环境氚主要有3个来源:天然氚、核试验产生的氚和核动力产生的氚[1]。天然氚构成了环境氚的"稳定"本底, 99%转化为氚水, 并参与自然界的水循环。然而近四十年来大气层核爆试验产生的大量氚破坏了自然界固有天然存在的氚分布规律[2]。随着《部分禁止核试验条约》的签订, 氚的半衰期及大陆径流、海水的稀释等作用使得核试验对于氚浓度的影响逐渐减弱。核动力产生的氚主要来源于核反应堆, 目前随着全球核电产生的增长, 环境中来源于核电产生的氚所占的比重将愈来愈大, 有关氚的研究正日益引起人们的关注。
氚极易经呼吸、饮水和饮食途径进入人体, 进入人体的氚能在细胞内产生电离, 引起细胞单链断裂, 导致基因突变; 体内氚的生物半排期虽不长(约8 ~ l0d), 但其中尚有很难排出的一部分氚, 其半排期可达300 ~ 600d, 所以氚又是一个与公众健康密切相关的因素, 是环境放射性监测的一个重要对象[3]。笔者通过调查海阳核电站运行前水环境中本底氚浓度水平, 并对周围居民所受待积有效剂量进行估算。
1 材料与方法 1.1 样品采集以海阳核电站为中心30km内, 分枯水期2010年1月与丰水期2010年6月两次进行采样, 共选择16个采样点, 包括:地表水, 地下水, 饮用水、海水共32个样品。采样方法依据中国人民共和国环境保护行业标准《核设施水质监测采样规定》(HJ/T21-1998) [4], 用硬质玻璃瓶装盛水样2L, 密封托运回实验室。
1.2 样品处理首先将采集样品进行二次常压蒸馏纯化, 去除杂质, 然后将蒸馏后样品放入电解装置以提高待测水样品中氚的浓度。
1.3 本底及待测试样制备参照参考国家标准推荐的方法[5], 以二次蒸馏的去离子水为无氚水。取去离子水我电解浓缩样品8ml, 闪烁液12ml (由美国Perkin Elmer公司生产), 倒入20ml石英瓶震荡混匀, 并密封避光保存12h。
1.4 标准试样的制备(由中国计量院提供, 活度浓度为12.85Bq·g-1) 0.1ml标准样加7.9ml无氚水, 及12ml闪烁液, 同样也应震荡混匀, 并密封避光保存12h。
1.5 测量所使用仪器和条件TE-2型水中氚自动电解浓集装置和TRI-CARB 3170 TR/SL低本底液闪谱仪其中本实验低本底液闪谱仪的本底计数(cpm)为2.1, 无氚水样的本底计数率0.035s-1, 测量时间为1 000min, 仪器对样品的计数效率29.2%, 水样品体积为8×10-3 L, 常规蒸馏电解浓缩的最低探测下限为0.23Bq·L-1。
1.6 统计学处理数据处理过程中采用SPSS17.0统计软件, 对不同水文期氚活度浓度水平比较采用配对t检验, P<0.05为差异有统计学意义。
2 结果 2.1 氚浓度水平(表 1)结果显示, 水环境样品的氚浓度均值为(0.62 ± 0.163) Bq·L-1, 范围为0.27Bq·L-1 ~ 0.93 Bq ·L-1, 丰水期、枯水期水样品中氚浓度分别为(0.83 ± 0.036) Bq·L-1、(0.61 ± 0.114) Bq·L-1。具体计算结果见表 1。
2.2 丰水期与枯水期氚浓度变化趋势将不同水文期的氚浓度, 采用配对t检验进行统计分析, 结果表明不同季节对于环境水体中氚浓度的分布有统计学差异(t = 7.042, P<0.05)。无论枯水期还是丰水期地表水的浓度相对较高, 分别为(0.61 ± 0.114) Bq·L-1、(0.83 ± 0.036) Bq·L-1, 各类水体平均氚浓度从大到小, 丰水期依次为地表水>地下水>饮用水>海水, 而枯水期依次为地表水>饮用水>地下水>海水。
2.3 剂量估算在辐射防护中, 摄入氚水的内照射剂量估算是十分重要的, 因为氚化水不但是氚最常见的化合物, 而且氚气进入体内后部分通过氧化或同位素交换而转化为氚水。人体摄入氚的途径有通过呼吸道吸入、饮食食入和皮肤渗入等途径, 各种途径进入体内的氚的总量称为氚摄入量。对氚摄入量估计而言, 这几种途径是相互独立的。其中对于通过饮水所致氚的摄入量及所致待积有效剂量所用公式:
(1) |
(2) |
式中: E为摄入氚水所致的待积有效剂量, Sv; I为估算的摄入氚水的摄入量, Bq; Qw为每年饮水的摄入量, L·a-1; Cw为饮水中氚活度浓度, Bq·L-1; e(g)氚的待积有效剂量系数, Sv ·Bq; Qw各年龄成员饮用水量数据采用潘自强等编写的《中国核工业30年辐射环境质量评价》[6]中的水摄入量数据, 具体数据列于表 2, 3。
