随着全球经济的迅速发展和科学技术的进步, 所产生的工业废渣污染环境、占用耕地问题越来越被各国政府重视, 对工业废渣的利用成为突出的经济和社会问题。环境负荷最重的三种工业废弃物是粉煤灰、煤矸石、矿渣。利用工业废渣来生产建筑材料已成为当前我国灰渣资源的主要用途^[1]。世界各国对废渣中天然放射性核素含量进行了研究, 联合国原子辐射效应委员会向联合国大会提交的1993年报告书^[2]进行了专门论述。其中燃煤电厂产生的粉煤灰和炉渣中, 天然放射性核素的活度浓度大大高于地壳中的相应浓度。生活环境中氡(Rn)及其子体对健康影响问题, 一直是放射卫生防护领域的研究热点。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年报告估计, 来自天然辐射对公众的年有效剂量为2.4 mSv, 其中外照射占37.5%, 内照射(主要是氡)占62.5%^[3]。氡被国际癌症研究机构(IARC)列为第一类致癌物, 也是世界卫生组织(WHO)公布的19种主要环境致癌物质之一^[4]。全世界患肺癌死亡的总人数中有8% ~ 25%是由于长期吸入空气中氡造成的^[5]。

1 氡的性质

自然界中的天然衰变系主要有三个:铀系、钍系和锕系。这三个衰变系的一个共同点是都有一个在常温常压下以气体形式存在的放射性核素, 铀系是氡-222, 钍系是氡-220, 锕系是氡-219。其中氡-222的半衰期最长, 为3.285d, 氡-220为55.6s, 氡-219为3.96s, 室内氡是指氡-222和氡-220, 主要是指氡-222, 在不通风或通风不良的场所, 很容易积累至相当高的浓度。氡-222是铀-238衰变产物中的镭-226直接衰变来的, 也就是常说的"有镭就有氡"^{[6, 7]}。

氡是一种无色、无味、化学性质极不活泼的惰性气体, 比重为9.96kg/m³, 约为空气的7.5倍, 大气中氡浓度随高度增加而迅速减少。氡有较强的扩散能力, 空气中扩散系数为0.105 cm²/s。氡的吸附能力较强, 极易被松散多孔物质所吸附^[8]。

氡的衰变子体最初是自由电子状态的带正电荷的离子, 这些离子极其迅速的与水、氧或其他痕量气体形成簇, 几秒钟至几分钟后这些簇附着在气溶胶粒子上的氡、钍子体称为结合态子体, 前者主要沉积在上呼吸道, 后者主要沉积在肺部。对防护工作有现实意义的是短寿命子体:²¹⁸Po, ²¹⁴Pb, ²¹⁴Bi和²¹⁴Po^[6-8]。

2 室内氡的来源

室内空气中的氡主要来源于以下几个方面:建筑物地基和周围土壤、建筑材料、家用燃料、生活用水及室外环境空气中的氡。具体到一栋建筑物, 哪种氡来源为主, 应因地而异。近年来, 众多学者不仅测量了各种建筑物内氡浓度及其随时间变化的关系, 而且在寻找氡的来源和限制氡进入室内方面也做了大量工作。据报道, 来源于建筑物地基和周围土壤的约占室内氡的60.4%, 来自建筑材料和室外空气的分别占19.5%和17.8%^[3]。北京地区调查结果表明, 室内氡约有56.3%、20.5%和20.5%分别来自地基岩石、建筑材料和室外空气(见表 1)^[7]。掺工业废渣新型墙体材料本身是由天然的岩石、砂、土及各种矿石生产而来, 能够释放出一定量的氡, 来自于住宅地基以下的岩石和局部断裂构造的氡对底层作用大, 但随着楼层的高度递减, 一般认为三层以上可以忽略不计, 应用大量掺工业废渣新型墙体材料建造的商品房、写字楼的室内氡主要来源于放射性核素含量较高的新型墙材(见表 2)。山东地区新型墙体材料利用量较大的粉煤灰、炉渣和煤矸石中镭含量的平均值分别为127.88 Bqkg^-1, 73.89 Bqkg^-1, 47.85 Bqkg^-1, 最高值分别为229.20 Bqkg^-1, 115.88 Bqkg^-1, 176.4 Bqkg^-1, 均有超过建筑材料放射性核素限量的样品出现^{[1, 9]}, 基于有镭就有氡, 研究不同性质的建材和建筑物表面氡析出的规律和影响因素更具有实际意义。

