核事故应急分析, 要求迅速判断污染核素的种类、活度, 对人体造成的内照射剂量, 以便采取应急救治措施, 包括放射性污染的洗消和放射性核素的促排等。目前国外普遍采用全身计数器, 活体测量γ放射性核素, 直接估算内照射剂量; 另一种方法, 是通过尿样分析, 得到其中某核素的含量, 根据该核素的排泄方程, 求得初始摄入量, 然后查阅ICRP报告, 得到该核素所致的内照射剂量。该方法使用的仪器有:γ谱仪(分析有关的各种γ放射性核素), 液闪计数器(测定³H、¹⁴C、⁸⁹Sr、⁹⁰Sr、²³⁹Pu、²⁴¹Am等), 低本底αβ测量仪(放化分离后测⁸⁹Sr、⁹⁰Sr、²¹⁰Pb、²¹⁰Po等), α谱仪(放化分离后测²¹⁰Pb、²¹⁰Po、²³²Th、超铀元素和超钚元素等)以及ICP -MS(电感耦合等离子体质谱仪, 用作贫铀分析^[1]等), 等等。在我国目前全身计数器尚未普及的情况下, 尿样的分析显得更为重要。由于所需设备比较普及, 随着分析方法的不断完善, 可广泛应用于核事故的应急分析及内照剂量的估算。半导体γ谱仪是一种先进的监测手段, 由于分辨率高, 一次测量可给出有关γ放射性核素的活度。在事故情况下, 可以完成大量的、时间性较强的、用其他分析方法无法胜任的分析任务, 达到快速分析的目的, 因此成为核事故应急分析及内照射剂量估算的重要手段。笔者介绍对前苏联切尔诺贝利核事故期间(1986年4月底到8月中旬)正在基辅(距切尔诺贝利核电站150 km)工作的一位中国访问学者, 作了尿样分析。在事故后的第297天、第351天、和第387天的24 h尿样中, 用Ge (Li)γ谱仪明显测出¹³⁴Cs和¹³⁷Cs, 在未作促排处理的情况下, 于事故后第1 022天(2.8 a), 随访采样测定, 结果表明其24 h尿样中¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs已降至本底, 先前的乏力、头晕、嗜睡等症状也完全消失。我们根据尿样中¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs的含量, 作了初步的剂量估算。但由于核事故的初期, 会受到短寿命的放射性碘的照射, 因此上述估算还必须考虑¹³¹I的贡献。根据UNSCEAR 2000年报告公布的资料, 进一步作了¹³¹I的剂量回顾。

1 材料和方法 1.1 仪器与试剂 1.1.1 γ谱仪

S -80 Ge(Li)γ谱仪  (美国CANBERRA公司生产), 其能量分辨率为2.0 keV, 相对效率20 %, 峰康比为47.4, 铅室厚10 cm老铅(从20世纪40年代沉船“阿波丸”上收集的老铅, 无人工放射性核素污染, 放射性本底较低), 内衬3 mm铜板和5 mm有机玻璃板, 内腔容积45 cm×45 cm×50 cm, 在50 keV ~ 2 MeV能量范围内, 积分本底计数1.6s^-1。

1.1.2 测量杯

塑料环形测量杯, 容积660 ml, 由卫生部工业卫生实验所提供。

1.1.3 标准溶液

²²Na、⁵⁴Mn、⁵⁷Co、⁶⁰Co、⁶⁵Zn、⁸⁸Y、¹⁰⁹Cd、¹³³Ba、¹³⁷Cs、²¹⁰Pb、²⁴¹Am等放射性核素的标准溶液, 均由上海市计量局提供(购自中国原子能科学研究院)

1.2 标准源的制备与能量-效率曲线的绘制

在洗净并用含Ba、Ce、Y载体的稀硝酸溶液浸泡过的塑料环形测量杯中, 加入一定量含有²²Na、⁵⁴Mn、⁵⁷Co、⁶⁰Co、⁶⁵Zn、⁸⁸Y、¹⁰⁹Cd、¹³³Ba、¹³⁷Cs、²¹⁰Pb、²⁴¹Am等γ放射性核素的标准溶液, 并用含Ba、Ce、Y载体的稀硝酸溶液稀释至460ml, 用石蜡密封后, 测γ谱, 获得46.5, 59.5, 88.0, 122.1, 136.5, 276.4, 302.8, 356.0, 383.8, 661.7, 834.8, 898.0, 1 115.5, 1 173.2, 1 274.5, 1 332.5, 1 836.1 keV能量γ射线特征峰的探测效率, 按低能、高能多项式拟合后, 在全对数纸上绘制能量-效率曲线, 见图 1。

