为了解天然高本底辐射对居民多世代作用是否产生不良的影响及影响的程度, 进而为评价小剂量、低剂量率电离辐射对人体的危害; 为估计剂量与效应的关系提供可靠的辐射剂量学方面的资料; 也为制订电离辐射防护标准和解决某些放射防护的实际问题(如核电站及放射性厂矿的选址问题等)提供科学依据。高本底辐射研究剂量组自1972年起, 对阳江天然高本底辐射地区开展了环境天然γ辐射水平的测量和人员受照剂量估算等方面的研究。

调查分阶段进行:1972~1977年为第一阶段, 首先用FD-71型闪烁辐射仪对调查地区环境天然γ辐射水平进行初测, 以获得辐射场的天然γ辐射水平的大致分布, 从而确定了调查地区的范围, 并逐步开展了环境γ辐射场和居民累积照射量测量; 1978~1981年为第二阶段, 在此阶段辐射剂量学方面的调查主要是用热释光剂量元件, 测量了环境γ辐射场和居民的累积照射量, 同时还采集了调查地区表层5~17cm深处的土壤样品, 用放化和γ能谱法分析其铀、钍、镭和钾的含量; 第三阶段是1982~1984年, 主要是用RSS -111型高压电离室对调查地区部分村庄进行了γ辐射水平的室内、外复核测定, 同时还采用一个带微型计算机的NaI(Tl)γ谱测量系统对部分调查地区进行了现场γ谱测量, 以核对土壤样品中分析的某些放射性核素的含量; 1985年起进入总结阶段。与此同时, 用双滤膜法和五段法测量了住房内和野外地面空气中氡、其子体浓度, 分析了调查地区饮水和食物中某些天然放射性核素的含量, 健康人呼出气中氡、浓度的测量。人牙中镭和尸体及某些脏器中的²²⁶Ra、²²⁸Ra的含量分析, 为估算居住在天然放射性高本底地区的人体内照射剂量提供依据。

自1991年以来, 高本底辐射研组与日本国体质研究会协作继续进行此项研究。为了能得到较为准确的、合理的、能用于癌症死亡率观察群体的每个成员的个人累积剂量, 理想的做法是每个人都有个人累积剂量的实测值。事实上, 是不可能做到的。现只能根据短期测量的结果和短期记录的某段时间的居留因子来推算终身累积剂量。为了能将调查地区的群组成员, 根据γ外照射辐射水平所估算的以村为平均的年有效剂量进行人员剂量分组。为此, 中、日协作以来, 对调查地区除中、日协作前已测量过的余下的全部村庄的环境γ外照射辐射水平(室内、室外、田野)作了补充测量, 并对部分成员的居留因子作了专项调查。高本底辐射地区(HBRA)分为高、中、低三个剂量组和对照组(CA)。与此同时, 对调查地区中的88个村庄的部分人员的累积剂量(TLD)进行了测量。两种测量结果进行了比较, 得出了个人累积剂量估计值。为了估算内照射方面剂量, 我们在中、日合作进行的天然高本底辐射流行病学研究中, 采用α径迹蚀刻法累积测量空气中氡、浓度; 瞬间采样法, 同时测量空气中氡、及其衰变子体浓度, 计算出调查地区的氡平衡因子F和平衡当量浓度; 根据调查地区累积测量的空气中氡、浓度, 氡平衡因子F和平衡当量浓度; 人员的居留因子, 重新估算了氡、及其衰变子体所致居民的平均年有效剂量和某些人体组织或器官的吸收剂量。

本文总结以往几次调查的资料, 对数据进行分析比较, 给出广东阳江天然高本底辐射地区剂量方面的主要结果。

1 外照射剂量 1.1 辐射水平和累积量的测量

为了解环境γ辐射水平和估算人员受照剂量, 本研究组曾在不同的年份用不同的测试仪器测量了HBRA和CA同一地点的室内外γ射线照射量率^[1]。与此同时, 在HBRA和CA分别随机选择了65个和23个村庄进行个人和环境累积剂量的调查, 总共有5293人佩戴了热释光剂量计(TLD), 佩戴位置确定在人员的腰部, 佩戴时间约为2个月。可用于剂量分析的有5204人^[2]。经过整理的测量数据列于表 1和表 2。

