作为辐射防护参考人的重要代谢参数之一，元素的尿、粪排出量不仅对于放射病临床和核应急内剂量估算很有意义，而且在对其他疾病诊断和营养分析方面也有较大意义。国际原子能机构(IAEA)在已发表的国际协作项目《辐射防护重要微量元素膳食摄入量和主要器官、组织含量研究》总结报告中指出未来参考人研究的方向之一就是人排泄物中的元素研究，为了评价内照射剂量，将根据直接测量(测量身体内的放射性活度)或间接测量(测量排泄物内的放射性活度)，结合相同元素已获得的摄入量和器官组织含量为确定元素生物动力学参数如胃肠吸收因子，估算放射性核素所产生的当量剂量和有效剂量等提供依据^{[1, 2]}。

为填补我国在这方面研究的空白，作为我国元素从土壤到人体的转移规律探索研究中的一环，在我国4个不同膳食类型地区采集志愿者尿粪样品，预处理后，采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)，电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)及原子荧光光谱仪测定样品中46种元素浓度，获得中国成年男子各元素日尿粪排出量及尿粪排出比值，为确定我国参考人相应参数参考值和某些重要生物动力学参数提供探索性依据。

1 材料与方法 1.1 样品采集与制备

在我国总膳食研究确定的4个不同膳食类型地区选择了四个城市:北方一区(天津)、北方二区(太原)、南方一区(镇江)和南方二区(成都)，各征集30例(共120例)健康成年男性志愿者(无所测元素职业或药物接触史，有当地三年以上稳定生活史)，以“双份饭法”采集膳食的同时，采集其三日(连续72h)全部粪便^[3]。

每个人3d(72h)粪便收集记录总重后，于三蒸水中充分震荡搅拌混匀，取适量置于洁净聚乙烯瓶内，低温冷冻干燥，冻干样在干湿比率符合质量要求(前一次干湿比与后一次干湿比差异小于0. 2%)后，在超净台中用钛棒研磨成粉状，用细筛过滤后，装瓶称重，置入干燥器中待测。

1.2 元素测定方法和质量控制措施

本研究分析实验室、仪器、方法和人员与原《亚洲参考人研究》、前三个国家自然科学基金协作组一致，故质控措施与以前研究一致，详细见文献[4]。As和Se采用双道原子荧光光度计(AFS，230E型，日－中精工-科创海光有限公司)，K、Na、Ca、Mg、P、Zn和Fe采用电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES，SPS 8000型，日-中精工-科创海光有限公司)，其余元素都采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS，Elan DRC Ⅱ型，美国Perkin Elmer公司)，样品预处理按元素种类，分别用敞开式酸分解或微波消解法湿式消化后，按含量水平和仪器量程制备所需稀释液进行元素浓度测量。采用权威的(国家质量技术监督局批准)、基质与含量水平尽可能和所测样品相近(人发或植物)的标准参考物质(GBW09101a、GBW09101、GBW07601-GBW07605)或标准加入法对分析实验室人员和测定技术ICP-MS、ICP-AES、AFS进行分析质量检验，46种元素检测限结果见表 1。

1.3 统计学处理

因元素浓度算术平均值与中位数相差较大，表示不符合正态分布。中位数作为代表值可避免少数远离中心值或一端无界限值影响。参照ICRP现行参考人参数和此类研究惯例，本研究亦采用结果中位数作为代表值。对于极少数最小可测限以下的结果，按最小可测限一半参与统计，同时为避免个别异常低与异常高测定结果对范围影响，浓度范围以双测95%百分位数表示^[2]。

2 结果 2.1 中国成年男子粪中元素日排出量

所测定的元素浓度结合粪每日排出质量计算得出粪中元素每日排出量。粪中各测定元素每日排出量全国代表值(中位数)和范围列于表 2，元素分类依据见文献[4]。

12种辐射防护重要元素粪日排出量见图 1。

2.2 志愿者同体同时采集尿粪46种元素日排出量相互关系

结合本次研究采集的志愿者同体同时尿样中元素浓度测定及计算统计结果(另文叙述)，每人各元素尿粪日排出比代表值和范围列于表 3并作图表示于图 2。

3 讨论

由表 1 表 2可见，本次研究仅采用3种分析技术就测出了粪中46种元素浓度，表明测定技术的先进性，可靠性及成熟性。

由表 2可见，粪中元素日排出量最高为P(0. 708g)，其次为K、Ca、Na，最小为Tm与Lu(10^-8 g数量级)，对于图 1中12种辐射防护重要元素，K日排出量最高，为0. 625g，Sr、Ba、Rb3种元素为10^-3数量级g，Ⅰ为10^-4数量级g，其余8种为10^-6到10^-5数量级g。

由表 3及图 2可见: ①中国成年男子尿粪中元素每日排出比，Mg最高为136. 97，Na其次为12. 81，与Mg和Na在人体中的代谢过程相符，比值大于1的还有B、Cs、I、K、Mo，表明这几种元素每日通过尿代谢途径排出量要高于通过粪代谢途径。②比值小于1的元素中，Mg、Rb、P、Se、As、Sc、Ca、Ge比值在0. 17至0. 99之间，其余元素均小于0. 10，Ba和Mn甚至小于0. 001，表明这些元素每日通过粪便代谢途径排出量要高于尿代谢途径，特别是Ba和Mn，通过每日粪便代谢量高出尿代谢量近千倍。③对于12种辐射防护重要元素，Cs、I、K的每日尿粪排排出量比值均大于1，Rb为0. 97，其余均小于0. 10，表明在辐射防护应用中，人体粪代谢过程中的核素是不可忽略的，其对辐射防护促排药物的研究有着极其重要的意义。④由于连续粪样采集的难度，而采集尿液相对容易，因此在实践中可采集尿液来通过尿粪比计算粪中元素的代谢量。当然，元素尿粪排出比是否恒定这有待于大量的样本数据来支持，本研究只做了一点探索性展望。

作为初步探索，本研究报道数据在现行我国参考人及ICRP参考人参数参考值中是缺少的，弥补了元素在人体代谢途径中缺少的一个环节，为完善元素与核素从外界到人体转移规律，确定我国参考人相应参数参考值和某些重要生物动力学参数提供了探索性依据，同时对辐射防护及其他相关研究领域，尤其是药物代谢研究有极其重要的意义。