1 我国有色金属矿产品放射性管理限值与监管的现状

我国已于2003年开始实施《中华人民共和国放射性污染防治法》。该法要求对伴生放射性矿开发利用过程中发生的放射性污染采取防治活动。而我国对矿产品中放射性核素的限制起步晚, 2006年颁布实施的GB 20664—2006中规定对有色金属矿产品放射性的检测标准为:在距有色金属矿产品货堆(直径≥2m, 厚度≥1m)表面0.1m处测量的条件下, 矿产品γ辐射剂量率(包括环境γ本底剂量率)的现场检测筛选水平为400nGy/h, 同时满足有色金属矿产品的天然放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th衰变系中的任一核素比活度≤1Bq/g, ⁴⁰K≤10Bq/g。可见, GB 20664—2006对有色金属矿产品中所含的天然放射性核素的比活度作了明确的规定, 同时规定了以400nGy/h(包括环境本底γ剂量率)作为现场检测筛选水平。该标准的实施对我国进口有色金属矿产品的放射性检测及监测具有指导意义。

2 存在的问题

GB 20664-2006在制订过程中参照了国际原子能机构(IAEA) 《排除、豁免和清洁解控概念的应用》安全导则^[1], 采纳了IAEA推荐的天然放射性核素的比活度限值(²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th衰变系中的任一核素放射性比活度≤1Bq/g, ⁴⁰K≤10Bq/g)。并在此基础之上, 根据放射性核素的比活度限值推算出了标准中所规定的现场检测筛选水平为400 nGy/h, 其具体的推算过程如下^{[2, 3]}:

由于实际的有色金属矿产品中²³²Th的含量一般均低于²³⁸U的含量, 同时考虑到²³²Th系列的γ辐射剂量率转换系数比²³⁸U系列要大(实际测得的天然放射性核素²³⁸U的剂量率转换系数为339.6 nGy/h/Bq/g, ²³²Th为413.4 nGy/h/Bq/g, ⁴⁰K为35.6 nGy/h/Bq/g), 确定把²³⁸U系列外照射剂量作为主要控制对象是偏安全的。因此, 以天然放射性核素²³⁸U的比活度达到上限值时来推算矿产品的γ辐射剂量率限值。此外, 综合考虑了环境中γ本底剂量率(取平均值60nGy/h)和矿产品中实际的⁴⁰K核素的剂量贡献(根据实际的测量结果, 按0.3Bq/g考虑, 约产生35.6 × 0.3 = 10nGy/h剂量贡献), 推算出γ剂量限值为: 339.6 × 1(²³⁸U的比活度达到上限值1 Bq/g时的剂量贡献) + 60(天然本底的剂量贡献) + 35.6 × 0.3 (⁴⁰K的贡献) = 410 nGy/h, 偏安全地选择了400 nGy/h(包括环境本底的贡献)作为现场的γ剂量率的筛选水平。

从上述推算过程也可以看出, 正是选择了²³⁸U系的比活度1 Bq/g作为推算剂量限值的依据。这样的推算过程表面上看是合理的, 然而实际情况并非如此。根据各核素的剂量率转化系数: ²³⁸U为339.6nGy/h/Bq/g, ²³²Th为413.4nGy/h/Bq/g, ⁴⁰K为35.6nGy/h/Bq/g, 如果这些核素的比活度都达到上限标准: 1.0Bq/g、1.0Bq/g、10.0Bq/g, 那么所造成的剂量率将为339.6 + 413.4 + 35.6 = 1109 nGy/h, 换算为年剂量率将达到9.7 mSv/ a, 远超出了IAEA给出的安全的剂量率限值1 mSv/a。当然, 实际的各种产品和物料中所含的核素比活度都是各异的, 同时达到IAEA所规定的上限值的可能性很小, 但作为剂量率管理限值的推导, 必须考虑到存在这样的可能性。同时, 根据叶际达等^[4]对湖南省石煤伴生矿放射性的研究, 其原矿石中各种天然放射性核素的平均比活度分别为: ²³⁸U: 402Bq/kg、²²⁶Ra: 497 Bq/kg、²³²Th: 18.3 Bq/kg、⁴⁰K: 269 Bq/kg, 其比活度均低于IAEA的推荐值(即《有色金属矿产品的天然放射性限值》中的规定值), 但当地利用石煤渣制成碳化砖建房, 所建的砖房中的居民每年受到的附加剂量平均值达到3.2mSv, 远超过1mSv的年有效剂量限值。因此, 仅依靠IAEA推荐的核素比活度限值来推导剂量限值是不合适的, 应当通过剂量限值来反推核素的比活度限值。