由表 1测量结果可知:HBRA室内、外空气中天然γ射线的算术平均吸收剂量率(不包括宇宙射线的贡献)分别是(334.2±49.1) nGy h^-1和(165.1±35.3)nGy h^-1, 室内、外之比是2.02：1.00;CA室内、外平均值分别是(94.7±19.6) nGy h^-1和(45.0±9.9) nGy h^-1, 室内、外之比是2.10：1.00。两地区室内、外之比分别是3.53：1.00和3.67：1.00。

1.2 环境外照射γ辐射水平的估算人员有效剂量

根据调查地区526个村庄的环境γ外照射辐射水平测量结果, 用不同年龄组和性别的居留因子, 估算了人员有效剂量。估算时采用UNSCEAR2000年报告所推荐^[3]的由地球γ射线在空气中吸收剂量转换成人员的有效剂量的转换数, 其转换系数为0.7 Sv Gy^-1; 而对宇宙射线电离成分的转换系数近似为1 Sv Gy^-1。

由于辐射仪测得的环境γ外照射辐射水平, 包括地球γ射线和宇宙射线电离成分。它们在转换成人员的有效剂量时有不同的转换系数, 估算人员的有效剂量时需要分开计算。HBRA和CA的海拔高度与纬度变化不大, 室内宇宙射线在空气中的吸收剂量为28.8 nGy h^-1, 考虑到HBRA和CA的房屋结构实际情况, 建筑材料对宇宙射线的屏蔽因子取0.9, 室内空气中吸收剂量为25.9 nGy h^-1。在估算人员的年有效剂量时, 将人员的一天停留时间分为卧室、室内和室外。计算时根据人员性别和不同年龄组, 其数值采用现场调查结果^[2]。根据环境外照射γ辐射水平估算人员的平均有效剂量结果列于表 3。

按调查地区环境γ外照射辐射水平估算的以村为平均的人员年有效剂量, HBRA和CA分别为(2.12 ±0.29) mSv a^-1和(0.69±0.09) mSv a^-1。HBRA居民所接受的地球γ射线平均辐射剂量约为CA居民的4倍。如将宇宙射线包括在内, HBRA和CA的辐射剂量比值约为3。HBRA的外照射本底增高主要是地球γ射线所做的贡献。根据TLD估算的HBRA和CA人员的平均年有效剂量分别是(2.07±0.37) mSv a^-1和(0.67±0.12) mSv a^-1, HBRA和CA的有效剂量比值约为3。结果表明:两种不同测量方法所估算的村平均年有效剂量有很好的相关性^[1]。

2 内照射剂量

天然存在的放射性核素主要是通过吸入空气中²²²Rn、²²⁰Rn及其子体经过呼吸道进入体内, 其次是通过食物和饮水进入体内。目前认为吸入是主要的途径, 其次是食入。在天然高本底辐射地区调查中, 内照射所致人体的剂量估算主要是:①通过食物和饮水摄入的天然放射性核素所致的内照射剂量。②经呼吸道吸入²²²Rn、²²⁰Rn及其子体所致的内照射剂量。③对居住在调查地区的健康人的呼出气中²²²Rn和²²⁰Rn浓度的测定, 推算出体内²²⁶Rn、²²⁸Th的沉积量, 进而估算其所致内照射剂量。④对调查地区居民的骨、牙及某些脏器中的²²⁶Ra、²²⁸Ra含量进行放化分析, 并估算其内照射剂量。在估算过程中往往采用一定的代谢模式和许多生物学参数, 但模式的逼真程度以及这些生物学参数只是代表实际上变化范围很大的一些平均值, 有些甚至还是从动物实验得到的; 另一方面, 个体无论是年龄、性别、营养状况、卫生习惯及生理状况等各方面都有很大差异, 即使对同一个人而言, 各天间的代谢数据也有较大的起伏。因此, 内照射剂量只能提供一种估算, 得到的结果仅仅是实际值的一个近似值。

