准确的估算值及评价, 就变得十分重要。

1 核电站中氚的产生

轻水压水堆核电站, 氚主要通过以下几种方式产生:

压水堆核电站²³⁵U的裂变是氚的主要产生方式。一座百万kW级核电站每年通过这种方式产生的氚的放射性活度为560~740TBq^[3]。对于核电厂流出物释放资料的分析表明, 现代核电厂流出物释放主要是长寿命放射性核素³H、¹⁴C和⁸⁵Kr, 并且目前没有适合于减少³H、¹⁴C释放的消减技术, 也没有85Kr的末端消减技术^[5]。

对于重水反应堆, 主要的氚源是裂变中子在D₂O慢化剂中的造氚反应。如果慢化剂D₂O中的氚不进行提取, 其氚浓度将随反应运行时间的增加而增加, 直至达到动态平衡, 即年度D (n, γ) T反应产生的氚量和重水中总氚衰变的氚量相等。稳态时慢化剂重水中的氚浓度达到(2~3)×10¹²Bq/kgD₂O。反应堆内这样高浓度的氚对人员、设备和环境都是不安全的, 必须定期地进行重水中氚的回收。

在重水堆核电站, 以CANDU6为例:CANDU6重水堆的氚主要来源于作为慢化剂和冷却剂的重水的活化反应D (n, γ) T。随着系统的重水泄漏或重水净化, 氚以HTO或HT的形态随核电站的气态、液态、固体排出物进入环境^[6]。随着核电站运行年数的增加, 每年向环境释放的³H也将逐年增加^{[7, 8]}。

2 大气中氚浓度的测定方法

在核电站运行期间, ²³⁵U的裂变及一回路冷却剂的活化, 都能产生大量的³H, 同时⁶ Li、³He、¹⁰B等核素被中子轰击后也产生³H。因而, HTO (氚化水蒸气)是核电站场所中氚的主要存在形态, 由于其向环境的排放而造成周围环境的污染。故不论是对反应堆厂房, 还是环境样品, 监测³H都是非常必要的。空气中的氚以水蒸气(HTO)形态存在, 较含氚气体(HT)有更大的危害性, 因为HTO吸入肺中的滞留量较HT大。但由于氢与氚可以交换, 因而从防护角度出发, 为安全起见, 宜以HTO来估算, 若要区分两者各自含量, 可让空气通过吸水剂(如分子筛、硅胶及无水氯化钙等), 则HTO被吸收, 剩余的是HT。硅胶吸附法吸附效率高、简单、适用于环境取样, 成为空气中氚监测的主要方法之一。

空气中氚浓度测量方案, 应选取人流量大的、有可能受到氚污染的地方, 用硅胶吸水法采集空气水样, 每个样品的采样时间不少于24h, 同时需记录下采样地点的气压、温度及湿度, 用于计算大气中的含水量。采样步骤:第一步, 采用硅胶吸附法, 把1kg在干燥箱中烘干24h后装入密封瓶中, 放置在取样地点24h, 用于空气中水样的采集, 采样应是在工作人员正常工作时间内取样; 第二步, 将每份样品进行蒸馏, 收集蒸馏液; 第三步:把每份蒸馏液进行预处理, A组采用直接蒸馏法; B组采用过硫酸钾氧化蒸馏法; 第四步, 空气本底和每份蒸馏液的制样和测量; 第五步, 对测量所得的数据进行分析处理。

3 大气含水量计算方法

根据实验测到的温度Y℃, 查表(饱和蒸汽压表) Y℃下的饱和气压es; 根据相对湿度计算公式:rh=e/es×100%, 推导则有:e=rh×es, 则空气中水蒸气的质量m g/m³:m=e×18/(R×T); 根据实验测定出来的氚浓度, 以A表示, 单位是Bq/L, 则空气中的氚化水浓度A₀为:A₀=A×m/1 000, A₀单位是Bq/m³。绝对湿度定义为:在标准状态下(0℃, 760mmHg), 每立方米空气中所含水蒸汽的质量, 即水蒸汽的体积密度。式中, ρ为绝对湿度(g/m³)。绝对湿度定义为每立方米湿空气中含有的水蒸气的质量称为湿空气的绝对湿度。

4 氚摄入量的估算方法

实验取样地点测量的数据见表 1^[14]。

表 1中的数据, 使用氚测量效率公式Y=6.41859+2.56489X, 直接计算出理论值Y, 即为表 2中的修正后的值。再根据取样地点的大气温度, 查询饱和蒸汽压表, 得到该温度下的饱和蒸汽压, 再由饱和蒸汽压与取样地点的湿度, 算出取样地点的绝对湿度, 最后计算出该取样地点大气中每立方米的含水量(g/m³)。计算结果见表 2。

