天然辐射广泛存在于宇宙和人类生存环境中, 一个世纪之前人类还只是受到天然电离辐射源的照射^[1]。但是随着人类对核技术的开发和应用, 使人类生活的环境受到很大程度放射性污染。开展环境天然放射性现状水平、分布及其规律的调查研究, 可以为及时发现人为活动所致的环境污染、为科学评价资源开发可能对环境产生的影响、合理地拟定环境放射性监测和管理方案等提供科学依据。水是人类摄入天然放射性核素的主要途径之一, 因此水源是否受到放射性污染, 历来是人们普遍关心的问题。水中总α、总β放射性含量, 基本上能够反映出水体中放射性总体水平, 可作为水质放射性污染监测的一个重要指标。世界卫生组织(World Health Organization, WHO)关于生活饮用水中总α和总β的活度的推荐限值分别为0.5Bq/L和1Bq/L^[3]。这个水平是基于WHO推荐的0.1mSv年剂量照射制定的, WHO指出经饮用水摄入放射性核素所致的0.1mSv年剂量照射对健康的附加危险较低^[2], 这个参考剂量水平(RDL)已经被多数世界卫生组织成员国、欧盟、联合国粮食及农业组织等所采用。

在我国标准中, 生活饮用水中的总α、总β放射性沿用了WHO推荐限值^[3], 而对于饮用天然矿泉水, 总β活度则必须＜1.5Bq/L, 同时将总α活度作为参考指标^[4]。目前我国很多地区均有环境监测机构, 已积累了大量环境天然辐射本底数据。本研究集中对历年全国饮用水中总α、β放射性数据进行全面调查, 深入分析, 最后整理汇总, 建立对全国各省、市、地区的饮用水中总α、β放射性的水平及分布规律的数据系统。掌握相关地区水中放射性的本底水平, 为快速初判可能发生的核与辐射突发事件及时上报信息提供基础数据。

1 材料与方法 1.1 数据来源

查阅2010年以前历年公开出版的关于我国各种水源生活饮用水中总α、β放射性活度的书籍、刊物, 包括中国环境放射性水平及卫生评价^[1]、环境放射性与健康^[5]、中国环境放射性污染监测系统^[6-8]和中国全文数据期刊网等的数据; 分析整理了从1962年开始至2007年全国27个省区、4个直辖市的各种饮用水水体, 包括水源水、水库水、自来水、井水和泉水等近5 000条总α、β放射性活度数据, 以及本实验近年来对各省市饮用水本底测量的数据。

1.2 分析方法

选用Microsoft Access数据库存放数据, 记录内容包括调查省份、县市、采样点、监测年月、水体类型、总α和总β的测量数据(样品数、平均值、误差及范围值)。建立了全国总α、总β放射性活度数据库, 该库中包含了饮用水中的绝大多数水体类型。本研究集中对在饮用水中占较大比例的自来水、水库水和井水的数据进行分析整理, 根据不同地区、年代、水体类型进行分类, 以各省或市一段时期内某种水体的平均值和范围值为依据, 研究全国各省、市、地区的饮用水中总α、β放射性的水平及分布变化。

2 结果

我国对于饮用水中总α的监测数据没有总β丰富, 基本是1980年后才开始有记录, 20世纪90年代监测较普遍。

2.1 部分省饮用水中总α和总β放射性水平

数据分布时间主要为1980~2005年, 涉及辽宁、吉林等全国20个省的自来水、水库水、井水、泉水和天然矿泉水等多种饮用水体, 以及广东大亚湾核电站和浙江秦山核电站运行前后饮用水的总放水平(表 1)。由表 1可以看出, 所有饮用水的总α平均值为0.01 ~1.23 Bq/L, 新疆维吾尔自治区1985~1987年的自来水、井水、泉水、湖库水和地下水、地表水的总α均超过国家饮用水标准规定的0.5Bq/L, 其余省中只有山西1988~1997年的井水超标。青海、新疆维吾尔自治区、河南的饮用水中总α水平较其他各省偏高:在这3个省中, 大部分水体总α平均值超过了0.1Bq/L; 而其他各省除井水、天然矿泉水等地下水外, 地表水的总α平均值几乎不超过0.1Bq/L。20个省的总β平均值水平为0.02~0.67Bq/L, 均未超过国家标准1Bq/L。新疆维吾尔自治区饮用水中总β的浓度(均值0.41Bq/L)依然高于其他各省(均值0.14Bq/L)。广东大亚湾核电站GNPS饮用水总β值1994年运行前为0.07Bq/L, 与广东省1988~1993年自来水的总β值为0.06Bq/L保持一致。大亚湾核电站运行后1994~ 2001年GNPS饮用水总β值为0.04Bq/L, 水库水总β值为0.05Bq/L, 与运行前相比略低, 但无显著差异。浙江秦山核电站运行前后周边饮用水总放水平也不超过国家标准规定限值, 运行前后均未见显著变化。大亚湾核电站和秦山核电站运行稳定, 未对周边饮用水造成污染。

