为了提高放射性测量水平, 保证放射性测量结果的可靠, 中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所(NIRP)与日本化学分析中心(JCAC)早在1995年就开展了有关放射性测量的比对研究项目, 取得了积极成果。笔者报道的是2002 ~ 2003年度的中日环境放射性测量比对结果, 内容包括放射性γ能谱分析测量、90Sr分析测量、239+240Pu分析测量、环境辐射TLD测量和氡的测量。
1 比对材料与方法 1.1 放射性γ能谱分析测量样品由NIRP在我国的成都和南海采集了2个瓷砖样品, 经研磨加工后分别随机分成两份, 一份邮寄给JCAC, 另外一份留NIRP进行测量。两个比对样品分别装入样品盒内, 密封, 放置3周后, 使其达到放射性衰变平衡后进行测量。
1.2 锶-90含量分析测量由NIRP制备了三种类型的茶灰粉样品, 分别由NIRP和JCAC按照本实验室的放射化学分析流程进行化学分析, 然后进行β放射性测量。NIRP用HDEHP萃取法提取90Sr, 然后使90Y沉积为Y2(C2O4)3后, 用低本底α/β测量仪进行β测量。JCAC则是采用发烟硫酸离子交换法提纯90Sr, 使90Y与Fe(OH)3形成络合沉淀后, 用低本底2π气体GM计数器进行β测量。
1.3 钚分析测量JCAC提供的土壤样品为干燥的粉末, 分别由NIRP和JCAC两个单位实验。NIRP采用固体萃取柱色谱法分离出239+240Pu, 制备成电沉积源后, 用低本底α/β测量仪进行α测量。JCAC则采用阴离子交换法分离出239+240Pu, 同样也制备成电沉积源后, 用α谱仪进行测量。中日双方测量得的是钚-239和钚-240的总量。
1.4 环境辐射TLD测量采用热释光剂量测量(TLD)方法进行比对。中日双方各选择两个环境辐射场进行野外比对实验。以在JCAC的实验过程为例, 具体程序是:首先由NIRP邮寄3组已经退火的TLD给JCAC; JCAC将其中一个剂量计放置在10 cm厚的铅室内储存, 以评价剂量计本身的剂量(实际就是对照组剂量), 而将其他两组与日方的两组搭配分成两组, 分别放置于两个不同环境场进行野外暴露实验102 d; 然后, JCAC将NIRP的3组剂量计用2 mm厚的铅皮包裹邮寄回NIRP; 最后, 双方测量自己的3组剂量计, 获得最终测量结果。在NIRP进行野外暴露实验时, 其程序完全与上述过程相同, 只是野外暴露时间为93 d。
1.5 氡的比对测量把氡监测器分别置于环境(房间)和标准氡室内, 然后对受照的固体径迹探测元件进行蚀刻和径迹分析。分别通过环境暴露及标准氡室暴露两种方法进行。
1.5.1 环境暴露实验JCAC把5对氡监测器放置在同一个房间进行氡照射, 中方NIRP则把5对氡监测器放置在5个不同的房间进行氡照射, 暴露时间均不相同。JCAC的5对氡监测器的暴露时间均为1 968 h。NIRP的5对监测器的暴露时间分别为768.2, 184.2, 184.4, 416和3 288 h。结果仅列出了JCAC氡探测器的比对数据。
1.5.2 标准氡室暴露实验分别将NIRP和JCAC的累积氡探测器在两目的地标准氡室中进行比对。在NIRP进行这个实验时, 氡室中放置的是中方的5个和日方的10个监测器, 而在JCAC实验时, 则放置的是中方的10个和日方的5个监测器。暴露时间均为2 d。NIRP氡室中的氡浓度参考值为(2 134.0±1.9)Bq/m3。
2 结果与讨论 2.1 放射性γ能谱分析测量结果测量结果见表 1。
从表 1可看出, 双方之间的测量结果符合的比较好, 测量偏差在约定的10%+3σ内相符合。说明两个实验室的测量结果具有可比性, 所采用分析方法是成熟和可靠的。
2.2 锶-90分析测量结果测量结果见表 2。双方之间的测量误差在10 %+3σ范围内, 结果符合良好。
分析测量结果见表 3。双方测量值之间的偏差超过约定的判断标准10 %+3σ, 说明双方有必要共同从方法学上, 特别是放射化学分析程序上查找造成偏差的原因, 并改进之。表 3中的化学回收率, JCAC是以242Pu为示踪剂, 对每一次放化分析要计算出其回收率, 而NIRP则是把一个代表性的回收率应用到所有单个化学分析。
具体实验结果见表 4、表 5。从该结果来看, 双方的测量偏差在7 %以内, 结果符合的很好。
在JCAC同一房间进行, 测量结果见表 6。从表 6中可以看出, 双方的测量值的偏差均在10 %+3σ以内。
分别以JCAC和NIRP实验室进行, 暴露时间均为2 d, 测量结果见表 7。从表 7的结果中可以看出, 双方在不同的氡室暴露条件下所获得测量值之间的偏差都在10 %以内, 应当说符合的比较好, 然而, 在NIRP氡室暴露后, 虽然双方的测量结果比较一致, 但都比NIRP氡室的参考值低, 这是一个有趣的现象, 需要做深入地分析研究。
经过上述对放射性含量的γ能谱分析测量、锶含量分析测量、钚含量分析测量、辐射剂量的TLD测量、氡含量的辐射测量等5个专题项目的比对分析, 中日双方的测量结果除个别数据外, 大部分测量结果都在可接受的偏差范围内(10 %±3σ)是一致的, 说明测量方法是可靠的, 而少数实验结果的偏差较大, 或同时比参考值低, 这应当作为今后开展合作研究的方向。总之, 2002 ~ 2003年度的合作研究, 取得了积极结果, 达到了预期目标。
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Annual Report of the 2002-2003 cooperation program between NIRP and JCAC[Z].
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