测量介质表面的氡析出率是评价天然辐射水平和评价铀矿山退役治理是否合格的重要手段之一。使用局部静态累积法测量介质表面的氡析出率时, 用活性炭收集积累的氡, 用γ谱法测量计算氡析出率是最常用的方法之一^[1~3], 该法测量可靠、便宜又可重复使用。一般认为活性炭对氡的强烈吸附效应, 介质表面析出的氡全部为活性碳吸附。由于活性碳对氡的吸附一方面存在吸附和解析的动态平衡过程, 另一方面活性炭对氡的吸附受其吸附的水分多少的影响。如:文献[4]的作者使用经烘烤的活性炭做氡的吸附试验并与未经烘烤的活性炭比较, 发现后者的氡吸附量比前者少16%~24%, 且下降量与炭装量和暴露时间的长短无关; 文献[5]的作者对1g活性炭加水1.5g, 发现其吸附系数下降约15%。因此, 活性炭累积法测氡析出率时, 累积盒中总有一定的自由氡。由于介质对氡的扩散具有双向性, 即由高氡浓度区向低氡浓度区扩散, 活性炭法测介质表面的测氡析出率同样可能低估真实值, 只是累积盒中氡浓度的增加相对其他方法要小得多, 因此氡的泄漏和反扩散也要小得多, 用活性炭法测得的氡析出率也最接近真实值。

为了氡析出率模型的准确定值, 我们选择了活性炭累积法作为主测量方法, 并就该方法可能的影响因素作了实验研究。

1 湿度效应研究 1.1 实验方法和装置

为保证实验过程与实际的测量相一致, 我们将吸水的海棉置于测量装置中, 其余测量条件不变, 为达到相同累积时间活性炭吸附水分量的不同, 每次测量使用不同的吸水海绵面积, 吸水海绵的面积(单位cm²)分别为:0、50、80、130、150、200, 吸水海绵用容器装好, 并用铜质筛网支撑该容器。不同的测量采用相同的累积采样时间即24h, 使用100g活性炭, 活性炭使用前在120℃的温度下烘烤8h时, 并在无氡干燥环境下冷却。收集的活性炭样品放置3h时后开始测量, 整个测量过程中, 环境平均温度基本相同。测量装置为ORTEC公司生产的GEM 30P4-Plus型高纯锗γ能谱仪, 测量前先用⁶⁰Co源进行能量刻度, 然后用已知活度的活性炭标准源刻度γ能谱仪的探测效率(ε), 测量使用氡子体Bi-214的609.32keV的γ特征峰。实验使用的氡析出率源分别为固体氡源、混凝土模型、石膏板模型, 实验装置如图 1和图 2所示。上述氡析出率源经过了3a以上的监测, 证明是稳定的。图 1中的磨口玻璃瓶体积约为2 600m l, 实验时磨口玻璃瓶盖和瓶的结合处用凡士林密闭。图 2中的采样器底面积即收集面积为615.4cm², 采样器与模型间用橡皮泥密封。

1.2 实验结果

将一固体氡源置于图 1所示的磨口瓶的底部, 上面用铜质筛网支撑盛水容器, 盛水容器上方放一铜质筛网, 筛网上放100g活性炭, 密封放置24h。取样完成后, 取出活性炭放入活性炭盒中密封, 用天平称量活性炭放置前后的重量确定活性炭吸收水份的多少, 用γ谱仪测量活性炭中的氡, 计算出活性炭在采样过程中吸附的氡量。每次实验使用不同的吸水海绵面积, 实验结果如表 1所示。对实验数据进行一元线性回归处理, 得线性回归方程(1), 相关系数R=0.904, (1)式中x为吸水量(g), y为活性炭吸附的氡量(Bq)。

(1)

在石膏板氡析出率模型和混凝土氡析出率模型上做了类似的实验, 实验方法与上述方法相同, 实验装置参见图 2, 其中石膏板的氡析出率参考值为(1.46 ±0.09)Bq·m^-2·s^-1, 混凝土的氡析出率参考值为(0.40 ±0.02)Bq·m^-2·s^-1, 实验结果如表 2, 表 3所示。

石膏板模型实验数据的一元线性回归方程为方程(2), 相关系数R=0.936, (2)式中x为吸水量(g), y为测量的氡析出率(Bq·m^-2·s^-1)。

(2)

混凝土模型实验数据的一元线性回归方程为方程(3), 线性相关系数R=0.914, (3)式中x为吸水量(g), y为测量的氡析出率(Bq·m^-2·s^-1)。

(3)

