福建省地处我国东南沿海, 地质结构比较复杂, 火成岩、沉积岩、变质岩广泛分布, 地表土壤中天然放射性核素含量比较高^{[1, 2]}。为了了解福建东南沿海一带现行环境放射性水平的动态变化, 我们对福州、宁德、漳州、泉州、莆田和厦门这6个沿海地区进行了调查研究, 共采集了26份土壤样品、7个空气气溶胶样品、6个水样以及35个点空气γ吸收剂量率。

1 样品的采集和制备 1.1 土壤样品

本次调查总共对福州、宁德等6个地区采集了26份土壤样品, 每个地区采3个点以上。采样地点尽可能选在人、牲畜活动较少, 未开垦、开阔的地方。用特制采样工具定量采集表层土壤(0~ 5 cm), 每个采样点取约1.5 kg的样品。

样品的制备, 首先剔除样品中的杂草、碎石等异物, 然后在110 ℃烘干6 h以上至恒重, 粉碎、研磨、60目过筛。采用直径75 mm, 高75 mm的圆柱型塑料样品盒(其与刻度谱仪的体标准源形状、体积相同), 擦净, 称重, 装入样品约500 g, 称重, 求得净重, 编号, 密封。放置3 ~ 4周后待镭钍与子体平衡再进行测量。

1.2 水样

用塑料桶直接取江水或近海海域海水10 L以上, 取样后往塑料桶中加入适量的盐酸, 静置一段时间。然后将样品准确测量体积后慢慢移入大体积圆形烧杯, 将烧杯放置于电炉上蒸发浓缩, 当液体量减少到一半时, 加入适量剩余样品, 继续浓缩。为防止液体的飞溅, 通过控制温度或用红外灯蒸发水分来实现。最后将浓缩后的样品约300ml直接装入与标准刻度源相同的圆柱型样品盒, 密封, 待测。

1.3 空气样品

选择开阔、没有高大建筑物或大树对气流影响的地方, 且远离烧煤烟囱的下风向。根据所用滤料、探测器等, 每个采样点的采样体积均大于350 m³。采样后尽快将样品送往实验室分析。样品的制备是从采样器中取出采样滤膜, 剪裁出样品过滤部分, 按规范的方法折叠后, 直接装入直径72 mm, 高35 mm的圆柱型样品盒内, 用特制的有机玻璃板压平, 制成与标准源几何形状一致, 且适合测量的样品。

1.4 空气γ吸收剂量率

本次调查主要针对野外环境剂量率, 测量地点选择原野开阔地或田园地。打开谱仪, 待谱仪完成刻度, 将谱仪置于距地面1 m高处, 读数基本稳定后直接读数, 每个点读取10个计数。

2 仪器与方法 2.1 土壤采样器

选用美国EML(Environmental Measurement Laboratory)设计的土壤采样器, 可定量分层采样。0 ~ 5 cm采样器为内直径90 mm, 高50 mm的圆柱型, 可定量采集5 cm深的表层土壤。

2.2 空气采样器

选用美国生产的便携式大流量采样器, 采样时的空气流量为120 m³/h, 滤膜为国产1^#滤膜。

2.3 空气吸收剂量率测量仪

fiedSPEC野外γ谱仪, 它是德国Target公司生产的一种便携式数字γ谱和剂量率测量仪。仪器主要由直径2.54 cm, 高5.08 cm(直径1吋, 长2吋)的NaI(Tl)闪烁体探测器和GM计数管组成, 可测10nGy/h ~ 1Gy/h之间的剂量率, 对¹³⁷Cs源的灵敏度为每μGy/h >500cps。仪器内置有大约500Bq的¹³⁷Cs标准刻度源, 在每次开机时仪器会自动进行刻度校正, 保证检测结果的准确可靠性。此外本谱仪已经中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所国家二级剂量学实验室检验合格。

2.4 样品测量分析仪

超低本底γ能谱分析系统, 它是美国EG&GORTEC公司生产的ADCOM100超低本底多道γ谱仪, 探测器为高纯锗探测器(HPGe), 对7.62cm ×7.62cm(3吋×3吋) NaI(T1)晶体的探测效率为52%, 对⁶⁰Co 1 332 keV能量分辨率为1.71keV, 谱仪在30~ 2000keV能区内的积分本底约3cps。样品测量时探测器置于壁厚10 cm、内腔60 cm ×60 cm ×60 cm复合屏蔽铅室内。整个系统置于空调室内、室温控制在(20 ±1) ℃。此外, 该γ谱仪配有集谱数据获取、刻度和分析于一体的谱分析软件A66 -B32。谱仪已经中国计量科学院检验合格, 但为保证结果的准确可靠性, 使用前我们用标准刻度源对该谱仪进行能量刻度和效率刻度^{[3, 4]}。此外, 对于天然放射性核素所选γ能峰分别为²³⁸U 92.8keV;²³²Th 583.2keV, 911.1keV;²²⁶Ra 351.9keV, 609.3keV;⁴⁰K 1460.8keV;⁷Be 477.6keV; 人工放射性核素¹³⁷Cs选用611.7keV的能峰。