2.1 天然放射性核素致居民的骨吸收剂量和有效剂量

在长达20多年的HBRA调查中, 认识到造成HBRA和CA居民所受的骨吸收剂量的差异, 主要是由于摄入²²⁶Ra, ²²⁸Ra等天然放射性核素后在骨骼中的沉积量不同所致。大量的研究资料已证实, 被人体所吸收的镭有80%~85%沉积于骨骼中, 其余部分均匀地分布在软组织中。我们将较为系统地分析比较不同测量方法的结果, 给出调查地区居民骨骼中²²⁶Ra, 228 Ra的平均沉积量和体负荷, 并估算出²²⁶Ra, ²²⁸Ra所致居民骨的吸收剂量和人员的有效剂量。

2.1.1 调查方法

天然放射性核素的日摄入量是根据当地居民的食谱组成, 按每种食品的鲜灰比以及在食谱中所占比例, 分别配成主食、副食、饮水3类样品, 进行放化分析。

牙齿、骨骼中²²⁶Ra, ²²⁸Ra测量, 取调查地区16岁以上成人牙齿和骨骼样品, 将其灰化成白色, 然后进行放化测量。其中²²⁶Ra采用闪烁射气法, ²²⁸Ra采用FJ-2603低本底β射线分析仪直接测其子体(228Ac)。呼出气中²²²Rn, ²²⁰Rn浓度的测量按文献[4, 5]进行。胎盘中的²²⁶Ra含量分析按文献[6]进行。

2.1.2 调查内容

为了能正确地测量调查地区居民骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的含量, 采用了直接分析骨和牙齿中的镭含量。同时还进行了食物、饮水、呼出气中²²²Rn, ²²⁰Rn以及胎盘中的放射性核素含量的测量, 间接地估算出了体内镭含量。

2.1.2.1 食物和饮水摄入放射性核素的调查, 并估算骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的沉积量

为了能确定调查地区居民经食物和饮水摄入放射性核素的量, 首先对调查地区居民的膳食进行了社会调查, 确定了HBRA和CA居民的食谱和每天主食、副食、饮水的量, 然后对其进行天然放射性核素含量的放化分析, 得出了主食、副食和饮水中的²²⁶Ra, ²²⁸Ra, ²²⁸Th的含量。按每人平均日食入量计算了调查地区居民对²²⁶Ra, ²²⁸Ra, ²²⁸Th的日摄入量, 调查结果列于表 4。

表 4调查结果表明, 两地区的放射性核素主要通过谷物、蔬菜类进入人体, 饮水对日摄入量的贡献甚微, 其中²²⁸Ra的日摄入量大于²²⁶Ra。这可能与调查地区土壤中²³²Th的含量较高有关。CA居民对²²⁶Ra的日摄入量高于美国、英国、印度、阿根廷等国的测定值0.02~0.07 Bq d^-1), 低于前苏联中亚某城市的平均值(0.63 Bq d^-1)。²²⁸Ra的日摄入量高于美国纽约(0.03 Bq d^-1)和旧金山(0.045 Bq d^-1)的日摄入量。主要是由于调查地区居民对谷物、蔬菜类的日食用量大于西方国家, 而对镭的摄入量贡献最大的是蔬菜、谷物类食品。尤其是两地区居民作为部分主食的番薯是属于块根类食品, 在单项食品分析中, 证实镭的含量最高, 在总摄入量中其贡献占主食摄入量的70%以上。

根据UNSCEAR1977年报告所推荐的²²⁶Ra的日摄入量与骨内²²⁶Ra的沉积量的参数, 即每天由食物摄入1 Bq的²²⁶Ra在每千克骨中的沉积量为6.1 Bq, 根据HBRA和CA的摄入量调查结果, HBRA和CA居民骨中的沉积量分别是3.36 Bq kg^-1和1.1 Bq kg^-1, HBRA为CA的3.1倍。

