氡致矿工肺癌证实为职业癌, 氡是世界卫生组织公认的放射性致癌物, 室内以氡为主的放射性污染已备受关注。室内放射性污染物主要是氡的放射性同位素²²²Rn、²²⁰Rn及其子体和γ外照射^[1]。我们于2005年1月至2007年12月开展了居室环境放射性现状评价的研究。

1 材料和方法 1.1 居室环境放射性探测器

自制的"室内环境放射性评价测量盒" (专利号:ZL 200620082698.7), 由南华大学氡实验室刻度, 同时累积测量室内²²²Rn活度浓度、²²⁰Rn活度浓度、²²⁰Rn子体的平衡当量浓度(EEC_Tn)以及γ外照射剂量率。

1.2 剂量仪

FJ377型热释光剂量仪及个人剂量计检测系统由中国计量科学研究院刻度, 本项目所用环境剂量计已经过朔源性刻度校正。

2 调查内容 2.1 调查内容和范围

本项研究调查了济南市区134户, 调查房屋412间。第一阶段调查在2006年7月至12月, 调查项目为室内²²²Rn活度浓度、²²⁰Rn活度浓度、²²⁰Rn子体的平衡当量浓度以及γ外照射剂量率; 第二阶段调查在2007年1月至6月, 调查项目为²²²Rn活度浓度、γ外照射剂量率。

2.2 布样条件

第一期布样的测量条件:避开门窗等处, 布在距离墙壁20cm、高度在1.0~1.9m;第二期布样的测量条件:避开门窗等处, 布在距离墙壁不小于20cm、高度在1.0~1.9m。

3 结果 3.1 计算方法 3.1.1

²²²Rn活度浓度、²²⁰Rn活度浓度按式(1)、(2)计算:

(1)

(2)

式中:N_Rn:Rn探测器CR-39径迹密度, Tr· cm^-2; N_Tn:Tn探测器CR-39径迹密度, Tr· cm^-2; CRn:室内²²²Rn浓度, Bq· m^-3; C_Tn:室内²²⁰Rn浓度, Bq· m^-3; T:布样时间, h; K_Rn:Rn探测器²²²Rn刻度系数, Tr· cm^-2· (Bq· m^-3· h)^-1; K_Tn:Rn探测器²²⁰Rn刻度系数, Tr· cm^-2· (Bq· m^-3· h)^-1; KRn:Tn探测器²²²Rn刻度系数, Tr· cm^-2· (Bq· m^-3· h)^-1; K_Tn:Tn探测器²²⁰Rn刻度系数, Tr· cm^-2· (Bq· m^-3· h)^-1; b:Rn探测器CR-39本底径迹密度, Tr· cm^-2; B:Tn探测器CR-39本底径迹密度, Tr· cm^-2。

3.1.2 ²²⁰Rn子体平衡当量浓度(EEC_Tn)

根据卓维海(现任复旦大学上海医学研究所教授)在日本国立放射线医学研究所的博士毕业论文中第5章" DPOSITION RATEMEA SUREMENTS AND THE CONCENTRATION OF INDOOR ²²⁰RnPROGENY"的研究内容, 进行了深入分析和推算, 得出下列使用沉积率装置计算室内环境中EEC_Tn的计算式:

(3)

式中:EEC_Tn:室内²²⁰Rn子体平衡当量浓度, Bq· m^-3; D:探测器中CR-39径迹密度, Tr· cm^-2; T:布样时间, s。该公式推导的条件是:①在室内²¹²Pb和²¹²Bi放射性平衡下1 Bq· m^-3EEC_Tn其核素的浓度为6.03 ×10^-2cm^-3; ②一般室内环境中沉积速率较稳定, 其理论值接近0.54 ×10^-2cm· s^-1; ③沉积率装置探测器的几何效率为0.063, 即在使用自制的吸收体制成的沉积率探测器探测效率不低于卓博士使用美国复合材料探测器的探测效率。

3.1.3 γ外照射剂量率

使用本实验室的¹³⁷Cs参考源, 根据环境剂量计的刻度进行了朔源系数转换计算, 得到该环境剂量计的刻度转换系数为0.00147 mGy· count^-1。济南地区宇宙射线电离成分空气比释动能值约为33nGy· h^-1(在济南附近所处纬度相近的东平湖测量结果)用如下式进行计算:

(4)

式中:H ·:室内γ辐射所致居民有效剂量率μSv/h; c:环境剂量计的测量值, count; k:环境剂量计的刻度转换系数, 为0.00147 Gy· count^-1; K_α1:济南地区居民所致空气比释动能值, 约为0.033nGy/h(东平湖, 自测); f₁:建筑材料对宇宙射线的屏蔽因子, 取0.8;f₂:TLD(LiF)对近地宇宙射线电离成分的响应约为环境γ射线响应, 取85%。

3.2 调查结果 3.2.1 居室内²²²Rn活度浓度分布分析

本次调查共得到411间次房屋内²²²Rn活度浓度数据, 使用SPSS统计分析软件和EXCEL软件对其进行统计学分析, 结果如下:经过室内²²²Rn活度浓度频数统计分析, 室内²²²Rn活度浓度呈现偏态, 如图 1所示; 经过对数转换后接近正态分布, 见图 2。室内²²²Rn活度浓度统计分析见表 1, 为便于比较, 同时计算了算术平均数及标准差。从表中可知, 中位数和几何均数比较接近, 分别为44、45 Bq· m^-3, 算术均数偏高, 为48 Bq· m^-3。

