核电厂实施辐射防护最优化的设计是降低职业照射和公众照射的基础和保证。控制电厂人员所受剂量最有效的方法就是将减少剂量所涉及的各种因素全部贯穿于早期的设计和建设过程中。防护的最优化是一个具有前瞻性的反复迭代的过程, 其目的在于防止或降低将来可能的照射, 对于核电厂辐射防护最优化设计的具体策略参见图 1所示。最优化的过程需要考虑技术和社会经济的发展, 做出定性的和定量的判断, 需要对采用的技术方案进行不断的探究, 以寻求当前状况下最好的方案, 使得所有可合理减小剂量的措施都已经被考虑到。通过对我国各种系列核电机组的多年设计跟踪、技术审查, 认为我国核电厂在实施辐射防护设计的最优化方面还有很多的技术空间可以拓展。

1 防护最优化设计的应用

在我国国家标准《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》 ^[1]中, 对于防护的最优化有明确的要求, 如“对于来自一项实践中的任一特定源的照射, 应使防护与安全最优化, 使得在考虑了经济和社会因素之后, 个人受照剂量的大小、受照射的人数以及受照射的可能性均保持在可合理达到的尽量低水平; 这种最优化应以该源所致个人剂量和潜在照射危险分别低于剂量约束和潜在照射危险约束为前提条件”。在国际原子能机构有关辐射防护设计的导则中^[2-4], 对于防护最优化的应用也给出较为全面的指导, 其中包括:

(1) 为了确保所有照射在规定的剂量限值和剂量约束之内, 并处于可合理达到尽量低的水平, 最优化过程要考虑经济和社会因素。①通过采取辐射防护措施能够降低辐射照射, 由于辐射照射的降低所带来相应的效益是不需要在设计、建造和运行中增加过多的费用(经济因素)。②设计中要尽量减小控制区内不同职业照射等级的差别, 消除在放射性区域内可能的恶劣工作条件(社会因素)。③设计上要清楚受到最大照射的可能是维修人员、检查人员以及保健物理人员。

(2) 通常, 辐射防护最优化体现着一系列防护措施的抉择, 这些防护措施包括屏蔽、远程操作和尽量减少辐射照射的时间。应为这些抉择确定合理可行的方案, 并且对这些方案进行最终的评价和比较。

(3) 最优化的概念还可以应用于避免或者减轻导致工作人员或者公众照射的核电厂事故后果的设计特性中。

2 降低辐射照射的途径^[5]

辐射防护最优化的目的就是通过一定的技术方案的选取, 使得人员接受的辐射照射剂量为可合理达到的尽量低的水平。降低辐射照射的基本途径:屏蔽、距离和时间。最优化的过程充分反映了对于上述三种途径的研究、比较和抉择。但从目前核电厂整体的布局来看, 增大屏蔽和远距离的操作均受到了一定的限制, 确定的操作工艺和检修程序使得减少工作时间在辐射防护最优化的研究中也受到了很大的制约。为此, 笔者强调的是另外一种行之有效的途径, 降低核电厂的辐射源。

对于核电厂而言导致辐射照射的主要放射源有:反应堆堆芯和压力容器、反应堆冷却剂系统和慢化剂系统、蒸汽和汽轮机系统、废物处理系统、乏燃料、新燃料的贮存、去污装置, 以及各种其他辐射源, 如用于无损检测的密封源。为此, 要求在核电厂的早期设计中, 最重要的工作之一就是对电厂的辐射源的控制进行优化分析, 因为辐射源影响整个电厂的放射性水平, 而其他的设计特性影响的仅仅是局部的放射性水平。