²²⁸Ra在每公斤骨中的沉积量采用经放射性自身衰变校正的幂函数模式^[7], 经计算HBRA和CA居民经食物摄入²²⁸Ra在骨中的沉积量分别为1.77 Bq kg^-1和0.46 Bq kg^-1, HBRA为CA的3.8倍。

2.1.2.2 调查地区居民牙齿中的²²⁶Ra, ²²⁸Ra含量分析

据报道, 人的牙齿每克钙中镭的含量与骨中每克钙的镭的含量相等。因此, 分析牙齿中镭含量就能得出骨中镭的含量。在HBRA第二阶段调查中, 我们收集了调查地区成人牙齿进行了²²⁶Ra, ²²⁸Ra含量放化分析。按每克牙齿灰中大约含有0.365g钙, 人体骨骼中含钙1kg, 骨骼重5kg, 估算骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的沉积量。估算结果列于表 5。

2.1.2.3 调查地区居民骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra含量的测量

为了能直接地测量调查地区居民体内放射性核素的含量, 第三阶段调查中, 在HBRA收集了10例, CA收集了8例成人死者的骨灰, 用放化分析方法测量了骨灰样品中的²²⁶Ra, ²²⁸Ra的含量。按成人平均骨灰重为2.8kg计算出全骨镭的负荷量, 再根据成人平均骨重为5kg, 得出了每千克骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的沉积量, 结果列于表 6

2.1.2.4 调查地区居民呼出气中²²²Rn, ²²⁰Rn浓度的测量

为了能估算出调查地区居民体内²²²Rn, ²²⁰Rn的沉积量, 于1980年8~9月对调查地区各40名健康人分别作出了呼出气中²²²Rn, ²²⁰Rn浓度的测定。据文献[9]报道, 一分钟内37k Bq(1μCi)的²²⁶Ra, 产生4.662 Bq (126pCi)的²²²Rn, 与体内处于平衡的氡, 其呼出的份额随着镭沉积年龄而变化, 这个数值是在0.45~0.90之间, 平均值大约为0.7, 假如呼吸率为V, 则体内37k Bq(1μCi)的²²⁶Ra所产生的呼出气中²²²Rn的浓度Cb为;

根据对HBRA和CA各20人呼出气的²²²Rn浓度的呼吸率的测量结果^[3], 估算了体内²²⁶Ra的负荷量, 再根据83%的²²⁶Ra沉积于骨骼中, 成人平均骨重为5kg, 计算了²²⁶Ra在骨中的沉积量, 结果列于表 7。

测量人体呼出气中²²⁰Rn浓度的目的是为了推算出人体内²²⁸Th的沉积量, 换算时采用了Crillmaier所提供的数据^[5]。得出了呼出气中²²⁰Rn和体内²²⁸Th之间的关系为:当人体内²²⁸Th负荷量为37k Bq(1μCi)时, 其呼出气中的²²⁰Rn平均浓度为20.72 Bq L^-1。假如人体内²³²Th、²²⁸Th、²²⁸Ra之间处于放射平衡, 那么, ²²⁸Th和²²⁸Ra在骨中的沉积量可以看作是相同的。为此目的, 测量了HBRA和CA各20名健康人呼出气中²²⁰Rn浓度, 估算了体内²²⁸Th的体负荷量和²²⁶Ra在骨中的沉积量, 结果例于表 8。

2.1.2.5 胎盘中²²⁶Ra含量的测量

分别收集了HBRA和CA各12个和9个胎盘进行²²⁶Ra含量的放化分析,胎盘视为软组织。按文献报道,软组织中镭占全身的17%,估算出²²⁶Ra负荷量和²²⁶Ra在骨中的沉积量,结果例于表 9。

2.1.3 剂量估算

综观上述的几种方法, 估算出调查地区居民骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的沉积量, 结果列于表 10。

