天然矿泉水在形成过程中, 由于处于地下深层, 会溶入一定量的天然放射性核素, 此外, 各种人为的活动也可能改变矿泉水放射性水平及分布。近几年来, 有相当一部分居民家庭和办公写字楼使用大容量包装矿泉水作为日常生活饮用水, 因此, 饮用矿泉水是环境放射性核素进入人体的另一重要途径。为了解海南省饮用天然矿泉水水源水放射性水平及其分布特点、所致居民剂量, 我们于1994年~2004年对海南省境内开发的矿泉水水源水放射性水平进行监测, 并估算长期饮用所致的有效剂量。
1 材料与方法水样的采集、保存和检验分析方法按《饮用天然矿泉水检验方法》(GB/T 8538-1995)进行, 为确保结果的准确性和可比性, 由分析人员统一进行样品采集、预处理和测量, 结果根据《饮用天然矿泉水》(GB 8537-1995)进行评价。
1.1 样品采集采集水样时, 要求水源水在出水量达到稳定状态后, 继续抽水至少48 h, 才开始采样, 测量总α、总β、226Ra放射性的水样用聚乙烯塑料桶盛装, 并在采样后及时加入适量盐酸, 使水样pH保持在2~3, 测量222Rn的水样则用专用扩散器采集。
1.2 样品预处理测量总α、总β放射性水样预处理包括蒸发浓缩、炭化、灰化、称重、研细、铺样等程序, 测量226Ra放射性水样用硫酸钡共沉淀, 碱性EDTA-2Na溶解, 并封存于专用扩散器内三周后测量, 222Rn则于采样后24 h内直接测量。
1.3 检测方法样品总α、总β测量按《饮用天然矿泉水检验方法》(GB/T 8538-1995)推荐的蒸发浓缩法制样, 总α放射性采用相对厚度法用FJ -414低本底α闪烁探头配HW -3203自动定标器直接测量, α本底计数率＜3 h, 用239Pu标准源标定, 相对测量误差＜±10%, 其检测下限是0.28 ×10-2 Bq/L。总β放射性则采用薄样法用FH1914低本底β测量装置进行薄样测量, β本底计数率＜0.6 min, 用优级纯氯化钾制备的β标准源标定, 相对测量误差＜±15%, 其检测下限是0.35 ×10-2 Bq/L。在检测前, 首先测量本底30 min, 再用标准源校正仪器探测效率10 min, 本底和探测效率达到要求后再进行样品检测。
226Ra、222Rn放射性按《饮用天然矿泉水检验方法》(GB/T 8538 -1995)要求采用FD-125型氡钍分析仪配置FH463A自动定标器测量, 使用226Ra标准源校正闪烁室校正因子(K值), 相对测量误差＜±10%, 其检测下限是3.0×10-4 Bq/L。
2 结果与分析 2.1 海南省饮用天然矿泉水水源水放射性水平检测结果见表 1, 由表 1可见, 我省矿泉水水源水放射性水平波动范围较大, 最大值与最小值相比, 总α为90倍, 总β为60倍, 226Ra为600倍, 222Rn为350倍, 与山东[1]、陕西[2]、湖北[3]报道的矿泉水总α、总β变化范围基本接近, 而比河南[4]的低。226Ra、222Rn的波动范围则与陕西[2]的调查相似, 而比广东[5]的低, 同时, 总α、总β无论从变化范围, 还是均值, 都与我省1994年前调查的结果相一致[6], 说明我省1994年前开发的矿泉水与之后开发的矿泉水总放射性基本一致。
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表 1 海南省饮用天然矿泉水水源水放射性水平(Bq/L) |
从表 1可知, 从总α、总β、226Ra均值来看, 东部、西部、北部、中部基本接近, 而南部最高, 从222Rn均值来看, 东、西部较接近, 北部最低, 而南部、中部最高, 总的看来, 南部矿泉水放射性水平最高, 东部、西部、北部、中部矿泉水放射性水平基本接近。
全省所有的矿泉水总β、226Ra都符合国家标准《饮用天然矿泉水》的规定限值, 总β最高值为标准值的2/5, 226Ra最高值约为标准值的1/6, 考虑到某些矿泉水是作为居民日常生活饮用水的, 按《生活饮用水卫生规范》规定的限值评价, 全部矿泉水总β均小于标准值, 仅有两份矿泉水样总α略超过标准值, 分别为0.514 Bq/L、0.535 Bq/L, 但这两份矿泉水的226Ra均小于0.2 Bq/L, 其所致剂量小于0.02 mSv/a, 小于WHO建议的0.1 mSv/a [7], 因此, 可以作为居民日常生活饮用水。
2.2 与部分省饮用天然矿泉水水源水放射性水平比较从表 2可见, 我省矿泉水总α放射性大于山东[1]、浙江[8]、陕西省[2]的调查值, 与福建[9]、湖北[3]、安徽[10]的相接近, 而小于河南[4]的; 总β放射性大于山东[1]、陕西[2]、湖北[3]、安徽省[10]的调查值, 与福建[9]、浙江[8]的基本一致, 而小于河南[4]的; 226Ra放射性大于山东[1]、陕西省[2]的调查值, 与福建[9]、安徽[10]的一致, 而小于浙江[8]、湖北[3]、河南[4]的。
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表 2 与部分省饮用天然矿泉水水源水放射性水平比较(Bq/L) |
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表 3 饮用天然矿泉水所致有效剂量 |
根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》和UNSCEAR 1993年报告书推荐的参数和估算模式进行估算。由于推荐的日饮水量为2.2 L, 包括了食物和饮水, 而这里关心的是直接饮用矿泉水量, 目前尚无此参数, 采用广东省推荐的每人每天饮用矿泉水1.2 L进行估算[5]。由表 3可知, 我省饮用天然矿泉水中226Ra、222Rn所致有效剂量为253.2 μSv/a(0.253 mSv/a), 其中, 由222Rn所致有效剂量约占总剂量的99%, 这与广东省报道的一致[5]。饮用我省矿泉水所致有效剂量小于我国正常地区由食入所致待积有效剂量0.34 mSv/a, 与世界正常地区食入所致待积有效剂量0.23 mSv/a基本一致[5]。从地区分布来看, 饮用矿泉水所致的有效剂量以南部、中部最高, 北部最低, 东、西部相接近, 与222Rn地区分布相似。
从表 3还可看出, 饮用南部、中部矿泉水所致的有效剂量为长期持续照射年剂量限值(1 mSv/a)的一半, 而222Rn浓度最大的矿泉水其所致有效剂量为1.5 mSv/a, 已超出长期持续照射年剂量限值, 因此, 对连续长年饮用这种高浓度222Rn的矿泉水, 是否存在健康影响, 值得深入探讨。
饮用矿泉水所致的有效剂量主要来自矿泉水中的222Rn, 因此, 若采取有效措施降低222Rn浓度, 即可降低其所致有效剂量。郭义曹等人进行的实验研究表明[5], 将矿泉水连续搅拌25 min, 水中氡降低至约10%, 敞开静置或长时间密封贮存也能有效降低水中氡的浓度。因此, 可利用氡衰变和扩散的这种物理特性, 通过采取上述措施进行除氡。
3 结论海南省饮用天然矿泉水放射性水平符合国家卫生标准, 其变化趋势是南部矿泉水放射性水平最高, 东部、西部、北部、中部矿泉水放射性水平基本接近, 其所致有效剂量低于我国正常地区食入所致的有效剂量, 在正常天然本底范围内, 长期连续饮用是安全的。
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