3 辐射源的控制 3.1 核电厂辐射源的类型

对于核电厂来讲重要的辐射源类型有α、β、γ和中子核电厂的α粒子主要来源于辐照的核燃料中的铀、钚和锔元素。α粒子在燃料组件内, 通常不会造成对人员的辐照问题。在燃料破损或失效的情况下, α粒子才可能造成人员严重的内照射。因此, 应重点防范吸入空气中的α粒子, 在污染区域内必须穿防污染服、戴呼吸面具来防止α粒子照射。空气中的α粒子的危害性增加了环境监控的重要性, 设计上还要考虑通风和净化空气等工程措施。核电厂的β粒子主要存在燃料组件的裂变产物和活化产物的核素中, β粒子的最主要的危害是对人体皮肤的照射以及吸入内照射。β粒子可能会对眼睛的晶状体造成严重的损伤, 当存在β粒子污染时, 应该在穿防护服时带上眼镜, 同时还可能需要佩戴呼吸器具。核电厂典型的γ射线源是裂变产物和活化产物。在运行期间, 堆芯γ射线主要来自裂变过程。反应堆冷却剂回路中的γ射线源主要是¹⁶ N。在停堆期间, 主要的γ射线源来自活化的腐蚀产物, 主要的同位素为⁵⁸Co和⁶⁰Co, 它们对辐射场的贡献达到了90 %。

3.2 辐射源最优化的控制措施

通过对核电厂辐射源的来源和类型分析, 辐射源的控制措施主要涉及以下几个方面的内容: ①材料的选择(例如, 低钴材料); ②冷却剂化学数据库的建立; ③过滤技术的最优化; ④净化设备的使用; ⑤燃料失效的最小化。依据对上述方面的论证, 确定最佳的设计方案, 以实施对辐射源控制的最优化过程。

3.3 腐蚀产物

对于多数反应堆来说, 虽然裂变产物在燃料包壳失效数量显著的情况下, 也可能对辐射源有显著的影响, 但主要有影响的辐射源还是活化的腐蚀产物。腐蚀产物来源于堆芯, 然后, 放射性物质通过反应堆的冷却剂输运, 在使用液体慢化的反应堆中也通过慢化剂进行输运。

活化腐蚀产物中, 放射性核素主要有⁵⁸Co、⁶⁰Co、⁵⁴Mn、⁵⁹Fe、⁵¹Cr和⁵⁵Fe。在典型的核电厂中⁵⁸Co和⁶⁰Co占总辐射产物的90%左右。由于职业照射主要来自腐蚀产物, 所以了解它的产生, 输运和成分很重要, 只有这样才能寻求技术方案以降低职业照射。

腐蚀产物来源于与冷却剂接触面的腐蚀和磨损, 甚至在高度净化和严格控制的冷却系统中, 在堆内和堆外的接触面也会形成腐蚀膜。反应堆冷却系统中与冷却剂的接触面的主要合金成分如表 1所示。

上述的合金均产生或形成致密的薄氧化膜, 从而可以起到保护膜和降低腐蚀率的作用。冷却剂中包含的腐蚀产物由于在堆芯中暂时沉积和正常通过而被活化, 活化腐蚀产物在一回路系统的其他部分(如外部管道和热交换器)沉积下来, 在核电厂维修或运行时就会造成人员照射。

腐蚀产物实际上是由金属氧化物组成的混合物, 一般以镍代铁酸盐或者磁铁矿的形式存在。堆芯腐蚀产物的化学结构式是Ni_xFe₃-_xO₄, 具有很强的磁性。腐蚀产物是由从胶状体大小(小于0.1 μm)到超过10μm的单晶体颗粒所组成。腐蚀产物沉积层的质量厚度从几mg /dm²到几百mg /dm², 放射性比活度水平从30到300 μ Ci /mg。绝大多数腐蚀产物是以沉积物的形式存在, 很少以溶液的形式存在。沉积物中的腐蚀产物和溶液中的腐蚀产物之比为一百万比一。大部分腐蚀产物微粒在0.1到4.0μm之间。

堆芯外的腐蚀产物层很薄, 典型的厚度范围是0.3到1.5 μm, 但其表面积很大, 主要的核素为⁵⁸Co和⁶⁰Co。堆芯外的腐蚀产物含有大量的铬成分, 所以腐蚀产物层有很强的硬度和很高的熔点。