将方程y =-ax+b变换成y/a =-(a/b)x+1, 方程(1), (2), (3)的a/b分别为:0.009688, 0.01848, 0.00977, 此系数的含义为100(g)活性炭每多吸收1g水在上述三种测量条件下造成测量值减少的百分比分别为:0.97%, 1.85%, 0.98%。

2 泄漏效应研究 2.1 实验方法和装置

用一直径28cm, 高4.7cm的不锈钢集氡罩, 罩的顶部开两个直径为10mm的小孔并装上铜嘴, 铜嘴上接橡皮管, 橡皮管用钢夹夹紧, 铜嘴与罩的接合部位用环氧树脂密封。用一直径26.5cm圆形铜质筛网固定活性炭, 筛网与待测氡析出率的介质面间的距离为10mm, 使用200g4~6目的椰壳活性炭均匀布放在准备好的筛网上, 活性炭使用前先用烘箱在120℃的温度下烘烤7~8h, 然后转入密封的玻璃干燥器中冷却。钢罩扣好后用真空橡皮泥密封, 如图 3所示。测量在南华大学氡实验室制作的氡析出率为(1.51 ±0.09) Bq·m^-2·s^-1的氡析出率装置上进行, 表面介质为石膏板, 相当于松散介质。钢罩中的氡用医用注射器在罩的顶部小孔中取样, 测量仪器为FD-125型氡钍分析仪和FH-463定标器、闪烁室为500m l的ST-203。活性炭中氡的测量采用高纯锗γ能谱仪。

2.2 氡活度测量结果

用注射器通过橡皮管抽取20m l集氡罩中的气体, 用负压方式将采得的样品气体转入闪烁室内, 补充到闪烁室内的为经除氡处理的空气。静置3h使闪烁室内氡与其子体达到放射性平衡后开始测量, 计数时间为5min。累积箱内空气中氡活度浓度用公式(4)计算。无泄漏和反扩散条件下, 取样结束后集氡罩中累积的总氡活度用公式(5)计算。

(4)

(5)

式中C为采样器中空气氡活度浓度, Bq/m³; n为样品5min测量计数; n₀为闪烁室本底计数(5min); K为闪烁室刻度系数, Bq·m^-3·cpm^-1; V为闪烁室容积(500 ml); v为样品气体的体积(20 ml); Q为氡活度, Bq; S为氡析出率收集面积, m²; λ为氡的衰变常数(2.097 ×10^-6 s^-1); δ为界面氡析出率, Bq·m^-2·s^-1; T为收集时间, s。

在收集期间定时取样测量, 得到一组样品, 取样结束后, 用HPGeγ谱仪测量活性炭吸附的氡活度。多次重复实验所得结果相差不大, 表 4和图 4是实测的一组数据。

图 4的结果说明, 活性炭吸附氡时, 不是全部吸附, 而是有一个吸附和解析的平衡过程。积氡罩内外的浓度梯度必然会导致氡的泄漏。

表 4的计算氡活度值小于实测值是由于给定的氡析出率(不确定度6%)和活性炭标准源(不确定度5%)的误差产生的系统测量误差。计算氡活度与实测氡活度之比随收集时间的延长而明显增大, 提示存在着氡的泄漏和反扩散, 收集时间从24h增大到48h和72h计算氡活度与实测氡活度之比分别变化了5.5%, 13%左右。

2.3 氡析出率测量结果

将200g烘烤后的备用活性炭均匀放置在装置中, 收集时间分别为24h, 48h, 72h, 当采样时间达到时, 将采样器内的活性炭取出, 密封在标准炭盒内并摇匀, 标记好, 等待3小时使氡及其子体达到平衡进行测量。实验测得的数据见表 5、表 6。表 5的数据显示, 采样时间为48h和72h与24h的结果相差12%和25%, 变化趋势与活度测量的结果相符。表 6的数据表明混凝土模型测量的氡析出率与采样时间之间没有相关性。

3 结论

用活性炭法测介质表面氡析出率时, 介质的含水率对测量结果有影响, 采用24h的收集时间, 使用100g活性炭测量混凝土等介质表面的氡析出率时, 活性炭每多吸收1g水造成测量值减少约1%, 测量石膏介质表面时, 活性炭每多吸收1g水造成测量值减少约1.85%。正常测量情况下, 在石膏板析出率模型上测量时, 收集时间从24h增大到48h和72h, 氡析出率测量值分别减小了12%和25%左右, 对于密度较大的介质, 如混凝土等, 反扩散效应不明显。实验提示, 用活性炭测氡析出率时, 对于疏松介质, 或含水率较高的介质, 需考虑作湿度修正, 对不同的收集时间, 也需考虑修正。

实验是在特定条件下完成的。由于没能在各种环境条件下(温度、湿度、气压等)作相关实验, 测量的结果是否具有广泛性有待进一步的研究。