由表 10的结果可以看出, 通过食物和饮水摄入放射性核素估算骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的沉积量和直接分析调查地区居民牙齿和骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的含量所得结果比较一致, 而通过健康人呼出²²²Rn的测量估算²²⁶Ra在人体骨中的沉积量的结果HBRA偏高, 而呼出²²⁰Rn的测量估算人体骨中²²⁸Ra的沉积量结果CA偏低, 通过胎盘估算人体中²²⁶Ra的沉积量CA偏高, 故在剂量估算中我们采用前三种方法的结果平均值, 高本底地区居民骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的平均沉积量分别是2.11 Bq·kg^-1和1.35 Bq·kg^-1, 对照地区分别是0.65 Bq·kg^-1和0.40 Bq·kg^-1, 高本底地区分别是对照地区的3.2倍和3.4倍。

根据²²⁶Ra, ²²⁸Ra在骨中的沉积量, 分别采用了F.W.Spiers^[9]计算模式和UNSCEAR1982年报告所推荐的²²⁶Ra在骨中的沉积量转换成居民年有效剂量转换系数, 生活在正常天然放射性本底地区的居民, 由于226 Ra摄入, 骨中的沉积量大约是170m Bq·kg^-1。而引起的年有效剂量大约是7μSv, ²²⁸Ra在骨中的沉积量大约是90m Bq·kg^-1, 而产生的年有效剂量大约是13μSv, 根据转换系数估算了由于²²⁶Ra, ²²⁸Ra所致调查地区居民红骨髓、骨表面细胞的年吸收剂量和年有效剂量。估算结果列于表 11。

表 11估算结果表明, 两种不同的估算方法所得的结果不完全一致, 无论是²²⁶Ra还是²²⁸Ra, 致居民红骨髓的年吸收剂量用F.W.Spiers计算方法要比UNSCEAR估算方法高出约30%, 骨表面细胞约低40%。为了同以前发表的资料相吻合, 采用F.W.Spiers方法的估算结果。²²⁶Ra和²²⁸Ra致HBRA居民的有效剂量分别是86.88μSv·a^-1和195.0μSv·a^-1; CA分别是26.76 μSv·a^-1和57.73μSv·a^-1。

2.2 吸入空气中²²²Rn、²²⁰Rn及其子体致居民的有效

剂量调查地区居民通过吸入空气中氡、及其衰变子体所致居民的年平均有效剂量的估算方法及结果, 笔者已在文章^{[10, 11]}作过详细阐明, 本文不再赘述。为了全面评价天然辐射源致调查地区居民的年平均有效剂量, 仅将估算的年平均有效剂量的主要结果列于表 12。

由表 12的结果可知:HBRA居民由于吸入氡、和它们的衰变子体所致的年平均有效剂量是3.28 mSv ·a^-1, 其中氡和氡子体是1.53 mSv·a^-1, 高于世界平均值1.15 mSv·a^-1; 和子体是1.75 mSv·a^-1, 是世界平均值0.10 mSv·a^-1的17.5倍。由于吸入氡、和它们的衰变子体致HBRA居民的有效剂量中, 氡、的衰变子体是主要的, 约占氡、和它们的衰变子体的有效剂量的96%。同时, 人们吸入氡、及其衰变子体将会对肺和支气管上皮组织产生很大的吸收剂量, HBRA的居民段支气管上皮组织和肺的吸收剂量分别为5.40和1.08 mGy·a^-1, 约是CA的4倍^[11]。因此, 和子体是我们所调查的高本底辐射地区内照射剂量主要来源之一。

遗憾的是, 迄今为止, 阳江天然高本底辐射地区空气中氡、衰变子体浓度的测量方法, 仍是采用瞬间取样, 测量结果误差较大。采用大流量的空气采样装置, 不仅影响了室内氡、子体的平衡状况, 而且噪音较大, 不适合室内开展α潜能法的测量。迫切希望能改进测量方法, 更系统、全面, 同时累计测量空气中氡、浓度和它们的子体α潜能浓度。

3 内、外照射总剂量和剂量分组

综观上述, 由于吸入空气中²²²Rn、²²⁰Rn、及其子体和摄入²²⁶Ra, ²²⁸Ra以及环境外照射γ射线辐射所致调查地区居民的有效剂量, 综合估算的结果列于表 13。其中40K和87Rb致居民的有效剂量采用UNSCEAR报告所推荐的世界平均值。