通过运行经验和剂量估计标明, 核电站职业照射的绝大部分来自于⁵⁸Co和⁶⁰Co。因此, 更应关注这些源的产生和输运机理。

3.4 ⁵⁸Co和⁶⁰Co源

⁵⁸Co产生于快中子与58Ni的相互作用, 主要来自蒸汽发生器管道, 燃料栅格和不锈钢表面。由于蒸汽发生器管道的镍含量很高, 并且湿面积很大, 导致了⁵⁸Co的形成, 每年产量约为12kg。⁵⁸Co的半衰期约为71.3d, 衰变的初态为过渡态, 其中85%的是电子俘获反应, 15%的是正电子发射, 此外, 还有0.811能量的γ射线释放。⁶⁰Co主要来源于⁵⁹Co的中子活化, 这种反应发生在两个不同的中子能谱区域, 一个在热中子区域, 另一个在共振区域。总产生效果是⁶⁰Co的活化机会比⁵⁸Co高170倍左右, 由于⁶⁰Co的半衰期很长(5.26a), 它是⁵⁸Co衰变完后的主要辐射源。⁶⁰Co衰变会释放出β粒子并伴随两个高能量的γ射线(1.17MeV和1.33 MeV), 且具有很长的半衰期, 这两个因素致使⁶⁰Co存在长期辐射防护的问题。核电厂中⁶⁰Co的主要产生源是蒸汽发生器管道中的钴杂质, 大约20%的钴来自于硬质合金, 这些合金是用来防止表面磨损, 例如阀座, 控制棒驱动插销, 泵的轴承, 轴套。

3.5 腐蚀产物的分布

腐蚀产物的活度随着电厂运行时间而改变, 因为在循环周期的初始阶段, 腐蚀速率或者镍含量都很高, ⁵⁸Co产生量很高。随着运行周期的延伸, 腐蚀率稳定并逐步下降, 大约需要2个有效满功率运行年⁵⁸Co就达到平衡。⁶⁰Co活度随着电厂运行逐渐增加, 直到10个有效满功率运行年才会达到最大并处于平衡。⁵⁸Co和⁶⁰Co等腐蚀产物的沉积过程高度依赖于材料的表面光滑和物质的流动特性。运动区域的改变会造成⁶⁰Co相对大的沉积, 当流体快速的改变运动方向时, 流体撞击表面会产生微粒。随着时间的增加, 逐步积累的沉淀物会显现出很强的照射率。由于各种各样的原因, 腐蚀产物也可以局部积累, 如某种材料具有很强的亲腐蚀物特性, 腐蚀物就会被吸附在这些材料上, 像软封和隔板膜。此外一些阀门填料不仅具有吸附特性, 在泄露的情况下, 可用来做过滤装置。在阀门维修期间, 阀门填料在某些情况下是其中主要的辐射源之一。由于焊缝处的热处理和褶皱的表面, 焊接处会积累更多的腐蚀产物。不同的金属也具有不同的吸附能力, 吸附性主要和材料的腐蚀速率相关, 锆合金是表面会形成一层致密的锆氧化物膜, 具有很低的腐蚀率。Inconel合金和不锈钢的表面膜不很致密, 所以有很大的腐蚀率。热交换区域也可以沉积腐蚀产物, 温度的剧烈改变会导致pH值和溶解度的剧烈改变, 最终的结果是冷却剂中的可溶性腐蚀产物沉积在热交换表面。在低流速或者流动阻断区域, 流体中的微粒可能会沉积下来。管道的死角和某些阀门区域就是低流速区域, 这些区域也会积累腐蚀产物。