3 氡析出率测量方法

氡析出率定义:在单位时间间隔内穿过单位面积界面析出到空气中的氡的量(Bqm^-2s^-1)。根据IAEA333号技术丛书《铀尾矿氡析出测量与计算》(1992)中给出的氡析出率测量方法有三种:积累法(又称局部静态法); 贯穿风流法(又称动态法); 活性炭吸附法。方便且常用的是积累法和活性炭吸附法^{[11, 12]}。

3.1 积累法

积累法, 就是在射气介质的表面扣一个集氡罩, 周围用不透气的材料密封。所扣介质表面的氡被集氡罩收集, 其浓度随时间增长而不断增加, 最后达到平衡。在集氡罩内的氡浓度呈线性增长的时间范围内, 取样并测量其氡浓度值, 根据集氡罩的体积、底面积和集氡的时间等计算出氡析出率。

3.2 活性炭吸附法

该方法是利用氡较强的扩散能力和吸附能力, 易被活性炭吸附的特点来测氡。活性炭吸附盒在测量时, 待测空气中的氡扩散进炭床内被活性炭吸附, 同时氡衰变产生的子体也沉积在活性炭床中, 待其中的氡与其子体达到放射性平衡后, 用HPGe-γ谱仪测量。由氡子体²¹⁴Bi的0.609 MeV的全能峰确定活性炭所吸附的氡量。经刻度即可求出暴露期间的平均氡析出率。^[13]

基于吸附法采用简单的采样器或探测器, 简便易行, 可以长时间的测量得出氡析出率的平均结果, 便于大面积多点的检测, 同时还具有灵敏、快速、便于短时间布放和回收、活性炭回收后可重复使用成本低廉等优点。对此作一介绍。

3.2.1 活性炭盒制备

选用微孔结构发达、比表面积大、粒径为10 ~ 28目的优质椰壳颗粒状活性炭。将活性炭置于通风烘箱内, 在120℃下烘烤7 ~ 8h, 以去除活性炭中残存的氡气。装盒时, 将活性炭迅速装入盒中, 称重、加盖、密封、待用。留1 ~ 2个新制备的, 没有暴露于氡和子体的活性炭盒于实验室中, 作为本底计数测量用。

3.2.2 析出氡收集

去除实际欲测建筑物表面的灰尘和沙粒, 打开活性炭盒, 倒扣于该表面, 周围用橡皮泥固定和封严(北方天气干燥, 可用保鲜膜覆盖于橡皮泥上), 记下开始收集析出氡的时刻。持续收集5 ~ 7d。收集结束时, 除去真空泥, 取下炭盒, 加盖密封, 记录结束时刻。

3.2.3 析出氡测量

用标准镭源检查和调整HPGe-γ谱仪, 使之处于正常工作状态, 得到探测效率。测量未暴露炭盒的本底γ能谱。收集结束后的炭盒放置3h以上, 记录放置时间。测量214Bi的0.609MeV的γ射线峰计数率。

3.2.4 氡析出率计算

建筑物表面氡析出率按下式计算:

式中:R———氡的面积析出率, (Bq· m^-2 · s^-1); n_c———活性炭盒内所选定的氡子体γ射线峰的计数率, (s^-1); n_b———与n_c相对应的“新鲜”活性炭盒的计数率, (s^-1); t₁———活性炭盒收集析出氡的时间, (s); t₂———收集结束时刻到测量开始时刻的时间间隔, (s); ε———与n_c相应的γ射线峰能量的探测效率; S———被测表面的面积, (m²); λ———氡的放射性衰变常数, (2.1 ×10^-6s^-1)。

4 氡析出率的影响因素

对于单一射气介质, 影响氡析出率的因素有气压、温度、含水率等^{[14, 15]}。

4.1 气压的影响

气压波动时, 射气介质的氡析出率将随之变化, 因为气压波动将引发介质内的渗流, 气压升高引起向介质内的渗流, 氡析出率降低; 气压降低则反之。含水率的影响

4.2 温度的影响

温度通过两方面影响氡析出:一方面, 温度影响介质含水率, 间接影响到氡析出; 另一方面, 温度的升高使得介质中孔隙直径、几何形状发生改变以及分子热运动加快, 使氡扩散系数增大。

4.3 含水率的影响

根据E.Stranden等人的实验结果, 含水率对射气介质氡析出率的影响比较明显。含水率有两方面原因影响氡析出:一方面, 当射气介质内空隙中存在液体时, 氡射气系数会增大, 水分可以阻碍氡气在介质孔隙内表面吸附, 使氡析出率增大; 另一方面, 由于氡在水中的扩散系数远小于在空气中的扩散系数, 当含水率超过一定值时, 可阻碍氡析出, 使氡析出率减小^{[6, 16]}。