4.1 呼入及皮肤渗透途径氚摄入量的估算

当人体暴露于氚化水污染的大气中时, 氚水通过呼入和完好皮肤吸收两种途径被摄入体内^[4-9]。空气中氚化水浓度若为CBq·m^-3, 经完好皮肤的吸收速率为0.6CBq·h^-1。对于以Am³·h^-1的速率呼吸空气的参考人^[10], 氚化水的吸入率是A·CBq·h^-1, 并假定被吸入的全部氚化水都进入体液。于是氚水进入体液的总吸收率为(A+0.6)·CBq·h^-1, 一年365d, 按每天8h, 全年工作时间共2 085.71h, 吸收的氚水共(A+0.6)×2 085.71h×CBq。

肺泡的表面积很大, 每cm³空气可与500cm²的气-血交换表面接触, 所以吸入的氚水蒸气能够全部扩散至血内。假定涉氚职业人员一天工作时间8h, 其中7.5h为轻体力劳动时间, 重体力劳动时间0.5h, 吸入大气12.75m³/d, 即1.59375 m³/h; 估算一年工作时间中的氚吸入量, 其余时间以大气环境本底的氚浓度(氚化水浓度0.94Bq/m³和有机氚0.02Bq/m³)计算空气途径的年吸入量。公式为:

式中:C——空气中氚化水浓度, 单位为Bq·m^-3; C_OBT——空气中有机氚浓度, 单位为Bq·m^-3; 0.6——若空气中氚化水浓度若为CBq·m^-3, 经完好皮肤的吸收速率为0.6CBq·h^-1; X——环境本底氚化水浓度, 单位为Bq · m^-3; T₀——年工作时间2 085.71h;T₁——年休息及睡眠时间6 674.29 h; A——为参考人按Am³·h^-1的速率呼吸空气; 按GB-T 17982-2000核事故应急情况下公众受照剂量估算的模式和参数见表 3。

假设在上述取样地点工作, 根据每天8h工作制, 其中7.5h为轻体力劳动时间, 0.5h为重体力劳动时间; 年工作时间内(2 085.71h), 即260d和成人的呼吸率; 吸入的氚化水的剂量系数^[12]1.8×10^-11 Sv/Bq, 有机氚的剂量系数4.1×10^-11 Sv/Bq。在皮肤中, 皮肤的OBT同HTO的比值约为30。由此, 皮肤吸收单位活度的氚化水的剂量系数1.8×10^-11 Sv/Bq, 而皮肤吸收单位活度的OBT剂量系数4.5×10^-9 Sv/Bq, 比氚化水剂量系数高很多^[10]。估算出的呼吸及皮肤途径的年摄入量及有效剂量见表 4。

4.2 其他途径氚摄入量

涉氚工作人员体内氚摄入途径, 除了工作时间中皮肤及呼吸途径外, 还应包含休息时间中, 皮肤渗透及呼吸吸入途径氚的摄入量。以年时间365d算, 共8 760 h, 其中工作时间为2 085.71h, 成人年睡眠时间以每天8h计算, 共2 920h的睡眠时间, 则其余时间均为休息时间, 共3 754.29h。皮肤吸收单位活度的氚化水的剂量系数1.8×10^-11 Sv/Bq, 而皮肤吸收单位活度的OBT剂量系数4.5×10^-9 Sv/Bq。

此外, 由于核电站采取了严格的个人防护及监测措施, 工作场所的工作人员由与金属表面接触或溅湿皮肤途径摄取氚的方式, 基本上是不存在的, 故不予考虑。

5 小结

随着我国核电生产的增长, 氚作为核电站主要的放射性核素排出物将对人的健康产生危害。因此, 加强对核设施、特别是核电站工作场所的空气氚浓度的测定方法的研究及估算内照射剂量方法的研究, 从而对工作人员所受剂量给出准确的估算值及评价, 就变得十分重要且有意义。

根据文中的实验采样方法, 只需测定大气中的氚浓度数据, 就可根据中国参考人推荐值^[13], 模拟估算出核电站涉氚工作场所中工作人员在工作环境及正常环境中, 通过呼吸吸入、皮肤渗透途径进入人体的氚量, 并对估算出的氚致剂量给出评价, 从而对涉氚工作场所中工作人员的起到监护的作用。