了解了腐蚀产物特别是⁵⁸Co和⁶⁰Co的产生、输运机制以及在电厂的分布情况, 为降低腐蚀产物的产生量提供了技术基础。

4 减少腐蚀产物源项的技术方案 4.1 减少腐蚀产物的通用方法

针对腐蚀产物产生和沉积的特性, 通常可采用下列措施减少其源项。①通过选择合适的材料和控制冷却剂的化学性质, 以减少回路材料的腐蚀和冲刷速率; ②通过选择材料, 尽量减少可能成为重要辐射源的核素含量(尤其是钢中的钴); ③设置去除净化系统(例如粒子过滤器和交换树脂床); ④尽量减少堆芯给水中的活化核素的含量。

其具体的方案应通过应用最优化概念, 减少在反应堆冷却剂回路, 化学控制回路, 管道系统中因使用硬度高的阀门座和轴承的含钴高的材料, 例如硬质合金, 这对于堆芯内部构件尤其重要。

材料的选择和冷却剂的化学性质对于核电厂的蒸汽补给系统的可靠性起着重要作用。应谨慎考虑材料和冷却剂的兼容性, 因为它对于确保减少一回路部件所需的维护、修理和检查起着最重要的作用。

通过使用离子交换树脂去除可溶性核素, 通过设置离子过滤器去除腐蚀产物。设计其容量时应考虑能够满足在启动和冷停堆期间腐蚀产物和裂变产物释放量的陡增。

4.2 减少腐蚀产物的具体方法

目前, 在我国运行的电厂中, 根据实测的数据显示, 电厂某些区域运行时的剂量率水平出现了高于设计时的计算值情况。对于我国正在建设中的二代改进型核电厂, 其他设计特性的改进已经受到很大的制约。由此, 降低运行时的辐射源项, 特别是减少腐蚀产物的产生是目前必行的方案, 也是辐射防护最优化的基础工作。根据上述对腐蚀产物的研究, 在设计上的可能有如下的解决方案。

4.2.1 减少材料中的杂质

减少职业照射的第一步是减少材料中以钴和镍同位素活化形式存在的源。由于职业照射受钴同位素的放射性影响最大, 设计中材料的技术规格应严格限制或禁止这种材料, 含量很低或者没有钴及低腐蚀率的材料规格将使进入反应堆冷却剂系统的钴含量最小, 最终导致辐射场的降低。

材料的技术规格书显然必须考虑代价, 总的代价是剂量代价和材料代价的结合。材料代价一般与钴杂质水平和腐蚀率成反比。为了限制钴进入到系统中, 堆内部件一般都规定了非常低的钴杂质水平, 但这样的要求还有待应用到其他的系统部件中。计算表明如果蒸汽发生器管子中的钴含量从0.04%减少至0.01%, 电厂辐射水平将减少30%左右。其他含钴材料包括用于控制棒驱动机构、反应堆冷却剂泵、阀等的高钴合金, 与蒸汽发生器管子中的钴相比, 消除高钴合金可以减少电厂15%的钴输入量。降低或消除钴含量的影响可以从德国KWU建造的核电厂、俄罗斯设计捷克斯洛伐克运行的PWR、法国设计的核电厂、CANDU反应堆等的剂量率数据中反映出来。剂量率大幅度降低主要原因归于在电厂的设计中使用了低钴硬质合金。例如:最新的CANDU堆蒸汽发生器外部的辐射水平大约是老的同类型电厂的1/4。

上述的实例说明了减少材料中的钴含量在减少电厂剂量中的重要性。尽管⁶⁰Co的放射性很强, 杂质中的钴含量是很小的。因此, 即使是很小的钴含量也应考虑将其减少到最低限度。

通过选择合金来控制⁵⁸Co的放射性活度会受到很大限制, 原因是大部分耐水溶液腐蚀的合金都是镍基的, 而镍是产生⁵⁸Co的根源。但是, 用铬镍铁合金替代硬质合金来制作燃料栅格, 可以同时减少⁵⁸Co和⁶⁰Co的产生。通过对电厂数据的分析表明, 用锆合金栅格替代铬镍铁合金栅格可以使辐射场减少大约25%。