2.2 全国部分城市饮用水中总α和总β放射性水平 2.2.1 自来水中总α和总β放射性水平

包括全国35个城市1964~2005年自来水中总α、总β放射性浓度数据见表 2。由表 2可以看出, 35个城市自来水的总α平均值为0~0.23 Bq/L, 总β平均值为0.01~0.54Bq/L, 总放射性水平均符合国家饮用水标准。但是1980年前的总β放射性活度值较之后的要高, 长春市自来水总β值1964~1980年为0.54Bq/L, 20世纪80、90年代的分别为0.13和0.12Bq/L; 南昌市自来水总β值20世纪70年代为0.22Bq/L, 20世纪80、90年代的分别为0.13和0.06Bq/L; 福州自来水总β值1980年前为0.09Bq/L, 1980~1989年为0.06Bq/L, 1990~1993年为0.05Bq/L。我国卫生系统曾就1980年前后我国各种水源水中总β放射性浓度进行比较, 得出自来水和井水中20世纪60年代总β浓度最大, 20世纪70年代减弱为20世纪60年代的50%, 20世纪80年代仅为20世纪60年代的25%左右。这与1980年前, 尤其是20世纪60年代进行的大气核实验有关^[1]。由表可看出同一城市, 20世纪80年代的自来水中总放数据与20世纪90年代相比, 未见特殊差异。西宁市自来水的总α放射性浓度在0.2Bq/L以上, 高于其他地区, 这与青海省饮用水中总α水平较高一致。

2.2.2 水库水、井水中总α和总β放射性水平

全国14个城市1964~2005年水库水中总α、总β放射性浓度数据见表 3。由表 3可以看出, 14个城市水库水的总α平均值为0~ 0.08Bq/L, 总β平均值为0.02~0.46Bq/L, 均符合国家饮用水标准。全国18个城市1964~2004年井水中总α、总β放射性浓度数据见表 4, 总α平均值为0.01~0.25Bq/L, 总β平均值为0.04~1.22Bq/L, 可以看出总α浓度均小于0.5Bq/L的限值, 总β除1973年苏州井水中为1.22Bq/L, 其余均低于1Bq/L。水库水的总放射性水平低于井水。西宁市的井水中总α浓度水平为0.25Bq/L, 高于其他各市的平均值0.04Bq/L, 符合青海省水中总α水平较高的特点。长春市水库水中总β浓度1964-1980年前为0.46Bq/L, 20世纪80年代则为0.17Bq/L, 后者低于前者。从表 3、4可看出同一地区的同种水体, 20世纪80年代的总放数据与20世纪90年代相比, 变化较小。

3 讨论

一般认为, 水中总α放射性的贡献主要来自U、Th、226 Ra; 总β放射性核素主要是⁴⁰K。地下水在其形成过程中, 可能溶入一定量的天然放射性物质, 因此对于同一地区来说, 井水、泉水等地下水的总放射性水平要高于水库、河水等地表水, 如表 3中水库水总α浓度平均值为0.03Bq/L, 总β浓度平均值为0.12Bq/L; 表 4中井水总α、总β浓度平均值分别为0.05 Bq/L和0.24Bq/L。而自来水由于水源的不同, 则总放射性水平跨度范围较大, 如表 2中所示自来水的总α平均值为0~ 0.23Bq/L, 总β平均值为0.01~0.54Bq/L。总体上, 我国大部分地区的饮用水中放射性水平均没有超过WHO和我国规定的饮用水限值要求, 西部部分省区如新疆维吾尔自治区、青海省的总α浓度水平高于东南部各省, 这可能与其地质结构有关。1980年停止大气核实验后, 饮用水中放射性水平普遍下降, 现在已达到稳定水平。将饮用水中总α、总β放射性水平作为监测指标, 开展饮用水中总放水平的持续调查研究工作, 对及时发现人为活动所致的环境污染、科学地评价相关技术与资源开发对环境可能造成的影响, 以及核事故应急响应具有重要意义。