我国不同地区的天然放射性本底值有着较大的差别, 据UNSCEAR 2000年报告^[5], 我国室外γ空气吸收剂量率约为2 ~ 340 nGy/h, 均值为62 nGy/h; 文献[6]中则指出我国广东阳江地区的放射性天然本底370 nGy/h, 超出平均水平5倍之多。这些决定了我国各口岸的放射性本底值也会不尽相同。

因此, 笔者认为, GB 20664—2006中采用统一的平均本底值的计算方式是不合理的, 应当考虑到当地实际的天然本底水平。

3 解决方案

笔者认为应当是根据年剂量率限值1mSv来反推核素的比活度限值。在兼顾IAEA所推荐的剂量限值(1mSv/a)和不同口岸实际的天然本底值的前提下, 可根据如下方法推算出核素的比活度限值和现场剂量筛选水平值:

公认的基于土壤放射性核素比活度的剂量估算公式为^[7]:

(1)

(2)

(3)

式中, E_terr、E_out和E_in分别是总年有效剂量当量、室外年有效剂量当量和室内年有效剂量当量, nSv/a; 0.2和0.8分别表示室外、室内拘留因子^[8]; C_i分别是土壤中放射性核素⁴⁰K、²³⁸U系和²³²Th系核素的比活度(Bq/kg); Ki分别是上述核素比活度到室外有效剂量率的转换因子(nSv·h^-1/Bq·kg^-1), 根据UNSCEAR2000报告, ⁴⁰K、²³⁸U系和²³²Th系核素的转换因子分别为0.030、0.31、0.42; F是室内外空气吸收剂量率之比, 据UNSCEAR2000报告, 我国的室内外空气吸收剂量率之比为1.6^[5]。

由上述公式(1)、(2)、(3)可得:

(4)

(5)

从计算核素比活度限值的角度考虑, 对于单个核素, 可以认为:

(6)

式(6)中不包括天然本底的贡献。据式(6)得到²³⁸U系、²³²Th系和⁴⁰K的比活度估算值见表 1。

根据IAEA报告(RS-G-1.7) ^[1]多种放射性混合材料的限值计算公式, 可得到有色金属矿产品中天然放射性核素的比活度限值计算公式为:

(7)

式中, C_U、C_Th、C_K分别为有色金属矿产品中所含核素²³⁸U系、²³²Th系和⁴⁰K的比活度(²²⁶Ra是²³⁸U的衰变子体, ²²⁶Ra的比活度包含于²³⁸U系中)。估算的放射性核素比活度限值与世界其他国家和机构所制订的限值标准对比见表 2。

由表 2可知, 本文对有色金属矿产品中天然放射性核素的比活度限值的估算值与欧盟、加拿大、德国、美国的限值较为接近。

在实际照射过程中, 还应该考虑天然本底的贡献, 因此, 核素比活度限值公式应在(7)式的基础上修正为:

(8)

式中, C_U、C_Th、C_K分别为实际测量的有色金属矿产品中所含238U系、²³²Th系和⁴⁰K的比活度。显然这样的方式比笼统的规定²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th衰变系中的任一核素放射性比活度≤1Bq/g要更具有科学性。

根据表 1的结果, 可参考孙健等^{[2, 3]}结合实际的推导方法得到剂量限值为: 339.6 × 0.249(²³⁸U的比活度达到上限值时的剂量贡献) + 35.6 × 0.3 (⁴⁰K的贡献) +现场本底值="95(nGy/h) +现场本底值"。

上述的天然放射性核素的比活度限值的估算值与加拿大、德国、美国等发达国家规定的限值较为接近。结合我国的国情, 本文对有色金属矿产品的放射性的现场筛选标准考虑如下(见如图 1), 有色金属矿产品的放射性现场筛选水平在剂量限值1以下(即图 1中安全剂量区间), 可以无条件豁免流通; 放射性现场筛选水平大于剂量限值1而小于等于剂量限值2(即图 1中相对安全的剂量区间), 可以有条件地限制性流通; 当放射性现场筛选水平大于剂量限值2 (即图 1中危险的剂量区间), 则一律不允许流通。通过这样的方式来对进口有色金属矿产品的放射性水平进行筛选, 有区别对待, 比单一的一刀切标准更具有灵活性和合理性。