由表 13估算结果显示:天然辐射源致HBRA和CA居民的有效剂量分别为5.9 mSv·a^-1和2.0 mSv·a^-1。HBRA的居民由于天然辐射源所致有效剂量约是CA居民的3位。HBRA居民内、外照射所致有效剂量分别是3.76 mSv·a^-1和2.12 mSv·a^-1, 其中来自氡、及其衰变子体约占所有天然辐射所致内照射居民有效剂量的88%。由此可见, 氡、及其衰变子体所致居民有效剂量的估算尤为重要。表 13结果还可知, 两次估算天然辐射源致调查地区居民的年有效剂量不一致, 产生这种结果的原因已在文献[11]进行了分析。

为了能更有效地进行剂量与效应的关系分析, 将调查地区的群组成员, 根据γ外照射水平所估算的以村为平均的年有效剂量将HBRA居民分为高、中、低三个剂量组和CA组。在定点累积测量空气中氡、浓度时, 发现室内空气中氡、浓度随γ外照射辐射水平的增加而增加^[8]。将室内空气中氡、浓度在四个剂量组测得的结果, 根据γ外照射辐射水平的分组方法, 进行了内照射剂量分组, 结果列于表 14。

表 14结果表明:HBRA约有70%的居民, 天然辐射源产生的有效剂量在5.82 mSv·a^-1以上。人员的剂量分组是按村的平均年有效剂量划分的, 由于村内每户之间的环境γ外照射辐水平存在差异, 估算的外照射致人员有效剂量也有差别。以村为平均的年有效剂量分组, 将会引起人员的误分组。根据资料分析^[1], 环境γ外照射辐射水平的测量方法不确定度在15%以内, 人员的误分组可能性约有1%。但是由于氡、及其衰变子体的测量方法不确定度以及它们的浓度变化大, 产生人员的误分组可能性将会增大。

4 结论

(1) 天然辐射源致HBRA和CA居民的年平均有效剂量分别是5.9 mSv·a^-1和2.0 mSv·a^-1。HBRA居民内、外照射所致年平均有效剂量分别是3.76 mSv·a^-1和2.12 mSv·a^-1, HBRA约为CA的3倍。HBRA的外照射本底增高主要是地球γ射线所做的贡献。HBRA居民由于吸入氡、和它们的衰变子体所致的年平均有效剂量是3.28 mSv·a^-1, 它们约占所有天然辐射源所致内照射居民有效剂量的88%, 其中和子体是1.75 mSv·a^-1, 是世界平均值0.10 mSv·a^-1的17.5倍。因此, 和子体是我们所调查的高本底辐射地区内照射剂量主要来源之一。

(2) 在天然高本底辐射地区剂量方面调查中, 发现调查地区居民由于摄入所致内照射剂量, 主要是²²⁶Ra, ²²⁸Ra在骨中沉积而产生的内照射剂量。通过几种不同方法的调查, HBRA居民在骨中²²⁶Ra, ²²⁸Ra的沉积量的平均值分别是2.11 Bq kg^-1和1.35 Bq kg^-1, 对照地区分别是0.65 Bq kg^-1和0.40 Bq kg^-1, 高本底地区分别是对照地区的3.2位和3.4倍。²²⁶Ra和²²⁸Ra致HBRA居民的年平均有效剂量分别是86.88μSv·a^-1和195.0μSv·a^-1; CA分别是26.76μSv·a^-1和57.78μSv·a^-1。

(3) ²²⁶Ra所致HBRA居民红骨髓、骨表面细胞的平均吸收剂量分别是9.65μGy·a^-1和53.06μGy·a^-1, CA分别是2.97μGy·a^-1和16.35μGy·a^-1。²²⁸Ra所致HBRA居民红骨髓、骨表面细胞的年平均吸收剂量分别是15.89μGy·a^-1和87.40μGy·a^-1, CA分别是4.71μGy·a^-1和25.90μGy·a^-1。HBRA居民吸入氡、及其衰变子体致支气管上皮组织和肺的年平均吸收剂量分别为5.40 mGy·a^-1和1.08 mGy·a^-1, 约是CA的4倍。