本次调查居室内²²²Rn活度浓度有9户超标, 超标率为2%, 其中最高的为203Bq· m^-3。

3.2.2 ²²⁰Rn活度浓度分布分析

本次共调查203间次房屋, 室内²²²Rn活度浓度(距离墙壁20cm)统计学分析结果如下:室内²²⁰Rn活度浓度呈现偏态分布, 如图 3所示; 经过对数转换后向正态分布接近, 见图 4。室内²²⁰Rn活度浓度统计分析见表 2, 为便于比较, 同时计算了算术平均数及标准差。从表中可知, 中位数和几何均数比较接近, 分别为19、16 Bq· m^-3, 算术均数偏高, 为27 Bq· m^-3。

本次调查居室内²²⁰Rn活度浓度最高的为167Bq· m^-3, 活度浓度超过100Bq· m^-3的有5户。

3.2.3 ²²⁰Rn子体平衡当量浓度(EEC_Tn)分布分析及与室内²²⁰Rn活度水平的相关分析 3.2.3.1 EEC_Tn分布分析

本次调查共得到204间次房屋内EEC_Tn数据, 统计学分析结果如下:室内EEC_Tn呈现偏态分布, 如图 5所示; 经过对数转换后(×100)向正态分布接近, 见图 6。室内EEC_Tn统计分析见表 3, 为便于比较, 同时计算了算术平均数及标准差。从表中可知, 中位数、几何均数和算术均数分别为1.024、1.082和1.536 Bq· m^-3。

3.2.3.2 室内EEC_Tn与²²⁰Rn放射性水平相关分析

使用SPSS统计分析软件, 对203间次房屋内的EEC_Tn与²²²Rn活度浓度进行了相关分析, 结果如下:斯皮尔曼(Spearman)等级相关系数, r_s =0.253, P＜0.01。结果表明, 居室内EEC_Tn与²²²Rn活度浓度有相关关系。

3.2.4 γ外照射剂量率

本次调查共得到412间次房屋室内γ外照射剂量率, 呈正态分布, 其频数分布见图 7。室内γ外照射剂量率的范围为0.041~0.167μSv· h^-1, 算术平均数及标准误分别为0.106和0.001μSv· h^-1。

3.2.5 比较分析

1991~1995年、1996~2000年和2001~ 2006年三期不同年代的²²²Rn活度浓度分别为39、43和49 Bq · m^-3, 1991~1995年与1996~2000年以及1996~2000年与2001~2006年经两样本几何均值的比较检验(双侧α=0.05, P分别为0.072、0.112), 三期不同年代的²²²Rn活度浓度并没有逐步升高的趋势。

装修材料中的木地板卧室和瓷砖客厅中EEC_Tn分别为1.050、1.274 Bq· m^-3, 经两样本几何均值的比较检验(双侧α =0.05, P=0.262), 可见卧室和客厅EEC_Tn并不因地面装修材料的不同而不同, 可能卧室与客厅空气对流降低了EEC_Tn的变化。

由于本次调查是在居民正常生活状态下, 不同因素对室内的²²²Rn活度浓度、²²⁰Rn活度浓度和EEC_Tn的影响并不明显, 可见, 正常生活状态下室内的²²²Rn活度浓度、²²⁰Rn活度浓度和EEC_Tn并非是除了建材本身226Ra、224Ra含量外的某一因素在长期测量中起明显的决定作用。

4 剂量评价

剂量学评价方法, 可分为两类, 即①剂量学评价方法, ②流行病学评价方法。剂量估算多沿用1993年UNSCEAR提供的有效剂量转换系数进行室内外空气中²²²Rn、²²⁰Rn及其子体的有效剂量估算, 见表 4。

本次调查的室内²²²Rn活度浓度、²²⁰Rn活度浓度、²²⁰Rn子体平衡当量浓度(EEC_Tn)和γ外照射剂量率的调查结果汇总于表 5中。其中²²²Rn、²²²Rn活度浓度和EEC_Tn为几何均值及几何标准差, γ外照射剂量率为算术均值与标准误。

根据1993年UNSCEAR^[2]提供的室内空气中²²²Rn、²²⁰Rn及其子体的有效剂量转换系数, 取²²²Rn平衡因子F=0.4, 室内居留因子0.8, 计算了室内由于²²²Rn、²²⁰Rn、²²⁰Rn子体和γ外照射所致居民年有效剂量见表 6。

从表 6可知, 居民由²²²Rn及其子体造成的内照射剂量为1.189 mSv/a, 接近文献[3]汇总的世界有效剂量水平(1.2 mSv/a), 高于中国有效剂量水平(0.916 mSv/a); 由²²⁰Rn及其子体造成的内照射剂量为0.255 mSv/a, 高于文献[3]汇总的世界有效剂量水平(0.07 mSv/a), 接近中国有效剂量水平(0.185 mSv/a); 由γ外照射外照射剂量为0.743 mSv/a, 高于文献[3]汇总的世界陆地γ辐射有效剂量水平(0.46 mSv/a), 高于中国陆地γ辐射有效剂量水平(0.54 mSv/a)。上述年均总剂量为2.187 mSv, 最大年均剂量已超过5 mSv。居民由²²²Rn及其子体所致剂量、²²⁰Rn及其子体所致剂量及由γ外照射所致剂量分别占室内照射的总剂量的54.4%、11.7%和34.0%。另外, 济南地区宇宙辐射所致年剂量约为0.26 mSv/a, 40K内照射据文献[3]为0.17、除40K外的其他核素取0.17 mSv/a, 则居民由²²²Rn及其子体所致剂量、²²⁰Rn及其子体所致剂量及由γ外照射所致剂量分别占天然辐射有效剂量(7.878 mSv/a)的42.7%、9.1%和26.7%。

总体上看, 济南市居民室内受照剂量未见明显升高, 占本次调查的98%房间仍处在本底水平。