海阳地区居民主要以自来水为主要饮用水来源, 因此在进行氚所致居民剂量的估算时, 采用来自自来水氚浓度的平均值(0.59 ± 0.112) Bq·L-1。结合相关的摄入量数据, 通过公式(1)、(2)计算, 得出海阳核电站运行前周围居民各年龄组氚平均年摄入量和氚致待积有效剂量, 其所致居民待积有效剂量顺序为幼儿>成人>少儿分别为0.015、0.008、0.007μSv·a-1。
3 讨论对于进行核电站运行前环境水体中氚浓度的监测, 为今后核电站运行之后对于周围环境监测与评价提供依据。核电站本身的运行对于周围环境中氚浓度分布的影响, 许多国内外研究者做了相关的研究工作[7-9]。水文期对环境中氚浓度分布产生的影响一直未有统一的结论。本研究结果显示, 枯水期为氚浓度平均值为(0.52 ± 0.122) Bq·L-1, 丰水期氚浓度均值为(0.73 ± 0.124) Bq·L-1, 经配对t检验发现枯水期与丰水期对海阳核电站周围水环境中氚的分布存在统计学差异(P<0.05)。任天山等[7]在(1991 ~ 1993年)我国地表水和地下水中氚浓度的水平、分布和变化的研究中, 监测结果显示1991丰水期、1992枯水期年氚浓度的平均值分别为(6.05 ± 3.60) Bq ·L-1、(4.43 ± 2.60) Bq·L-1, 与本次调查结果一致。但也有其他工作者研究中发现不同季节的环境水氚分布雨水、地表水和自来水氚浓度枯水期均略高于丰水期, 但差异无统计学意义(P>0.05) [8]。
此次调查中还发现无论枯水期还是丰水期地表水的浓度相对较高, 分别为(0.61 ± 0.114) Bq·L-1、(0.83 ± 0.036) Bq ·L-1, 各类水体平均氚浓度从大到小, 丰水期依次为地表水>地下水>饮用水>海水, 而丰水期依次为地表水>饮用水>地下水>海水。对我国25个省、市、自治区和香港特区采集具有代表性水样品的监测中, 各类水体平均氚浓度按大、小排列依次为:水蒸气>降水>江(河)水>湖(库)水>井水>泉水>海水[7]。从中我们可以看出地表水、地下水、海水中氚浓度大小排列顺序是大致相同的。
海洋核电站运行前周围环境水体中氚浓度相对处于低本底水平; 周围居民由饮水所致待积有效剂量远低于《电离辐射防护与辐射防护安全基本标准》(GB 18871-2002)规定的限值(1mSv), 因此居民所受剂量为本底水平。
[1] |
Hanslik E, Ivanovova D, Juranova E, et al. Concentration of radionuclides in hydrosphere affected by Temelin Nuclear Power Plant in Czech Republic[J]. Journal Environmental Radioact, 2009, 100(7): 558-563. DOI:10.1016/j.jenvrad.2009.03.020 |
[2] |
任天山, 赵秋芬, 陈炳如, 等. 中国环境水氚浓度及其变化[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2001, 21(5): 381-387. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2001.05.025 |
[3] |
花威, 文万信. 环境氚测定方法概述[J]. 中国辐射卫生, 2008, 17(2): 250-251. DOI:10.3969/j.issn.1004-714X.2008.02.071 |
[4] |
HJ/T 21-1998, 核设施水质监测采样规定[S].
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[5] |
GB12375-90, 水中氚分析方法[S].
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[6] |
潘自强编.中国核工业30年辐射环境质量评价[M].北京: 原子能出版社, 1990.
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[7] |
任天山, 赵秋芬, 陈炳如, 等. 中国地表水和地下水氚浓度[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2005, 25(5): 466-472. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2005.05.023 |
[8] |
袁政安. 氚在不同环境水体中的浓度分布[J]. 上海预防医学杂志, 2000, 12(7): 329-330. |