牙齿的牙冠表面覆盖了一层坚硬的物质是牙釉质, 牙釉质对放射线极为敏感, 受到辐射的牙釉质会产生稳定的CO2·自由基。电子自旋共振(ESR)是一种可以测量由辐射引起有机物和无机物中产生的未成对电子的技术, 用电子自旋共振仪可测量牙釉质中由于辐射产生的CO2·自由基。由于辐射引起牙釉质产生的自由基浓度的EPR信号与其辐射吸收剂量呈非常好的线性剂量-效应关系, 所以牙釉质可以用来估算其所受照射后的吸收剂量。牙釉质ESR剂量测量方法已成功应用于多起辐射事故的剂量估算, 是国际上公认的有效的剂量重建方法, 曾经应用于广岛、长崎核爆幸存者[1, 2]、切尔诺贝利核事故受照人群[3-6]、Techa河谷的居民[7]、南乌拉尔的核工作人员[8]以及日本东海村铀转换厂核临界事故工作人员的个人剂量重建[9]。我国也进行了此方法的研究[10]和应用。本研究主要介绍在2004年10月山东省一辐照中心发生的放射事故中, 两名受照工作人员在受照现场未佩戴个人剂量计, 由于在60Co -γ辐照源的照射中工作时间较长, 受到大剂量的照射, 并先后死亡。也有相关的文章对本事故做了相关剂量估算的介绍, 包括牙齿的剂量估算[11]。本方法介绍了我实验室对2名受照人员的牙齿进行剂量估算的结果, 以相互验证。
1 材料和方法 1.1 标准曲线的建立① 样品处理首先选取了6个未照射的成年人磨牙, 用钢锯将牙齿锯成小块, 在锯样品的过程中用水进行冲洗, 以达到冷却样品的目的。然后用2N的氢氧化钾溶液在超声波清洗器中分离牙本质数小时到数天, 温度控制在60℃以下。用器具将松软的牙本质分离, 得到牙釉质样品用双蒸水超声水浴清洗3~5次。用玛瑙研钵和研杵将牙釉质样品进行轻缓研磨, 牙釉质磨碎至颗粒直径为0.1mm~0.5mm, 在超声波清洗器中用20%醋酸溶液蚀刻牙釉质5min, 再用双蒸水超声水浴清洗3~5次, 室温干燥。②样品照射用60Coγ射线源对样品进行累加照射, 吸收剂量分别为:0.5、1、2、4、8、16和32Gy。③样品测量用电子自旋共振仪对样品进行测量。测量条件为:中心磁场:336.5mT, 扫场宽度:5mT, 扫描时间: 60s, 微波频率:9.4GHz, 微波功率:10mW, 调制频率:100kHz, 调制幅度:0.32mT, 时间常数:100ms, 累加次数:10次, 放大倍数200, 室温测量, Mn标为标准样品, 用于样品测量中信号强度的校正。每个样品的质量为50mg。首先测量样品的本底ESR信号, 然后在经过每次累加照射后分别测量样品的ESR信号。④分别将样品ESR信号的辐射响应信号峰值的相对强度和样品的吸收剂量做一条剂量响应回归线, 作为实验室的标准曲线。
1.2 事故样品分别选取了受照人A的一颗牙齿和受照人B的两颗磨牙, 样品按上述处理方法进行处理, 并测量样品的ESR信号, 测量条件同上。
1.3 仪器牙釉质测定采用JEOL公司JES-TE200型X波段的电子自旋共振仪(ESR); 用中国疾病控制预防中心辐射安全所次级标准实验室的60Co辐射装置对样品进行照射。
1.4 统计分析用MicrosoftExcel处理数据, 用SSPS进行检验和回归分析。
2 结果 2.1 不同剂量的牙釉质产生的CO2·自由基ESR信号谱(图 1)由图 1可以看出随着剂量的增加, 牙釉质ESR信号谱不断增大。两侧的信号谱为内置的Mn+标准样品的信号, 用于校正牙釉质的ESR信号强度。分别测量牙釉质ESR信号和Mn+标准样品信号的峰高, 校正后得到牙釉质ESR信号的相对信号强度, 用牙釉质ESR信号的相对信号强度和吸收剂量拟合一条回归直线(见图 2), 回归分析表明牙釉质ESR信号强度和吸收剂量呈显著性相关(t=86.59, P < 0.01)。
图 2为测得的2位受照人员的3颗牙齿的ESR信号的图谱。将3颗牙齿的ESR信号的相对强度值代入上面的拟合回归方程, 得到的结果:受照人A的剂量为27.8Gy, 95%可信限为:29.4~26.1Gy。受照人B第一颗牙齿的剂量为16.6Gy, 95%可信限为:18.3~14.9Gy, 第二颗牙齿的剂量为16.9Gy, 95%可信限为:18.5~15.2Gy。
从实验结果可看出, 受照人员A的牙齿剂量较大, 受照人员B的牙齿剂量小于A, 符合两个人对事故回忆和两个人的临床表现。两个人由于受到大剂量照射, 分别在一个月以后先后死亡。剂量估算结果和其他实验室的结果相近。本研究利用本实验室建立的剂量响应曲线估算两个人的牙齿剂量, 此方法可能因样品的本底差异、不同样品对剂量响应的差异以及测量条件等因素, 而带来一定的误差。
根据受照人B染色体畸变估算的剂量分别为8.15~9.18 Gy[12], 受照人B牙齿的剂量大于其染色体畸变估算的剂量。主要原因之一是染色体畸变估算方法中的剂量-效应曲线回归方程的剂量范围上限一般在5Gy, 最高不超过8Gy。另外受照人员在操作过程中, 由于工作体位的原因, 头部接近辐照源, 造成牙齿剂量高于染色体畸变估算的全身剂量。受照人A的剂量也和现场模拟的物理剂量估算非常接近。
在这起事故的剂量回顾中, 由于二人未佩戴个人剂量计, 给剂量估算工作带来很大困难, 而用受照人牙釉质作为ESR剂量计给剂量估算提供了非常客观的、准确的信息。利用牙齿的剂量可以推算出其他器官和全身的剂量。目前国际上正在开发一种ESR仪器, 可以不需拔牙直接测量活体牙齿估算剂量。这将为未来放射事故的剂量估算工作提供更加简便、快速的测量手段。
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