4.2.2 表面抛光

BWR管道表面通过电解法抛光, 特别在再循环系统, 这已被证明是一种减少放射性同位素进入结构部件氧化膜的有效措施。实际的辐射测量数据显示该方法对于降低BWR的辐射场是有效的。关于电解法抛光或其他表面抛光技术在PWR蒸汽发生器这些关键部件上的应用正在被考虑之中。通过BWR部件电解法抛光的实践表明, 电解法抛光不会引入不利效应。

通过在PWR上的一些实验验证, 电解法抛光以及其他表面抛光技术正被AP 1000考虑应用于主冷却剂管道、蒸汽发生器管道头、泵叶轮、反应堆空腔和传送通道管线上, 以减少放射性沉积的数量。

4.2.3 化学控制

从减少剂量的角度来看, 电厂初始启动期间的化学控制非常重要, 因为与运行循环周期的后期相比, 大部分材料腐蚀的产物在最初的几个月内释放。由于这个原因, 建议在装载燃料至少几周前的热试中实施化学控制。

运行过程中化学控制, 通过控制冷却剂中锂浓度变化从而控制pH的变化, 电厂试验已经证明, pH在6.9时比更低的pH时沉积在燃料棒上的杂质大大减少。同样的试验也显示pH在6.9时管道上的辐射场有缓慢的积累率。通过理论分析和实验验证, 表明辐射场最小的积累率是300℃的pH值为7.4。瑞典PWR电厂运行显示, 将主冷却剂系统pH值从典型的6.9提高到7.4, 可以使PWR蒸汽发生器中的辐射场积累最小。例如, 运行在较高pH值(为7.4)的电厂蒸汽发生器上封头处的辐射场为20 ~ 30mSv /h, 运行在常规pH值(为6.9)的辐射场为50 ~ 100mSv/h。

停堆化学控制的目标是控制在换料中杂质向反应堆冷却剂的释放。反应堆停堆期间冷却剂中硼浓度通过加硼酸升高到相对高的水平。最终的结果是, 换料水中存在大量可溶性钴和元素镍。这么大的浓度可能导致可见度的降低, 从而使燃料不能继续移动。另外, 高浓度会导致换料水池剂量水平过高。为了减少上述指出的问题, 采用加过氧化氢(H₂O₂)来控制氧化的方法。当反应堆冷却剂系统的除气和冷却持续到系统温度降低到60℃以下时, 添加H₂O₂以避免其快速分解。这样的技术方案可以使系统对放射性具有最大的净化能力, 这种方法的效果也得到了实验的验证。

4.2.4 过滤和去污

过滤和去污对于核电厂是减少辐射源的两个重要手段。水过滤用于换料活动以提高水质, 通过过滤降低工作区辐射水平从而减少对工作人员的辐射照射。许多类型的商用过滤器都是可用的, 选择最合适的过滤器取决于要求的过滤程度、去除的固体类型、过滤器材料与被滤物质的兼容性等因素。通常过滤器需配上除盐树脂以增加从液体中去除物质的有效性。

去污是减少源的可行有效的措施。去污方法范围从简单的机械活动(手擦、水冲等)到复杂的化学、打磨或电化学处理。去污可能涉及较小的表面区域例如蒸汽发生器上封头, 或者大的系统如CVS。研究表明对完整的RCS系统进行去污也是可行的。

每次换料操作后对反应堆腔进行去污, 处理的难度很大程度上取决于换料前反应堆冷却剂净化的效果以及换料期间腔体中清洁水的保持情况。

5 结论

在核电厂设计中实施辐射防护最优化, 其最终目的是降低职业照射的水平。通过降低核电厂的辐射源项来减少职业照射, 目前这可能是我国开展二代改进型核电厂辐射防护最优化设计的最佳途径。然而, 作者仍然强调, 对于有效的良好的优化的辐射防护设计, 应是将所有可能减少职业辐射照射的措施一起进行评价。经过评价确定最终的设计方案, 该方案应具有减少辐射源、减少维修和检查需求、减少照射时间的设计特性。设计需体现对于付出的代价应获得最大的人· Sv减少的改进。