3 结果与讨论 3.1 地表土壤中环境放射性核素活度浓度水平^{[1, 2]}

表 1给出了地表土壤中环境放射性核素活度浓度水平, 置信度为95 %。由表可见, 所测天然放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的活度浓度范围为15.6 ~ 90.7 Bq·kg^-1、12.4 ~ 108Bq·kg^-1、19.0~ 161 Bq·kg^-1、82.6~ 1699 Bq·kg^-1, 按点算术平均值分别为58.0 Bq·kg^-1、52.6 Bq·kg^-1、80.9 Bq·kg^-1、914 Bq·kg^-1。1983年卫生部组织的全国土壤环境放射性核素浓度调查中, 福建省²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的活度浓度按点平均值分别为56.6 Bq·kg^-1、68.5 Bq·kg^-1、112 Bq·kg^-1、606 Bq·kg^-1, 我们的结果同其相比²³⁸U的偏差最小, 为2.4%;²³²Th的偏差最大, 为38.4 %, 但都在1986年调查值的范围值内。此外, 各地区⁴⁰K的值都高于1983年调查值, 分析其原因可能是所采耕地土壤中每年施钾化肥而导致钾累积含量增高。

土壤中的人工放射性主要来源于大气层核试验与核事故核裂变产物沉降的污染。福建地区远离历次核试验场, 放射性以远期沉降为主, 因此地面土壤中测到的主要是长寿命的¹³⁷Cs。本次调查¹³⁷Cs的活度浓度范围为0.19 ~ 5.49Bq· kg^-1, 按点平均值为1.72 Bq·kg^-1。为了便于同1983年福建省调查值相比较, 我们按照¹³⁷Cs的衰变规律将1983年土壤中¹³⁷Cs活度浓度校正到本次调查时间, 所得结果列于表 1。由表可见, 1983年福建省土壤中¹³⁷Cs校正后的活度浓度为2.96 Bq· kg^-1, 比本次调查值高1.24 Bq·kg^-1。

3.2 水中环境放射性核素活度浓度水平^{[2, 5]}

表 2给出了所测水样中环境放射性核素活度浓度水平(置信度95%), 除福州采集的是闽江入海口的淡水外, 其余地区采集的都是近海海域的海水。表中天然放射性核素²³⁸U、²³²Th的值均低于仪器对该核素的探测下限。探测下限是在置信度为95 %情况下根据文献^[6]的方法计算而得。上世纪80年代福建海域海水中天然放射性调查U、Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的活度浓度分别为61.0mBq·L^-1、1.18mBq·L^-1、3.78mBq·L^-1、11.6Bq·L^-1。两次调查所采用分析方法各不相同, 本次调查²³⁸U、²³²Th的值均低于仪器探测下限;²²⁶Ra的范围值为 < 28.2 ~ 166mBq·L^-1, 均值为116.7mBq· L^-1; 本次调查海水中⁴⁰K的范围值为4.52~ 9.4Bq·L^-1, 按点平均值为(8.16 ±0.15)Bq·L^-1, 比上世纪80年代调查值偏低29.7%。

3.3 空气气溶胶环境放射性核素活度浓度水平

表 3给出了空气气溶胶环境放射性核素活度浓度水平(置信度95 %), 其中福州市采集了两个样品, 其余地区都是一个样品。²³²Th、²³⁸U的测量值都低于探测下限。宇宙射线7Be的按点平均值是1.85mBq/m³, 范围值是从1.44~ 2.53mBq/m³。

3.4 室外空气γ吸收剂量率

本次调查主要测距地面1 m高处的空气γ吸收剂量率, 见表 4, 同一个地点取10次计数, 然后取算术平均值作为该点的剂量率, 表 4给出了结果。由表可见, 福州地区剂量率最高, 为16.1 ×10^-8Gy/h, 莆田地区最低, 为8.34 ×10^-8Gy/h; 与1982年调查结果相比^[2], 福州地区剂量率偏差最小, 为4.3 %, 漳州最大, 为40.6%, 这可能与此次调查点数偏小有关。本次调查结果的按点平均值为12.9 ×10^-8Gy/h, 按地区平均值为12.6 ×10^-8Gy/h, 与1982年调查福建省的平均值11.9×10^-8Gy/h相差仅5.6%, 与1985年卫生系统调查福建省的测量平均值11.2 ×10^-8Gy/h基本一致, 相差仅为11.1%^[8]。