1.3 样品制备、测量及计算

收集24 h尿样, 混匀, 量得总体积, 然后量取460 ml尿样放入塑料环形测量杯中(测量杯预先用含稳定载体的稀硝酸溶液浸泡过), 用Ge(Li)γ谱仪直接测量, 求得604.7、795.8、661.7 keV γ射线特征峰的净面积计数。然后根据能量-效率刻度曲线, 查出它们的探测效率, 代入下式, 给出样品的活度:

式中:A_i —24 h尿样中待测核素的活度(Bq); S_i —在测量时间T内, 待测核素γ射线特征峰的净面积计数; F_i —待测核素γ射线特征峰的探测效率; Y_i—待测核素γ射线特征峰的发射率; T_i1/2—待测核素的半衰期(d); T—样品测量时间(s); t—样品测量日期至1986年4月26日间隔时间(d); 0.46 —测量样品的体积(L); V —24 h尿样的总体积(L)。

2 结果和讨论

(1) 实验结果(表 1)

根据Cs尿排泄方程^[2]:

求出尿样采集时刻的排泄分数, 将该时刻的铯含量除以排泄分数, 即得一次采样求得的初始摄入量, 对¹³⁴Cs还作了衰变校正, 计算结果见表 2。

采用文献[3]中的报道的数据:

D为人体一年中摄入1 Bq¹³⁷Cs或1 Bq¹³⁴Cs所致内照射年剂量当量。由计算得到¹³⁷Cs的有效剂量当量为88 μSv; ¹³⁴Cs为66 μSv, 合计为¹⁵⁴μSv。低于⁴⁰K对人体产生的180 μSv年有效剂量当量^[4]。1989年2月11 ~ 12日(即事故后第1022 d), 在进行了24 h尿的随访采样测定后。结果表明¹³⁴Cs、¹³⁷Cs均已降至本底。

(2) 由UNSCAER(联合国原子辐射效应科学委员会)2000年报告公布, 1986年4月26日事故时刻, 4号反应堆堆芯放射性核素总强度^[5], 经计算求得:¹³¹I: ¹³⁴Cs =21.3(1);¹³¹I:¹³⁷Cs =12.3(2)。将q0(¹³⁴Cs)= 3 466 Bq, q0(¹³⁷Cs)=6 770 Bq代入, 得到¹³¹I₁ =3 466 × 21.3 =73 826 Bq; ¹³¹I₂ =6 770 ×12.3 =83 271 Bq。所以平均q0(¹³¹I)=78 548 Bq ≈7.8 ×10⁴ Bq。同样采用文献[3]中的数据:D₁₃₁ =2.2 ×10^-8Sv·Bq^-1, 得到¹³¹I所致的有效剂量当量为1 728 μSv(即1.7 mSv)。

(3) 同比之下, 在切尔诺贝利核事故期间, 日本放射医学综合研究所派出专业组, 在成田机场, 对从基辅旅游回国人员进行污染检查。在10多人的尿中测到了放射性碘, 按尿中放射性碘排泄量, 估算受照射剂量, 最高达20 mSv。采用全身计数装置进行体内污染探测, 结果表明有放射性碘和放射性铯摄入体内^{[6, 7]}。由于日本赴基辅旅游团多在室外活动, 其中还遇到下雨, 因此污染相对重些^[6]。而我国的访问学者在事故期间接到当局的告诫:关闭门窗, 尽量少外出。所以污染要轻得多。

(4) 在核事故的初期, 尿中会含有其他更多的γ放射性核素。因此, 用Ge(Li)γ谱仪快速测定尿样中γ放射性核素含量, 在事故初期, 对内照射剂量的估算, 会有更为积极的意义。

3 结论

(1) 24 h尿样关键放射性核素的分析, 作为核事故内照射剂量快速估算的依据, 其优点为:①可以排除环境和体表污染的干扰; ②可以同时分析多种γ放射性核素; ③不但适用于早期的核事故应急分析和剂量估算, 在事故后一年, 仍有可能作为剂量回顾的方法。

(2) 由¹³¹I的剂量回顾看出, ¹³¹I所致的有效剂量当量是¹³⁷Cs、¹³⁴Cs的11倍之多, 充分显示核事故早期¹³¹I内照射剂量的估算对于辐射损伤的评价具有重要意义。

(本工作得到上海市疾病控制中心吴水龙教授大力协助, 特此致谢!)