通过前文, 图 1中的限值1已确定为"95nGy/h +现场本底值"。限值2则可通过如下的推算来确定:

ICRP对个人年有效剂量的关切程度的适当分级列于表 3。

根据IAEA以及UNSCEAR的研究结果^{[18, 5]}, 人体所接受的照射剂量在1 mSv/a以下时, 不会对人体健康产生任何影响; 同时, 根据表 3以及我国《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB18871-2002)的规定: "实践使公众中有关人群组的成员所受到的平均剂量估计值不应超过下述限值: a):年有效剂量, 1 mSv; b)特殊情况下, 如果5个连续年的年平均剂量不超过1 mSv, 则某一单一年份的有效剂量可提高到5 mSv", 限值2可根据年剂量率为5 mSv来确定。当E_terr为5 mSv时, 通过式(6)计算得到核素的比活度限值列于表 4。

可得到此种条件下有色金属矿产品中天然放射性核素的比活度限值公式为:

(9)

式中, C_U、C_Th、C_K分别为有色金属矿产品中除去天然本底后所含核素²³⁸U系、²³²Th系和⁴⁰K的比活度。

同理, 据式(9)的核素比活度限值, 综合考虑天然本底的贡献, 可得到如下结果:

(10)

式中, C_U、C_Th、C_K分别为实际测量的有色金属矿产品中所含²³⁸U系、²³²Th系和⁴⁰K的比活度。

据此, 可推算限值2为: 339.6 × 1.245(²³⁸U的比活度达到上限值时的剂量贡献) + 35.6 × 0.3 (⁴⁰K的贡献) +当地天然本底="433(nGy/h) +现场本底值"。

4 结语

综上所述, 本文所推荐的有色金属矿产品的核素比活度限值为:

进口有色金属矿产品中所含²³⁸U系、²³²Th系和⁴⁰K的比活度应满足如下(10)式:

剂量限值标准为: ①当现场对矿产品的放射性剂量检测结果小于等于"95nGy/h +现场本底值"时, 进口的有色金属矿产品之放射性完全合格, 可以无条件流通。②当现场对矿产品的放射性剂量检测结果虽大于"95nGy/h +现场本底值"但小于等于"433nGy/h +现场本底值"时, 进口的有色金属矿产品可以根据实际情况, 有条件地限制其流通。③当现场对矿产品的放射性剂量检测结果大于"433nGy/h +现场本底值"时, 进口的有色金属矿产品之放射性不合格, 不能流通, 同时需对矿产品进行核素的比活度分析, 查找放射性超标的原因, 或是否夹带有人工放射性源。

通常, 进口的有色金属矿产品到达口岸都附带有放射性的自测报告, 但这些自测的结果一般来源于非专业机构, 其结果可靠性很低。历年来, 我国各口岸查出放射性严重超标的进口有色金属矿产品, 其所附带自测的放射性检测结果均显示为合格, 这足以说明这些非专业机构的检测结果可靠性不高。因此, 对于我国进口的有色金属矿产品, 进口单位必须在签订合同前要求出口单位出具核素的比活度数据以及γ辐射剂量率。在签订的合同中要以矿产品中核素的比活度以及γ辐射剂量率的真实性为一个条款, 约定提供的数据不真实所产生经济损失由出口方承担。进口单位应将该数据报当地出入境检验检疫局。一旦进口的有色金属矿产品的放射性达到上述标准②所规定的区间, 要求进口使用单位必须进行环境影响评价, 采取辐射防护措施方可进行流通使用。当进口的有色金属矿产品运抵我国口岸时, 出入境检验检疫局将对矿产品的γ辐射剂量率进行监测分析, 视实际情况决定是否对矿产品中的天然放射性核素的比活度进行分析。

通过上述的比活度限值和剂量限值标准的实施以及合同的约定, 有望从源头上杜绝放射性严重超标的矿产品进入我国境内流通。